地球科学进展

地球科学进展 ›› 2023, Vol. 38 ›› Issue (3): 256 -269. doi: 10.11867/j.issn.1001-8166.2022.057

综述与评述 上一篇    下一篇

湖泊沉积脱 -A-三萜类化合物在环境重建中的研究进展与展望
赵青峰 1( ), 孙大洋 2, 何毓新 1( )   
  1. 1.浙江省地学大数据和地球深部资源重点实验室, 浙江大学 地球科学学院, 浙江 杭州 310027
    2.中国电建集团华东勘测设计研究院有限公司, 浙江 杭州 311122
  • 收稿日期:2022-03-08 修回日期:2022-08-23 出版日期:2023-03-10
  • 通讯作者: 何毓新 E-mail:qfzhao@zju.edu.cn;yxhe@zju.edu.cn
  • 基金资助:
    国家自然科学基金面上项目“乌梁素湖沉积物中脱-A-三萜类的结构、成因及其生态环境指示意义”(41877332)

Research Advances and Prospects of des-A-triterpenoids in Environmental Reconstruction of Lake Environments

Qingfeng ZHAO 1( ), Dayang SUN 2, Yuxin HE 1( )   

  1. 1.Key Laboratory of Geoscience Big Data and Deep Resource of Zhejiang Province, School of Earth Science, Zhejiang University, Hangzhou 310027, China
    2.Power China Huadong Engineering Corporation Limited, Hangzhou 311122, China
  • Received:2022-03-08 Revised:2022-08-23 Online:2023-03-10 Published:2023-03-21
  • Contact: Yuxin HE E-mail:qfzhao@zju.edu.cn;yxhe@zju.edu.cn
  • About author:ZHAO Qingfeng (1998-), male, Haidong City, Qinghai Province, Master student. Research area includes organic geochemistry. E-mail: qfzhao@zju.edu.cn
  • Supported by:
    the National Natural Science Foundation of China “Structure, sources, and ecological significance of des-A-triterpenoids in sediments from Lake Wuliangsu”(41877332)
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脱-A-三萜类化合物可示踪特定的生源信息，近年来在南美、东非和欧洲湖泊普遍检出并应用于环境重建。其至今未在中国现代湖泊沉积中被检出，因此中国在这方面的相关研究还相对滞后。基于此，通过梳理湖泊沉积脱-A-三萜类化合物的研究进展，系统总结了其结构特征、鉴定方法、生源信息、环境重建的原理及应用案例。然后，首次报道了中国近现代湖泊沉积物中脱-A-三萜类化合物的检出，其中乌梁素海以脱-A-奥利二烯为主，而鄱阳湖以奥利烷和乌散烷型的单烯以及脱-A-羽扇烷为主。最后，评估了中国湖泊沉积的脱-A-三萜化合物的应用潜力，并指出了未来研究的方向：结构鉴定手段的改进，分离纯化技术的开发，中国湖泊数据库的建立以及降解机制的解析等。

关键词: 脱-A-三萜类化合物, 湖泊, 生物标志物, 生源信息, 环境重建

Des-A-triterpenoids, diagenetic products of pentacyclic triterpenoids from A-ring degradation, have great potential for tracking specific biological sources in the environment. Although des-A-triterpenoids with lupane, oleanane, arborane, and ursane carbon skeleton structures were presumed to be indicative of terrestrial vascular angiosperms, recent studies have also identified other sources of des-A-triterpenoids in lakes and peatlands, such as algae and aerobic bacteria. Therefore, des-A-triterpenoids are valuable in paleoclimatic and paleoenvironmental reconstructions from the perspectives of specific sources and microbial activities. des-A-triterpenoids could be more useful for source identification than n-alkanes and n-fatty acids, considering that n-alkanes and n-fatty acids have multiple and complex sources. In recent decades, des-A-triterpenoids have been successfully applied in paleoenvironmental reconstructions of lakes from East Africa, South America, and Europe. In China, des-A-triterpenoids have been observed and identified in petroleum, coal, and recent peatland deposits, but no des-A-triterpenoids have been detected in modern lake environments. Therefore, we systematically reviewed the configuration structures, biosynthetic pathways, biological sources, and paleoenvironmental applications of des-A-triterpenoids in lake environments. This review describes a practical methodology for identifying des-A-triterpenoids. In addition, we reported the occurrence of des-A-triterpenoids with different configuration structures and distribution patterns in lakes Wuliangsu and Poyang. For instance, di-unsaturated des-A-triterpenes with oleanane configurations were observed in eight of 21 surface sediments from Lake Wuliangsu. Alternatively, des-A-lupane and mono-unsaturated des-A-triterpenes with oleanane and ursane configurations were observed in samples from a sedimentary core collected from Lake Poyang at a depth of about 3 m. Our findings demonstrate that des-A-triterpenoids have great potential in and challenge paleoenvironmental and biogeochemical reconstructions of Chinese lakes. At the end of the review, we propose further directions and breakthroughs for this research area, such as improving analyzing protocols and technology, identification of the exact biological sources under a specific geological background of lakes, disentanglement of the mechanism of triterpenoid degradation, and application of environmental reconstruction in des-A-triterpenoid research.

