地球科学进展

地球科学进展 ›› 2021, Vol. 36 ›› Issue (3): 276 -287. doi: 10.11867/j.issn.1001-8166.2021.030

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中国多年冻土区天然气水合物地球化学勘探技术研究进展
张富贵 1 , 2 , 3( ), 周亚龙 2 , 3( ), 孙忠军 2 , 3, 方慧 3, 杨志斌 3, 祝有海 4   
  1. 1.成都理工大学地球科学学院，四川 成都 610059
    2.地球表层碳－汞地球化学循环重点实验室，河北 廊坊 065000
    3.中国地质科学院地球物理地球化学勘查研究所，河北 廊坊 065000
    4.中国地质调查局油气资源调查中心，北京 100083
  • 收稿日期:2020-09-15 修回日期:2021-02-21 出版日期:2021-04-30
  • 通讯作者: 周亚龙 E-mail:zhangfugui@igge.cn;zhouyalong@igge.cn
  • 基金资助:
    中央级公益性科研院所基本科研业务费专项“油气地球化学填图方法技术调研与集成”(AS2016Y01)

Research Progress of Geochemical Exploration Technology for Natural Gas Hydrate in the Permafrost Area， China

Fugui ZHANG 1 , 2 , 3( ), Yalong ZHOU 2 , 3( ), Zhongjun SUN 2 , 3, Hui FANG 3, Zhibin YANG 3, Youhai ZHU 4   

  1. 1.College of Earth Sciences，Chengdu University of Technology，Chengdu 610059，China
    2.Key Laboratory of Geochemical Cycling of Carbon and Mercury in the Earth's Critical Zone，Chinese Academy of Geological Sciences，Langfang Hebei 065000，China
    3.Institute of Geophysical & Geochemical Exploration，Chinese Academy of Geological Sciences，Langfang Hebei 065000，China
    4.Oil and Gas Survey，China Geological Survey，Beijing 100083，China
  • Received:2020-09-15 Revised:2021-02-21 Online:2021-04-30 Published:2021-04-30
  • Contact: Yalong ZHOU E-mail:zhangfugui@igge.cn;zhouyalong@igge.cn
  • About author:ZHANG Fugui (1980-), male, Yishui County, Shandong Province, Senior engineer. Research areas include oil, gas and gas hydrate research. E-mail: zhangfugui@igge.cn
  • Supported by:
    the Special Fund Research Fee for Central Public Welfare Research Institutes "Investigation and integration of hydrocarbon geochemical mapping methods"(AS2016Y01)
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我国多年冻土区多位于中纬度高原地区，与环北冰洋极地地区多年冻土的状态不完全相同，天然气水合物成因机理、赋存环境和基本特征更为复杂。近10年来，在自然资源部行业专项和中国地质调查局水合物试采专项的资助下，先后在青藏高原和东北多年冻土区开展了天然气水合物地球化学勘探技术攻关，总结了多年冻土区天然气水合物地球化学指标组合和识别标志，探讨了多年冻土区天然气水合物地球化学成藏机制，研发了多年冻土区天然气水合物地球化学勘查模型，初步建立了多年冻土区天然气水合物调查地球化学方法技术体系，在勘探实践中发挥了重要的作用，地球化学方法技术对天然气水合物的有效性得到了初步检验和应用，具有广阔的应用前景。

关键词: 勘探技术, 地球化学, 天然气水合物, 冻土区

Most of the permafrost regions are located in mid-latitude plateau regions in China， which are different from the permafrost regions around the Arctic Ocean， and the genesis mechanism， occurrence environment and basic characteristics of Natural Gas Hydrate （NGH） are more sophisticated. Qilian Mountain is verified as the only permafrost area in which the samples of NGH can be obtained through scientific drillings. In the past 10 years， with the support of Special Research Project of the Ministry of Natural Resources and the National Special Project of Gas Hydrate of China Geological Survey， the key technologies of NGH geochemical exploration have been successively carried out in the Qinghai-Tibet Plateau and the Mohe basin. The effective index and identification marks of NGH geochemical exploration are optimized， and the accumulation mechanism of NGH in permafrost area is discussed. The geochemical exploration model of NGH was developed， and the geochemical exploration technology system for NGH was preliminarily established， which shows the validity of exploration practice. The effectiveness of geochemical exploration technology system for NGH has been preliminarily tested and applied， which has a broad application prospect.

