自生黄铁矿指示海底甲烷渗漏

doi:10.11867/j.issn.1001-8166.2024.043

地球科学进展 ›› 2024, Vol. 39 ›› Issue (6): 589 -601. doi: 10.11867/j.issn.1001-8166.2024.043

自生黄铁矿指示海底甲烷渗漏

张企盈 ¹(

), 苗晓明 ¹, 常鑫 ¹, 孔凡兴 ¹, 谷玉 ¹, 刘喜停 ¹ ^, ²(

)

^1.中国海洋大学海洋地球科学学院, 海底科学与探测技术教育部重点实验室, 山东青岛 266100
^2.青岛海洋科技中心海洋地质过程与环境功能实验室, 山东青岛 266237

收稿日期:2024-01-31 修回日期:2024-05-24 出版日期:2024-06-10
通讯作者: 刘喜停 E-mail:zhangqiying@stu.ouc.edu.cn;liuxiting@ouc.edu.cn
基金资助:
国家自然科学基金项目(42276060);山东省优秀青年基金项目(ZR2021YQ26)

Authigenic Pyrite Indicates Seafloor Methane Seepage

Qiying ZHANG ¹( ), Xiaoming MIAO ¹, Xin CHANG ¹, Fanxing KONG ¹, Yu GU ¹, Xiting LIU ¹ ^, ²( )

^1.Key Laboratory of Submarine Geosciences and Prospecting Technology, College of Marine Geosciences, Ocean University of China, Qingdao 266100, China
^2.Laboratory for Marine Geology, Qingdao Marine Science and Technology Center, Qingdao 266237, China

Received:2024-01-31 Revised:2024-05-24 Online:2024-06-10 Published:2024-07-15
Contact: Xiting LIU E-mail:zhangqiying@stu.ouc.edu.cn;liuxiting@ouc.edu.cn
About author:ZHANG Qiying, Master student, research area includes marine sedimentology. E-mail: zhangqiying@stu.ouc.edu.cn
Supported by:
the National Natural Science Foundation of China(42276060);The Outstanding Youth Fund Project of Shandong Province(ZR2021YQ26)

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海底甲烷渗漏是海洋环境中甲烷的重要来源，对全球碳循环和极端环境生物地球化学循环具有重要影响，示踪和重建海底（古）甲烷渗漏活动具有重要的科学意义。在甲烷渗漏活动过程中，硫酸盐驱动的甲烷厌氧氧化作用普遍发育，从而改变孔隙水地球化学特征，并导致自生矿物的形成。其中，自生黄铁矿是硫酸盐驱动的甲烷厌氧氧化作用的典型自生矿物之一，可作为记录甲烷渗漏活动的良好指标。综述了硫酸盐驱动的甲烷厌氧氧化作用衍生自生黄铁矿的地球化学特征和形貌特征，评估了其在示踪和重建海底（古）甲烷渗漏活动的潜力。结果表明，自生黄铁矿的硫和铁同位素及原位微量元素和同位素可以有效识别硫酸盐驱动的甲烷厌氧氧化作用过程，甲烷渗漏环境沉积物中自生黄铁矿的形貌和含量与正常海洋沉积物存在明显差异，彰显了自生黄铁矿示踪和重建海底（古）甲烷渗漏事件的巨大潜力。

关键词: 甲烷渗漏, 自生黄铁矿, 硫同位素, 微量元素, 微生物硫酸盐还原

Seafloor methane seepage is an important source of methane affecting the global carbon cycle and extreme environmental biogeochemical cycles. Therefore, identifying modern and ancient seafloor methane seepage is of great scientific significance. During methane leakage, Sulfate-Driven Anaerobic Oxidation of Methane (SD-AOM) commonly occurs, changing the geochemical characteristics of pore water and forming of authigenic minerals. Authigenic pyrite is a typical authigenic mineral in SD-AOM and can be used as a good indicator for recording methane leakage. This study summarizes the geochemical and morphological characteristics of SD-AOM-derived authigenic pyrite and evaluates its potential for tracing and reconstructing seabed (paleo) methane leakage. The results show that the sulfur and Fe isotopes, as well as in situ trace elements and isotopes of authigenic pyrite, can effectively identify the SD-AOM process. In addition, significant differences are observed in the morphology and content of authigenic pyrite in sediments in these environments compared with normal marine sediments, highlighting the great potential of authigenic pyrite for tracing and reconstructing seabed (paleo-) methane leakage events.