Key words: des-A-triterpenoids, Lake, Biomarkers, Biological sources, Environmental reconstruction

中图分类号: 

图1 不同构型的五环三萜类化合物［（a）~（e）］和对应的脱-A-三萜类化合物［（f）~（j）］
（a） β-香树脂醇； （b） α-香树脂醇； （c） 羽扇豆醇； （d） 乔木醇； （e） 羊齿醇； （f） 脱-A-奥利烷； （g） 脱-A-乌散烷； （h） 脱-A-羽扇烷； （i） 脱-A-乔木烯； （j） 脱-A-羊齿烯。数字表示碳位，灰色字母表示对应环的编号，灰色箭头表示命名次序
Fig. 1 Different configuration structures of pentacyclic triterpenoids ［（a）~（e）］ and des-A-triterpenoids ［（f）~（j）］
（a） β-amyrin； （b） α-amyrin； （c） lupeol； （d） isoarborinol； （e） fernenol； （f） des-A-oleanane； （g） des-A-ursane； （h） des-A-lupane； （i） des-A-arbora-9（11）-ene； （j） des-A-fern-9（11）-ene. Numbers， gray capital characters， and gray arrows denote carbon position， carbon ring， and naming order， respectively
图2 脱-A-三萜类化合物在全球报道的湖泊分布图（编号具体信息和参考文献详见表1）
1~7为古代湖盆，8~22为现代湖泊，编号按报道时间顺序排列
Fig. 2 Distribution of des-A-triterpenoids in global lakes from previous literature （numbers detail referred in Table 1）
1~7 indicates lacustrine basin， and 8~22 indicates modern lake， the numbers are in chronological order
表1 脱 -A-三萜类化合物在全球不同湖泊（湖盆）沉积物的检出及其构型
Table 1 Compilation of the occurrences of des-A-triterpenoids in lakes over the global
编号 湖泊（湖盆）名称 研究介质 构型 参考文献
1 Lake Messel 始新世页岩 乔木烷型 ［ 49 ］
2 Lake Clarkia 中新世沉积岩 奥利烷型、羽扇烷型 ［ 50 ］
3 Puertollano 盆地 晚石炭系沉积岩 奥利烷型、乔木烷型 ［ 51 ］
4 Eckfeld Maar 始新世沉积岩 奥利烷型、羽扇烷型、乔木烷型 ［ 52 ］
5 辽河盆地 始新世泥岩 奥利烷型、乌散烷型 ［ 53 ］
6 Lake Dethlingen 中新世沉积岩 奥利烷型、乌散烷型、羽扇烷型 ［ 48 ］
7 珠江口盆地 始新世烃源岩 奥利烷型 ［ 23 ］
8 Lake Valencia 沉积柱 乔木烷型 ［ 34 ］
9 Lake Sarbsko 沉积柱 羽扇烷型、奥利烷型 ［ 35 ］
10 Lake Caçó 沉积柱 羽扇烷型 ［ 43 ］
11 Lake Rotsee 沉积柱 奥利烷型、羽扇烷型 ［ 36 ］
12 Lake Tasik Perdana 沉积柱 羽扇烷型、奥利烷型 ［ 37 ］
13 Lake Kirek 沉积柱 羽扇烷型、奥利烷型 ［ 38 ］
14 Lake Murashka 沉积柱 奥利烷型 ［ 38 ］
15 Lake Challa 沉积柱 羽扇烷型、奥利烷型、乌散烷型、乔木烷型 ［ 39 ］
16 Lake Biển Hồ 沉积柱 羽扇烷型 ［ 41 ］
17 Lake Barro Preto 沉积柱 羽扇烷型、奥利烷型、乌散烷型 ［ 42 ］
18 Lake Comprido 沉积柱 羽扇烷型、奥利烷型、乌散烷型 ［ 42 ］
19 lake Puruzinho 沉积柱 羽扇烷型 ［ 42 ］
20 Lake Tapari 沉积柱 羽扇烷型、奥利烷型、乌散烷型 ［ 42 ］
21 乌梁素海 表层沉积物 奥利烷型、乌散烷型 本文
22 鄱阳湖 次表层沉积物 羽扇烷型、奥利烷型、乌散烷型 本文
图3 β-香树脂醇和 β-香树脂酮的降解生化反应途径示意图（据参考文献［ 23 ， 57 ］修改）
（a） 3，4-开环-奥利-12-烯-3-脂酸；（b） 脱-A-奥利-5（10），12-二烯；（c） 脱-A-奥利-12-烯；（d） ?；（e） 奥利-2，12-二烯；（f） 奥利烷；（g） 单芳奥利烷；（h） 苉