Key words: Research progress, Exploration technology, Geochemistry, Natural gas hydrate, Permafrost area

中图分类号: 

图1 祁连山多年冻土区甲烷碳同位素地球化学图
Fig.1 Contour map of methane carbon isotopes in the Qilian Mountain permafrost
图1 祁连山多年冻土区甲烷碳同位素地球化学图
Fig.1 Contour map of methane carbon isotopes in the Qilian Mountain permafrost
图2 祁连山多年冻土区DK-8钻孔甲烷含量变化及天然气水合物异常主要分布
1: 粗粒砂岩；2: 细粒砂岩；3: 泥质粉砂岩；4: 泥岩；5: 油页岩；6: 煤层；7: 天然气水合物；8: 疑似天然气水合物；9: 断层
Fig.2 Hydrocarbon concentrations and abnormal distribution of gas hydrate from the borehole DK-8 in the Qilian Mountain permafrost
1. Coarse sandstone; 2. Fine sandstone; 3. Clay siltstone; 4. Mudstone; 5. Oil shale; 6. Coal seam; 7. Gas hydrate; 8. Suspected gas hydrate; 9. Fault
图2 祁连山多年冻土区DK-8钻孔甲烷含量变化及天然气水合物异常主要分布
1: 粗粒砂岩；2: 细粒砂岩；3: 泥质粉砂岩；4: 泥岩；5: 油页岩；6: 煤层；7: 天然气水合物；8: 疑似天然气水合物；9: 断层
Fig.2 Hydrocarbon concentrations and abnormal distribution of gas hydrate from the borehole DK-8 in the Qilian Mountain permafrost
1. Coarse sandstone; 2. Fine sandstone; 3. Clay siltstone; 4. Mudstone; 5. Oil shale; 6. Coal seam; 7. Gas hydrate; 8. Suspected gas hydrate; 9. Fault
图3 多年冻土区天然气水合物地球化学方法技术体系
Fig.3 Geochemistry technical system of gas hydrate in permafrost regions
图3 多年冻土区天然气水合物地球化学方法技术体系
Fig.3 Geochemistry technical system of gas hydrate in permafrost regions
1 KVENVOLDEN K A. Gas hydrates-geological perspective and global change ［J］. Reviews of Geophysics， 1993， 31（2）： 173-187.
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2 COLLETT T S. Permafrost-associated gas hydrate accumulations ［J］. Annals of the New York Academy of Sciences， 1994， 715（1）： 247-269.
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3 COLLETT T S. Energy resource potential of natural gas hydrates ［J］. AAPG Bulletin， 2002， 86（11）： 1 971-1 992.
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4 COLLETT T S， DALLIMORE S R. Permafrost-associated gas hydrate［M］//Max M D. Natural gas hydrate in oceanic and permafrost environments. Netherlands： Kluwer Academic Publishers， 2000.
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5 KVENVOLDEN K A， LORENSON T D. The global occurrence of natural gas hydrate ［J］. American Geophysical Union， 2001， 124： 3-18.
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6 MAKOGON Y F， HOLDITCH S A， MAKOGON T Y. Natural gas-hydrates—A potential energy source for the 21st Century ［J］. Journal of Petroleum Science and Engineering， 2007， 56（1/3）： 14-31.
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12 LEE M W， COLLETT T S. Elastic properties of gas hydrate-bearing sediments ［J］. Geophysics， 2001， 66（3）： 763-771.
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13 CHAND S， MINSHULL T A. Seismic constraints on the effects of gas hydrate on sediment physical properties and fluid flow： A review ［J］. Geofluids， 2003， 3（4）： 275-289.
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14 DALLIMORE S R， COLLETT T S. Scientific results from the Mallik 2002 gas hydrate production research well program， Mackenzie Delta， Northwest Territories， Canada ［J］. Bulletin of the Geological Survey of Canada， 2005， 585： 140.
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15 XU W Y， GERMANOVICH L N. Excess pore pressure resulting from methane hydrate dissociation in marine sediments： A theoretical approach ［J］. Journal of Geophysical Research， 2006， 111： B01104.
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16 ARCHER D. Methane hydrate stability and anthropogenic climate change ［J］. Biogeosciences， 2007， 4（4）： 521-544.
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17 CHEN F， ZHOU Y， SU X， et al. Gas hydrate saturation and its relation with grain size of the hydrate-bearing sediments in the Shenhu Area of Northern South China Sea ［J］. Marine Geology & Quaternary Geology， 2011， 31（5）： 95-100.
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18 MORIDIS G J， SILPNGARMLERT S， REAGAN M T， et al. Gas production from a cold， stratigraphically-bounded gas hydrate deposit at the Mount Elbert Gas Hydrate Stratigraphic Test Well， Alaska North Slope： Implications of uncertainties ［J］. Marine and Petroleum Geology， 2011， 28（2）： 517-534.
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19 LU Z Q， ZHU Y H， ZHANG Y Q， et al. Gas hydrate occurrences in the Qilian Mountain permafrost， Qinghai Province， China ［J］. Cold Regions Science and Technology， 2011， 66（2/3）： 93-104.
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21 LU Z Q， LI Y H， WANG W C， et al. Study on the accumulation pattern for permafrost-associated gas hydrate in Sanlutian of Muli， Qinghai ［J］. Geoscience， 2015， 29（5）： 1 014-1 023.