Key words: Methane seepage, Authigenic pyrite, Sulfur isotopes, Trace elements, Microbial sulfate reduction

中图分类号:

P744.4

图1 微生物硫酸盐还原作用（MSR）过程示意图（据参考文献［ 35 ］修改）

Fig. 1 Schematic of the processes involved in Microbial Sulfur Reduction （MSR）（modified after reference ［ 35 ］）

图2 海底甲烷渗漏系统示意图（据参考文献［ 41 ］修改）

Fig. 2 Schematic representation of submarine methane seepage system （modified after reference ［ 41 ］）

图3 沉积物总硫（TS）和总有机碳（TOC）比值图（据参考文献［ 66 - 68 ］修改）

Fig. 3 Figure showing the ratio of Total Sulfur （TS） to Total Organic Carbon （TOC） in sediments （modified after references ［66-68］）

图4 奥胡斯湾M24站位孔隙水硫酸盐和硫化物硫同位素特征（据参考文献［ 83 ］修改）

Fig. 4 Sulfate and sulfide sulfur isotope characterization of porewater at station M24 in Aarhus Bay （modified after reference ［ 83 ］）

图5 孔隙水硫酸盐在不同海洋环境中的Δ³³S值和δ³⁴S值示意图（据参考文献［ 91 ］修改）
OSR：有机质驱动的硫酸盐还原作用；SD-AOM：硫酸盐驱动的甲烷厌氧氧化作用

Fig. 5 Schematic plots of Δ³³S and δ³⁴S for porewater sulfate in different marine settings （modified after reference ［ 91 ］）
OSR：Organoclassic Sulfate Reduction；SD-AOM：Sulfate-Driven Anaerobic Oxidation of Methane

图6 硫酸盐驱动的甲烷厌氧氧化作用（SD-AOM）和有机质驱动的硫酸盐还原作用（OSR）影响黄铁矿形成及其铁同位素组成（据参考文献［ 76 ］修改）

Fig. 6 Sulfate-Driven Anaerobic Oxidation of Methane （SD-AOM） and Organiclastic Sulfate Reduction （OSR） affect pyrite sulfur and iron isotopic compositions （modified after reference ［ 76 ］）

图7 正常海洋环境和甲烷渗漏环境黄铁矿微量元素组成特征（据参考文献［ 108 ］修改）
OSR：有机质驱动的硫酸盐还原作用；SD-AOM：硫酸盐驱动的甲烷厌氧氧化作用

Fig. 7 Trace elements in pyrite under normal marine environment and methane seepage conditions （modified after reference ［ 108 ］）
OSR：Organoclassic Sulfate Reduction；SD-AOM：Sulfate-Driven Anaerobic Oxidation of Methane

图8 不同甲烷渗漏衍生黄铁矿结构的扫描电镜图像
（a）充填在有孔虫中的生物状自生黄铁矿 ^{［

65
］}；（b）是（a）的局部放大 ^{［

65
］}；（c）不规则黄铁矿集合体 ^{［

99
］}；（d）再生长结构，立方体边缘周围的过度生长 ^{［

99
］}；（e）棒状黄铁矿聚集体 ^{［

131
］}；（f）黄铁矿聚集形态 ^{［

132
］}

Fig. 8 Scanning electron microscope images of methane-derived pyrites with different structures
（a） Biomorphous autogenic pyrite filling in foraminifera ^{［

65
］}；（b） Local enlargement of （a） ^{［

65
］}；（c） Irregular pyrite aggregate ^{［

99
］}；（d） Pyrite overgrowth around the edges of cubic crystals ^{［

99
］}；（e） Rod-like pyrite aggregate ^{［

131
］}；（f） Pyrite aggregate morphology ^{［

132
］}

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