Fig. 3 Degradation biosynthetic pathways of β-amyrin and β-amyrone （modified after references ［23，57］）
（a） 3，4-seco-olean-12-en-3-oic-acid； （b） des-A-olean-5（10）， 12-diene； （c） des-A-olean-12-ene； （d） chrysene； （e） olean-2，12-diene； （f） oleanane； （g） monoaromatic oleanane； （h） picene
表2 脱 -A-三萜类化合物的质谱特征
Table 2 Mass spectral characteristics of des-A-triterpenoids
构型 脱-A-三萜类化合物 分子式 分子量 特征离子碎片（相对强度递减） 参考文献
奥利烷型 脱-A-奥利烷 C24H42 330 330［M＋］，315，191，177，136，109，69 ［ 67 ］
脱-A-奥利-13（18）-烯 C24H40 328 109，328［M＋］，313，189，205，119，218
脱-A-奥利-12-烯 C24H40 328 218，203，313，328［M＋］，189，136，219
脱-A-奥利-9，13（18）-二烯 C24H38 326 326［M＋］，311，229，215，203，189，147 ［ 62 ］
脱-A-奥利-9，18-二烯 C24H38 326 326［M＋］，311，229，215，203，189，147
脱-A-奥利-5（10），13（18）-二烯 C24H38 326 95，109，121，107，189，204 ［ 33 ］
脱-A-奥利-5（10），12-二烯 C24H38 326 108，95，93，109，81，55，136
乌散烷型 脱-A-乌散-13（18）-烯 C24H40 328 313，177，189，121，175，328［M＋］，218 ［ 39 ］
脱-A-乌散-12-烯 C24H40 328 218，313，189，231，203，243，328［M＋］ ［ 43 ］
脱-A-乌散-5（10），12-二烯 C24H38 326 107，93，121，147，215，326［M＋］，271，203 ［ 34 ］
脱-A-乌散-5（10），13（18）-二烯 C24H38 326 107，121，147，130，326［M＋］，311，215，203 ［ 62 ］
羽扇烷型 脱-A-羽扇烷 C24H42 330 123，109，149，163，191，287，330［M＋］，177，287，206 ［ 40 ］
脱-A-羽扇-5（10），12-二烯 C24H38 326 326［M＋］，311，283，229，215，203，189，147 ［ 62 ］
乔木烷萜型 脱-A-乔木-9（11）-烯 C24H40 328 161，313，175，149，119，328［M＋］，191 ［ 34 ］
脱-A-乔木-5（10），9（11）-二烯 C24H38 326 326［M＋］，219，173，311，105，120，159，191
脱-A-乔木-5，7，9-三烯 C24H36 324 157，309，145，171，239，324［M＋］，191 ［ 40 ］
图4 典型脱-A-三萜类化合物的质谱图（据参考文献［ 34 ， 68 ］修改）
Fig. 4 Mass spectra of typical des-A-triterpenoids （modified after references ［34，68］）
图5 乌梁素海和鄱阳湖沉积物的脱-A-三萜类化合物色谱和质谱图
（a）乌梁素海表层沉积物叠合离子色谱图； （b）鄱阳湖沉积物叠合离子色谱图； （c）脱-A-奥利-5（10）， 12-二烯质谱图； （d）脱-A-奥利-13（18）-烯质谱图
Fig. 5 The partial selected ion chromatogram and mass spectral of surface sediment in Lake Wuliangsu and Lake Poyang
（a） The partial selected ion chromatogram of sediment core of Lake Wuliangsu； （b） Partial selected ion chromatogram of sediment core of Lake Poyang； （c） Mass spectra of des-A-olean-5（10），12-diene； （d） Mass spectra of des-A-olean-13（18）-ene
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