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22 BOSWELL R， COLLETT T S， FRYE M， et al. Subsurface gas hydrates in the northern Gulf of Mexico ［J］. Marine and Petroleum Geology， 2012， 34（1）： 4-30.
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23 WANG P K， ZHU Y H， LU Z Q， et al. Gas hydrate stability zone migration occurred in the Qilian Mountain Permafrost， Qinghai， northwest China： Evidences from pyrite morphology and pyrite sulfur isotope ［J］. Cold Regions Science and Technology， 2014， 98： 8-17.
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24 WANG P K， HUANG X， PANG S J， et al. Geochemical dynamics of the gas hydrate system in the Qilian Mountain Permafrost， Qinghai， Northwest China ［J］. Marine and Petroleum Geology， 2015， 59： 72-90.
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25 WU Qingbai， CHENG Guodong. Research summarization on natural gas hydrate in permafrost regions［J］. Advances in Earth Science， 2008， 23（2）： 111-119.
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吴青柏， 程国栋. 多年冻土区天然气水合物研究综述［J］. 地球科学进展， 2008， 23（2）： 111-119.
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26 WU Qingbai， JIANG Guanli， ZHANG Peng， et al. Evidence of natural gas hydrate in Kunlun Pass basin， Qinghai-Tibet Plateau， China［J］. Chinese Science Bulletin， 2015， 60（1）： 68-74.
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吴青柏， 蒋观利， 张鹏， 等. 青藏高原昆仑山垭口盆地发现天然气水合物赋存的证据［J］. 科学通报， 2015， 60（1）： 68-74.
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27 XIAO Hongping， WU Qingbai， LIN Changsong， et al. Preliminary discussion on the space-time coupling of natural gas hydrate accumulation elements： A case study from Kunlun Pass permafrost regions， Qinghai-Tibet Plateau［J］. Natural Gas Geoscience， 2016， 27（10）： 1 913-1 923.
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肖红平， 吴青柏， 林畅松， 等. 天然气水合物成藏要素及其时空耦合初探——以青藏高原昆仑山垭口多年冻土区为例［J］. 天然气地球科学， 2016， 27（10）： 1 913-1 923.
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28 TUCHOLKE B T， BRYAN G M， EWING J. Gas-hydrate horizons detected in seismic-profiler data from the western North Atlantic ［J］. AAPG Bulletin， 1977， 61： 698-707.
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29 SHIPLEY T H， HOUSTON M H， BUFFLER R T， et al. Seismic evidence for widespread possible gas hydrate horizons on continental slopes and rises［J］. AAPG Bulletin， 1979， 63： 2 204-2 213.
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30 LU Zhenquan， WU Bihao. Experimental research on geochemical methods for prospecting gas hydrates in marine sediments ［J］. Geoscience， 2002， 16（3）： 299-304.
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卢振权， 吴必豪. 海底水合物地球化学探测方法的试验研究［J］. 现代地质， 2002， 16（3）： 299-304.
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31 YANG Tao， JIANG Shaoyong， YANG Jinghong， et al. Anomaly of ammonia and phosphate concentration in pore waters： A potential geochemical indicator for prospecting marine gas hydrate ［J］. Geoscience， 2005， 19（1）： 55-60.
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杨涛， 蒋少涌， 杨竞红， 等. 孔隙水中NH4+和HPO42-浓度异常： 一种潜在的天然气水合物地球化学勘查新指标［J］. 现代地质， 2005， 19（1）： 55-60.
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33 RYU B J， RIEDEL M， KIM J H， et al. Gas hydrates in the western deep-water Ulleung Basin， East Sea of Korea ［J］. Marine and Petroleum Geology， 2009， 26（8）：1 483-1 498.
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41 YANG Zhibin， ZHOU Yalong， SUN Zhongjun， et al. Geochemical exploration of natural gas hydrate in mud volcano area of the Qiangtang Basin ［J］. Geophysical and Geochemical Exploration， 2017， 41（3）： 452-458.
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杨志斌， 周亚龙， 孙忠军， 等. 羌塘盆地泥火山发育区天然气水合物地球化学勘查［J］. 物探与化探， 2017， 41（3）： 452-458.
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42 JIANG Guanli， WU Qingbai， ZHAN Jing， et al. The effects of cooling rate and particle size of medium to the formation of methane hydrate in sands［J］. Natural Gas Geoscience， 2011， 22（5）： 920-925.
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蒋观利，吴青柏，展静，等. 降温速率和粒径对砂土中甲烷水合物形成过程影响研究［J］. 天然气地球科学， 2011， 22（5）： 920-925.
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43 JIANG Guanli， WU Qingbai， YANG Yuzhong， et al. Formation and dissociation of methane hydrate in different occurrences in sand［J］. Natural Gas Geoscience， 2013， 24（6）： 1 305-1 310.
