地球科学进展, 2024, 39(1): 23-33 DOI: 10.11867/j.issn.1001-8166.2024.001

综述与评述

福岛核污染水中的人工放射性核素及其在海洋环境中的迁移转化行为

张福乐,1,2, 王锦龙,1, 黄德坤2, 于涛2, 杜金洲1

1.华东师范大学 河口海岸学国家重点实验室, 上海 200241

2.自然资源部第三海洋研究所, 福建 厦门 361005

Artificial Radionuclides in the Fukushima Nuclear Contaminated Water and Their Migration and Transformation Behaviors in the Marine Environment

ZHANG Fule,1,2, WANG Jinlong,1, HUANG Dekun2, YU Tao2, DU Jinzhou1

1.State Key Laboratory of Estuarine and Coastal Research, East China Normal University, Shanghai 200241, China

2.Third Institute of Oceanography, Ministry of Natural Resource, Xiamen Fujian 361005, China

通讯作者: 王锦龙,研究员,主要从事同位素海洋学研究. E-mail:jlwang@sklec.ecnu.edu.cn

收稿日期: 2023-08-29   修回日期: 2023-12-10  

基金资助: 福建省海洋物理与地质过程重点实验室开放基金项目.  KLMPG-22-01
中国博士后科学基金项目.  2022M723708

Corresponding authors: WANG Jinlong, Professor, research area includes isotopic oceanography. E-mail:jlwang@sklec.ecnu.edu.cn

Received: 2023-08-29   Revised: 2023-12-10  

作者简介 About authors

张福乐,助理研究员,主要从事同位素海洋学研究.E-mail:zhangfule@tio.org.cn

ZHANGFule,Associateprofessor,researchareaincludesisotopicoceanography.E-mail:zhangfule@tio.org.cn

摘要

2023年8月24日,日本政府启动福岛核污染水排海,这将进一步增加对海洋生态环境的辐射风险。分析了福岛核污染水中主要人工放射性核素的浓度,估算了其在福岛核污染水中的储量。根据东京电力公司公布的数据发现,截至2023年3月,福岛核污染水储罐中3H的浓度为1.9×105~25.0×105 Bq/L,明显超出日本法律允许的3H的最大排放浓度(6×104 Bq/L);部分核污染水储罐中90Sr和129I的浓度也高于日本法律允许的90Sr和129I的最大排放浓度(30 Bq/L和9 Bq/L)。经估算,在排海前福岛核污染水中3H和129I的储量分别为0.9 PBq和6.2×109 Bq,这与核事故阶段3H和129I泄漏到海洋中的量(0.1~1.0 PBq和6.9×109 Bq)相当。此外,进一步对福岛核污染水中典型放射性核素(如3H、14C、60Co、90Sr、129I、134,137Cs和239,240Pu等)在海洋环境中的迁移转化行为进行了论述,重点介绍了福岛放射性核素在太平洋海域的迁移路径,及其在海洋沉积物上的吸附和海洋生物中的富集行为。期望为中国应对福岛核污染水排海提供一定的科学依据和见解。

关键词: 福岛核污染水 ; 人工放射性核素 ; 洋流输运 ; 沉积物吸附 ; 生物富集

Abstract

On August 24, 2023, the Japanese government started discharging the Fukushima Nuclear Contaminated Water (FNCW) into the North Pacific. This process is bound to pose radiation risks for the marine ecological environment. In this study, we analyzed the concentrations of major artificial radionuclides in the FNCW and estimated their inventories. Based on the data provided by the Tokyo Electric Power Company, we found that the concentrations of 3H in FNCW tanks as of March 2023 ranged from 1.9×105 to 25.0×105 Bq/L, significantly exceeding the maximum release concentration for 3H (6×104 Bq/L) allowed by Japanese law. In addition, the concentrations of 90Sr and 129I in some FNCW tanks were higher than the corresponding maximum release concentrations (30 Bq/L for 90Sr and 9 Bq/L for 129I) allowed by Japanese law. The inventories of 3H and 129I in the FNCW before the discharge were estimated to be 0.9 and 6.2×109 Bq, respectively, i.e., comparable to the leakage amounts of 3H (0.1~1.0 PBq) and 129I (6.9×109 Bq) to the ocean during the nuclear accident stage. We further discuss the migration and behavior of typical Fukushima radionuclides (e.g., 3H, 14C, 60Co, 90Sr, 129I, 134, 137Cs, and 239, 240Pu) in marine environments from three aspects: transport of Fukushima radionuclides by ocean currents in the Pacific; sediment adsorption to radionuclides; and marine biota uptake of radionuclides. This study is expected to provide scientific foundations and insights for radiation monitoring and risk assessment, which may be required for an appropriate response to the discharge of the FNCW.