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蒋观利， 吴青柏， 杨玉忠， 等. 砂土中不同产状甲烷水合物形成和分解过程研究［J］. 天然气地球科学， 2013， 24（6）： 1 305-1 310.
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44 SUN Z J， YANG Z B， MEI H， et al. Geochemical characteristics of the shallow soil above the Muli gas hydrate reservoir in the permafrost region of the Qilian mountains， China ［J］. Journal of Geochemical Exploration， 2014， 139： 160-169.
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45 SUN Zhongjun， YANG Zhibin， QIN Aihua， et al. Geochemical exploration technology of natural gas hydrate in middle-latitudes permafrost zone ［J］. Journal of Jilin University （Earth Science Edition）， 2014， 44（4）： 1 063-1 070.
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孙忠军， 杨志斌， 秦爱华， 等. 中纬度带天然气水合物地球化学勘查技术［J］. 吉林大学学报：地球科学版， 2014， 44（4）： 1 063-1 070.
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46 SUN Zhongjun， YANG Zhibin， LU Zhenquan， et al. Geochemical characteristics of trace elements in soil above Sanlutian natural gas hydrates in the Qilian Mountains ［J］. Geoscience， 2015， 29（5）： 1 164-1 172.
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孙忠军， 杨志斌， 卢振权， 等. 青海木里三露天天然气水合物矿藏土壤微量元素地球化学特征［J］. 现代地质， 2015， 29（5）： 1 164-1 172.
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47 SUN Zhongjun， FANG Hui， LIU Jianxun， et al. An exploration model of gas hydrate in Sanlutian permafrost region， Qilian Mountain ［J］. Geophysical and Geochemical Exploration， 2017， 41（6）： 998-1 004.
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孙忠军， 方慧， 刘建勋， 等. 祁连山冻土区三露天天然气水合物矿藏勘查模型［J］. 物探与化探， 2017， 41（6）： 998-1 004.
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48 SUN Zhongjun， WANG Huiyan， ZHANG Shunyao， et al. Geochemical exploration of natural gas hydrate in Halahu depression of Qilian Mountain ［J］. Geophysical and Geochemical exploration， 2017， 41（6）： 1 152-1 159.
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孙忠军， 王惠艳， 张舜尧， 等. 祁连山哈拉湖坳陷天然气水合物地球化学勘查［J］. 物探与化探， 2017， 41（6）： 1 152-1 159.
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周亚龙， 孙忠军， 张富贵， 等. 青海木里三露天天然气水合物土壤热释烃技术应用研究［J］. 现代地质， 2015， 29（5）： 1 173-1 179.
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50 ZHOU Yalong， SUN Zhongjun， YANG Zhibin， et al. Application of soil free hydrocarbon to distinguish properties and preservation conditions of oil and gas ［J］. Geoscience， 2016， 30（6）： 1 370-1 375.
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周亚龙， 孙忠军， 杨志斌， 等. 利用土壤游离烃技术判别油气藏性质及保存条件［J］. 现代地质， 2016， 30（6）： 1 370-1 375.
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51 ZHOU Yalong， ZHANG Fugui， YANG Zhibin， et al. Test of natural hydrate free-gas measuring technique in permafrost region of Qilian Mountain ［J］. Geophysical and Geochemical Exploration， 2017， 41（6）： 1 075-1 080.
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周亚龙， 张富贵， 杨志斌， 等. 祁连山冻土区天然气水合物游离气测量技术试验［J］. 物探与化探， 2017， 41（6）： 1 075-1 080.
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52 ZHOU Yalong， SUN Zhongjun， YANG Zhibin， et al. Geochemical characteristics and implications of Helium and Neon in natural gas hydrates deposits in the Muli permafrost， Qilian Mountains ［J］. Geoscience， 2018， 32（5）： 995-1 002.
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周亚龙， 孙忠军， 杨志斌， 等. 祁连山木里冻土区天然气水合物矿区稀有气体氦、氖地球化学特征及其指示意义［J］. 现代地质， 2018， 32（5）： 995-1 002.
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53 ZHOU Yalong， YANG Zhibin， ZHANG Fugui， et al. Stability and abnormal reproducibility analysis of gas hydrate geochemical exploration methods in Qilian Mountains ［J］. Geoscience， 2019， 33（6）： 1 314-1 324.
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周亚龙， 杨志斌， 张富贵， 等.祁连山天然气水合物地球化学勘查方法稳定性和异常重现性分析［J］.现代地质， 2019， 33（6）： 1 314-1 324.
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张富贵， 杨志斌， 唐瑞玲， 等. 酸解烃技术在青海祁连山天然气水合物勘探中的应用［J］. 中国矿业， 2016， 25（）： 227-233.
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55 ZHANG Fugui， WANG Chengwen， ZHANG Shunyao， et al. Hermoluminescence： An new tool for natural gas hydrate exploration ［J］. Geoscience， 2018， 32（5）： 1 080-1 088.
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张富贵， 王成文， 张舜尧， 等. 热释光： 一种冻土区天然气水合物地球化学勘查新技术［J］. 现代地质， 2018， 32（5）： 1 080-1 088.
张富贵， 王成文， 张舜尧， 等. 热释光： 一种冻土区天然气水合物地球化学勘查新技术［J］. 现代地质， 2018， 32（5）： 1 080-1 088.
56 ZHANG Fugui， TANG Ruiling， YANG Zhibin， et al. Geochemical investigation and prospective evaluation of natural gas hydrates in the permafrost of Mohe Basin ［J］. Geoscience， 2018， 32（5）： 1 003-1 011.
ZHANG Fugui， TANG Ruiling， YANG Zhibin， et al. Geochemical investigation and prospective evaluation of natural gas hydrates in the permafrost of Mohe Basin ［J］. Geoscience， 2018， 32（5）： 1 003-1 011.
张富贵， 唐瑞玲， 杨志斌， 等. 漠河盆地多年冻土区天然气水合物地球化学调查及远景评价［J］. 现代地质， 2018， 32（5）： 1 003-1 011.
张富贵， 唐瑞玲， 杨志斌， 等. 漠河盆地多年冻土区天然气水合物地球化学调查及远景评价［J］. 现代地质， 2018， 32（5）： 1 003-1 011.
57 ZHANG Fugui， ZHOU Yalong， ZHANG Shunyao， et al. Thermal-release mercury—An new tool for natural gas hydrate exploration［J］. Geophysical and Geochemical Exploration， 2019， 43（2）： 329-337.
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张富贵， 周亚龙， 张舜尧， 等. 热释汞： 一种冻土区天然气水合物地球化学勘查新技术［J］. 物探与化探， 2019， 43（2）： 329-337.
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58 ZHANG Fugui， TANG Ruiling， ZHOU Yalong， et al. A new tool for natural gas hydrate exploration in permafrost regions： Analysis of inert gas helium neon ［J］. Acta Geologica Sinica， 2019， 93（3）： 751-761.
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张富贵， 唐瑞玲， 周亚龙， 等. 一种冻土区天然气水合物地球化学勘查新技术——惰性气体氦氖分析［J］. 地质学报， 2019， 93（3）： 751-761.
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59 ZHANG Fugui， SUN Zhongjun， YANG Zhibin， et al. Geochemical investigation of gas hydrate in the permafrost area， China ［J］. Bulletin of Mineralogy， Petrology and Geochemistry， 2019， 38（6）： 1 215-1 225.
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张富贵， 孙忠军， 杨志斌， 等. 中国冻土区天然气水合物的地球化学调查［J］. 矿物岩石地球化学通报， 2019， 38（6）： 1 215-1 225.
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60 ZHANG Fugui， QIN Aihua， ZHU Youhai， et al. A discussion on geochemical migration mechanism of natural gas hydrate in Qilian Mountain permafrost ［J］. Mineral Deposits， 2020， 39（2）： 326-336.
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张富贵，秦爱华，祝有海， 等. 祁连山冻土区天然气水合物地球化学迁移机理探讨［J］. 矿床地质， 2020， 39（2）： 326-336.
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61 HORVITZ L. On geochemical prospecting—I ［J］. Geophysics， 1939， 4： 210-228.
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63 HARRIS S A， WHITICAR M J， EEK M K. Molecular and isotopic analysis of oils by solid phase microextraction of gasoline range hydrocarbons ［J］. Organic Geochemistry， 1999， 30（8）： 721-737.
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64 RUAN Tianjian， FEI Qi. Petroleum and natural gas geochemical prospecting ［M］. Wuhan： China University of Geosciences Press， 1992.
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阮天健， 费琪. 石油天然气地球化学勘［M］. 武汉：中国地质大学出版社， 1992.
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65 WEI Wei， ZHANG Jinhua， SUN Ai， et al. Exploratory identification of and modeling experiments on natural gas hydrate ［J］. Natural Gas Industry， 2009， 29（9）： 123-125.
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魏伟， 张金华， 孙爱， 等. 天然气水合物勘查识别与实验技术［J］. 天然气工业， 2009， 29（9）： 123-125.
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66 LI Guangzhi， YUAN Ziyan， HU Bin， et al. Identify the attribute of the condensable gas or oil beds by using the analysis technology of headspace gas ［J］. Natural Gas Geoscience， 2006， 17（3）： 309-312.
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李广之， 程同锦， 汤玉平， 等. 物理吸附气的油气指示意义［J］. 石油实验地质， 2006， 28（5）： 484-488.
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李广之， 袁子艳， 胡斌. 顶空气技术在天然气化探中的应用［J］. 中国石油勘探， 2007， 12（6）： 47-50.