Keywords: Fukushima Nuclear Contaminated Water ; Artificial radionuclides ; Ocean current transport ; Sediment adsorption ; Marine biota uptake

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本文引用格式

张福乐, 王锦龙, 黄德坤, 于涛, 杜金洲. 福岛核污染水中的人工放射性核素及其在海洋环境中的迁移转化行为. 地球科学进展[J], 2024, 39(1): 23-33 DOI:10.11867/j.issn.1001-8166.2024.001

ZHANG Fule, WANG Jinlong, HUANG Dekun, YU Tao, DU Jinzhou. Artificial Radionuclides in the Fukushima Nuclear Contaminated Water and Their Migration and Transformation Behaviors in the Marine Environment. Advances in Earth Science[J], 2024, 39(1): 23-33 DOI:10.11867/j.issn.1001-8166.2024.001

1 引 言

2023年8月24日,日本不顾国际社会的强烈质疑和反对,强行启动福岛核污染水排海。截至2023年8月17日,福岛第一核电站储存的核污染水已达134.5万t,并且还在源源不断地产生1。日本政府宣称经处理后的核污染水排入海洋安全无害,并将其与滨海核设施正常运行下的液态流出物进行类比2。然而福岛核污染水与核电厂液态流出物在核素组成及污染程度上有着本质的区别3,福岛核污染水直接接触反应堆堆芯,这种核事故情况下产生的核污染水在国际上并没有直接排海的先例。福岛核污染水排海,不仅严重违反国际法和国际规则4,也必然影响到全球海洋环境、食品安全、人类健康以及社会公众舆论等方方面面35

众多研究已经表明福岛泄漏的放射性核素经大洋环流会快速扩散至整个太平洋6-7。中国学者近期的模拟研究也表明福岛核污染水中的3H在排放8个月后便可扩散到中国东南海域8。中国是日本的邻国,且中国海是与西北太平洋物质交换最为活跃的边缘海之一,福岛核污染水排放对中国海域的潜在影响成为社会公众最为关切的海洋环境问题之一(图1)。因此,有必要厘清福岛核污染水中典型放射性核素的组成和浓度,估算它们在福岛核污染水中的储量,同时理解福岛放射性核素在海洋环境中的迁移转化行为。

图1

图1   以“福岛”为关键词的百度搜索指数

Fig. 1   Baidu search index with “Fukushima” as the keyword


2 福岛核污染水中的放射性核素

福岛核污染水的来源主要有3个方面:反应堆中原有的冷却剂、事故发生时注入的冷却水以及流经反应堆的地下水和雨水2。福岛核污染水直接接触受损的反应堆堆芯,包含了堆芯中的60多种裂变产物以及超铀元素9,如一些长寿命的放射性核素(137Cs、99Tc和129I等)、高毒组放射性核素(60Co、90Sr和106Ru等)以及极毒组放射性核素(239Pu、240Pu和241Am等)。表1列出了福岛核污染水中典型放射性核素的主要基本信息。

表1   福岛核污染水中典型放射性核素的基本信息

Table 1  Basic information of the typical radionuclides in the Fukushima Nuclear Contaminated WaterFNCW