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69 PRICE L C. A critical overview and proposed working model of surface geochemical exploration［M］// Davidson M J. Unconventional methods in exploration for petroleum and natural gas IV. Dallas. Texas： Southern Methodist University， 1986.
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70 PRICE L C. A critical overview of and proposed working model for hydrocarbon microseepage ［J］. Center for Integrated Data Analytics Wisconsin Science Center， 1985. DOI： 10.3133/ofr85271.
PRICE L C. A critical overview of and proposed working model for hydrocarbon microseepage ［J］. Center for Integrated Data Analytics Wisconsin Science Center， 1985. DOI： 10.3133/ofr85271.
doi: 10.3133/ofr85271    
71 ZHANG Zongyuan， WANG Guojian. Petroleum geochemical exploration significance of soil free hydrocarbon technique ［J］. Natural Gas Industry， 2004， 24（6）： 30-32.
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张宗元， 王国建. 土壤中游离烃技术的油气化探意义［J］. 天然气工业， 2004， 24（6）： 30-32.
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72 WU Xianghua， CHENG Tongjin， DENG Tianlong. Progresses on measuremental techniques for the samples of gas-oil chemical reconnaissance ［J］. Natural Gas Geoscience， 2005， 16（1）： 78-81.
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吴向华， 程同锦， 邓天龙. 油气化探分析检测技术现状及发展趋势［J］. 天然气地球科学， 2005， 16（1）： 78-81.
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73 SUO Xiaodong， LI Dechun， SONG Xilin. Shallow oil and gas reservoir exploration in using on-site analysis and interpretation technology of free hydrocarbons in soil ［J］. Geological Bulletin of China， 2009， 28（11）： 1 638-1 642.
SUO Xiaodong， LI Dechun， SONG Xilin. Shallow oil and gas reservoir exploration in using on-site analysis and interpretation technology of free hydrocarbons in soil ［J］. Geological Bulletin of China， 2009， 28（11）： 1 638-1 642.
索孝东， 李德春， 宋喜林. 用壤中游离烃现场分析解释技术直接寻找浅层油气藏［J］. 地质通报， 2009， 28（11）： 1 638-1 642.
索孝东， 李德春， 宋喜林. 用壤中游离烃现场分析解释技术直接寻找浅层油气藏［J］. 地质通报， 2009， 28（11）： 1 638-1 642.
74 REN Chun， SUN Changqing， TANG Yuping， et al. The collection and application of soil gas hydrocarbon in oil and gas exploration［J］. Geophysical and Geochemical Exploration， 2010， 34（1）： 63-65.
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任春， 孙长青， 汤玉平， 等. 油气勘探中壤气烃的采集与应用［J］. 物探与化探， 2010， 34（1）： 63-65.
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75 ZHANG Fugui， ZHANG Shunyao， TANG Ruiling， et al. Methane emission characteristics of active layer in wetland permafrost area of the Tibetan Plateau ［J］. Geophysical and Geochemical Exploration， 2017， 41（6）： 1 027-1 036.
ZHANG Fugui， ZHANG Shunyao， TANG Ruiling， et al. Methane emission characteristics of active layer in wetland permafrost area of the Tibetan Plateau ［J］. Geophysical and Geochemical Exploration， 2017， 41（6）： 1 027-1 036.
张富贵， 张舜尧， 唐瑞玲， 等. 青藏高原湿地冻土区活动层甲烷排放特征［J］. 物探与化探， 2017， 41（6）： 1 027-1 036.
张富贵， 张舜尧， 唐瑞玲， 等. 青藏高原湿地冻土区活动层甲烷排放特征［J］. 物探与化探， 2017， 41（6）： 1 027-1 036.
76 ZHANG Shunyao， YANG Fan， ZHANG Fugui， et al. Research on the methane emission and carbon isotope of permafrost wetland in Qinghai-Tibet Plateau ［J］. Geoscience， 2018， 32（5）： 1 089-1 096.
ZHANG Shunyao， YANG Fan， ZHANG Fugui， et al. Research on the methane emission and carbon isotope of permafrost wetland in Qinghai-Tibet Plateau ［J］. Geoscience， 2018， 32（5）： 1 089-1 096.
张舜尧， 杨帆， 张富贵， 等. 青藏高原冻土区湿地甲烷排放及同位素特征研究［J］. 现代地质， 2018， 32（5）： 1 089-1 096.
张舜尧， 杨帆， 张富贵， 等. 青藏高原冻土区湿地甲烷排放及同位素特征研究［J］. 现代地质， 2018， 32（5）： 1 089-1 096.
77 ZHANG Shunyao， ZHANG Fugui， YANG Zhibin， et al. The research on the effect of gas hydrate exploration on wetland carbon cycle in the Tibetan Plateau ［J］. Geophysical and Geochemical Exploration， 2017， 41（6）： 1 044-1 049.
ZHANG Shunyao， ZHANG Fugui， YANG Zhibin， et al. The research on the effect of gas hydrate exploration on wetland carbon cycle in the Tibetan Plateau ［J］. Geophysical and Geochemical Exploration， 2017， 41（6）： 1 044-1 049.
张舜尧， 张富贵， 杨志斌， 等. 青藏高原天然气水合物勘探对湿地碳循环系统的影响［J］. 物探与化探， 2017， 41（6）： 1 044-1 049.
张舜尧， 张富贵， 杨志斌， 等. 青藏高原天然气水合物勘探对湿地碳循环系统的影响［J］. 物探与化探， 2017， 41（6）： 1 044-1 049.
78 ZHANG S Y， ZHANG F G， SHI Z M， et al. Sources of seasonal wetland methane emissions in permafrost regions of the Qinghai-Tibet Plateau［J］. Scientific Reports， 2020， 10： 7 520.
ZHANG S Y， ZHANG F G， SHI Z M， et al. Sources of seasonal wetland methane emissions in permafrost regions of the Qinghai-Tibet Plateau［J］. Scientific Reports， 2020， 10： 7 520.
79 FANG Zhong. A new direction of isotope geology in China： Progress in the isotope geochemistry of inert gas in mineral rocks ［J］. Geological Review， 1996， 42（4）： 329-333.
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方中. 开拓我国同位素地质研究新方向： 评矿物岩石惰性气体同位素地球化学进展［J］. 地质论评， 1996， 42（4）： 329-333.
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徐永昌. 天然气中的幔源稀有气体［J］. 地学前缘， 1996， 3（3/4）： 63-71.
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李晓峰， 毛景文， 王义天， 等. 惰性气体同位素和卤素示踪成矿流体来源［J］. 地质论评， 2003， 49（5）： 513-521.
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PINTI D L， MARTY B. Noble gases in crude oils from the Paris Basin，France：Implication of the origin of fluids and constraints on oil-water-gas interactions ［J］. Geochimica et Cosmochimica Acta， 1995， 59（16）： 3 389-3 404.
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PRASOLOV E M，TOKAREV I V，GINSBURG G D， et al. Helium and other noble gases in gas-hydrate sediments of the Hakon Mosby Mud Volcano ［J］. Geo-Marine Letter， 1999， 19（1/2）：84-88.
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KUDEL' SKY A V. Prediction of oil and gas properties on a basis of iodine content of sub-surface waters ［J］. Petroleum Geology： A digest of Russian literature on Petroleum Geology， 1978， 15（4）： 147-149.
88 GALLAGHER A V. Iodine： A pathfinder for petroleum deposits ［J］. AAPG Bulletin， 1983， 67： 466.
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ALLEXAN S J， FAUSNAUGH C， TEDESCO S. The use of iodine in geochemical exploration for hydrocarbons ［J］. Association of Petroleum Geochemical Exploration Bulletin， 1986， 2： 71-79.
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91 TEDESCO S A. Surface geochemistry in petroleum exploration ［M］. New York： Chapman & Hall， 1995.
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QIN Aihua， CUI Yujun， ZHOU Yalong， et al. Soil iodine for strategic oil and gas prospecting in the central part of Songliao Basin ［J］. Geoscience， 2015， 29（1）： 14-19.
秦爱华， 崔玉军， 周亚龙， 等. 松辽盆地中部土壤碘的战略性油气勘查［J］. 现代地质， 2015， 29（1）： 14-19.
秦爱华， 崔玉军， 周亚龙， 等. 松辽盆地中部土壤碘的战略性油气勘查［J］. 现代地质， 2015， 29（1）： 14-19.
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TANG Ruiling， SUN Zhongjun， ZHANG Shunyao， et al. Halogen elements I and Cl： The exploratory elements of gas hydrate in permafrost area ［J］. Computing Techniques for Geophysical and Geochemical Exploration， 2016， 38（4）： 553-559.
唐瑞玲， 孙忠军， 张舜尧， 等. 冻土区天然气水合物的探途元素——卤族元素I和Cl［J］. 物探化探计算技术， 2016， 38（4）： 553-559.
唐瑞玲， 孙忠军， 张舜尧， 等. 冻土区天然气水合物的探途元素——卤族元素I和Cl［J］. 物探化探计算技术， 2016， 38（4）： 553-559.
95 LI Guangzhi， YUAN Ziyan， ZHUANG Yuan， et al. Geological significance of mercury element for petroleum exploration ［J］. Geophysical and Geochemical Exploration， 2008， 32（2）： 143-146.
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李广之， 袁子艳， 庄原， 等. 汞元素的石油地质意义［J］. 物探与化探， 2008， 32（2）： 143-146.
李广之， 袁子艳， 庄原， 等. 汞元素的石油地质意义［J］. 物探与化探， 2008， 32（2）： 143-146.
96 XIE X J. Local and regional surface geochemical exploration for oil and gas［J］. Journal of Geochemical Exploration， 1992， 42： 25-42.
XIE X J. Local and regional surface geochemical exploration for oil and gas［J］. Journal of Geochemical Exploration， 1992， 42： 25-42.
97 YANG Xiang， ZHAO Youfang， YAO Jinqi. Analysis on Hg anomaly forming mechanism above oil and gas reservoir ［J］. Mineral Resources and Geology， 2000， 14（6）： 397-400.
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阳翔， 赵友方， 姚锦琪. 油气藏上方汞异常成因机理浅析［J］. 矿产与地质， 2000， 14（6）： 397-400.
阳翔， 赵友方， 姚锦琪. 油气藏上方汞异常成因机理浅析［J］. 矿产与地质， 2000， 14（6）： 397-400.
98 YANG Yubin， ZHANG Jinlai， WU Xueming， et al. Petroleum geochemical exploration ［M］.Wuhan： China University of Geosciences Press， 1995.
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杨育斌， 张金来， 吴学明， 等. 油气地球化学勘查［M］. 武汉：中国地质大学出版社， 1995.
杨育斌， 张金来， 吴学明， 等. 油气地球化学勘查［M］. 武汉：中国地质大学出版社， 1995.
99 ZHAO Mengjun， HUANG Difan， LIAO Zhiqin. Geochemistry of trace elements in crude oils ［J］. Petroleum Exploration and Development， 1996， 23（3）： 19-23.
ZHAO Mengjun， HUANG Difan， LIAO Zhiqin. Geochemistry of trace elements in crude oils ［J］. Petroleum Exploration and Development， 1996， 23（3）： 19-23.
赵孟军， 黄第藩， 廖志勤. 原油中微量元素地球化学特征［J］. 石油勘探与开发， 1996， 23（3）： 19-23.
赵孟军， 黄第藩， 廖志勤. 原油中微量元素地球化学特征［J］. 石油勘探与开发， 1996， 23（3）： 19-23.
100 LIU Gang， ZHOU Dongsheng. Application of microelements analysis in identifying sedimentary environment—Taking Qianjiang formation in the Jianghan Basin as an example ［J］. Petroleum Geology and Experiment， 2007， 29（3）： 307-314.
LIU Gang， ZHOU Dongsheng. Application of microelements analysis in identifying sedimentary environment—Taking Qianjiang formation in the Jianghan Basin as an example ［J］. Petroleum Geology and Experiment， 2007， 29（3）： 307-314.
刘刚， 周东升. 微量元素分析在判别沉积环境中的应用——以江汉盆地潜江组为例［J］.石油试验地质， 2007， 29（3）： 307-314.
刘刚， 周东升. 微量元素分析在判别沉积环境中的应用——以江汉盆地潜江组为例［J］.石油试验地质， 2007， 29（3）： 307-314.
101 WANG Guojian， CHENG Tongjin， WANG Duoyi. Experimental study on trace element method in surface geochemical prospecting for oil and gas ［J］. Petroleum Geology and Experiment， 2005， 27（5）： 544-549.
WANG Guojian， CHENG Tongjin， WANG Duoyi. Experimental study on trace element method in surface geochemical prospecting for oil and gas ［J］. Petroleum Geology and Experiment， 2005， 27（5）： 544-549.
王国建， 程同锦， 王多义. 微量元素方法在地表油气化探中的试验研究——以川西新场气田为例［J］. 石油实验地质， 2005， 27（5）： 544-549.
王国建， 程同锦， 王多义. 微量元素方法在地表油气化探中的试验研究——以川西新场气田为例［J］. 石油实验地质， 2005， 27（5）： 544-549.
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汤玉平， 李鼎民， 陈银节， 等. 微量元素在油气化探中的应用［J］. 物探与化探， 2008， 32（4）： 350-353.
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DENG Yinan， FANG Yunxin， ZHANG Xin， et al. Trace element geochemistry of sediments in Qiongdongnan area， the South China Sea，and its implications for gas hydrates ［J］. Marine Geology and Quaternary Geology， 2017， 37（5）： 70-81.
邓义楠， 方允鑫， 张欣， 等. 南海琼东南海域沉积物的微量元素地球化学特征及其对天然气水合物的指示意义［J］. 海洋地质与第四纪地质， 2017， 37（5）： 70-81.
邓义楠， 方允鑫， 张欣， 等. 南海琼东南海域沉积物的微量元素地球化学特征及其对天然气水合物的指示意义［J］. 海洋地质与第四纪地质， 2017， 37（5）： 70-81.
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105 SAUNDERS D F， BURAON K R， THOMPSON C K. Model for hydrocarbon microseepage and related near surface alterations ［J］. AAPG Bulletin， 1999， 83（1）： 170-185.
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文怀军， 卢振权， 李永红， 等. 青海木里三露天井田天然气水合物调查研究新进展［J］. 现代地质， 2015， 39（5）： 983-994.
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