毒性分组10放射性核素物理半衰期/a衰变类型WHO推荐的饮用水中核素的限制浓度/(Bq/L)11有效剂量系数/(Sv/Bq)12
低毒组3H12.35β-10 0003.0×10-11
99Tc211 000β-, γ1006.4×10-10
中毒组14C5 730β-1005.8×10-10
125Sb2.77β-, γ1001.1×10-9
137Cs30.1β-, γ101.3×10-8
134Cs2.06β-, γ101.9×10-8
高毒组60Co5.27β-, γ1003.4×10-9
106Ru1.01β-107.0×10-9
90Sr28.8β-102.8×10-8
129I1.57×107β-11.1×10-7
极毒组241Am432.2α, γ12.0×10-7
239Pu24 065α12.5×10-7
240Pu6 537α12.5×10-7

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尽管东京电力公司使用多核素去除装置(Advanced Liquid Processing System, ALPS)和锶铯吸附装置等多种去污系统对核污染水中的放射性核素进行了去污处理,但是没有任何去污系统能够除去所有的放射性核素,特别是3H13。2023年6月,东京电力公司公布了近310个核污染水储罐中10种人工放射性核素的最新测量结果(取样日期为2023年3月31日)14。结果表明,核污染水储罐中3H的浓度范围为1.9×105~25.0×105 Bq/L,均明显高出世界卫生组织(World Health Organization, WHO)推荐的饮用水中3H的限制浓度(1×104 Bq/L),同时也超过了日本法律允许的3H的最大排放浓度(6×104 Bq/L)(图2)。对于高毒性的90Sr和129I,也仍有部分核污染水储罐超过排放标准,个别核污水储罐中90Sr的浓度甚至高出最大排放浓度3个数量级14。另外少量储罐中14C、106Ru和137Cs的浓度超出了WHO推荐的饮用水限制浓度(图2)。需要注意的是,在上述报告中东京电力公司并未给出极毒组放射性核素的浓度测量结果,但这并不能代表福岛核污染水中不存在极毒性核素13。此外,截至2023年8月17日,福岛核电站约有核污染水储罐1 100个1,相当于有近800个储罐中放射性核素的含量信息是未知的或者是未公开的。因此,东京电力公司有责任和义务对所有的核污染水储罐进行全面检测,同时采用更加灵敏的检测方法(如加速器质谱和电感耦合等离子体质谱等)对核污染水中的其他核素(如Pu同位素)进行准确评估,并及时透明地向国际社会和公众公开相关信息。

图2

图2   2023331日福岛核污染水中放射性核素浓度水平14

实线和虚线分别代表世界卫生组织推荐的饮用水中各核素的限制浓度和日本法律允许的最大排放浓度

Fig. 2   Box and whisker plots of radionuclide levels in the Fukushima Nuclear Contaminated Wateras of March 31202314

The solid line and dashed line indicate the limitation concentration of radionuclides in drinking-water recommended by WHO and maximum release concentrations allowed by Japanese law


截至2023年8月17日,福岛核污染水的总量已达到134.5万t1。我们根据东京电力公司报告的核污染水中各放射性核素的浓度数据,初步估算了在启动排海前福岛核污染水中主要放射性核素的储量,并将其与福岛核事故阶段各核素泄漏到海洋的总量进行了对比(表2)。福岛核污染水中3H和129I的储量分别估计为0.9 PBq(1 PBq=1×1015 Bq)和6.2×109 Bq,这与核事故阶段3H和129I泄漏到海洋中的量相当。90Sr、134Cs和137Cs的储量则低于核事故阶段的泄漏量。然而对于99Tc、106Ru和60Co等,在核事故阶段并未见到这些核素泄漏的相关报道,所以核污染水中这些核素的排放对海洋环境的影响也不容忽视。需要说明的是本文的估算值是相对保守的,福岛核电站的退役计划达30~40年,截至目前福岛核电站1号和2号机组中的燃料棒尚未取出,核污染水每天以近150 t的速度持续增加24,因此预计未来福岛核污染水中各放射性核素的排放总量将远远超出目前的估计值。

表2   福岛核污染水中各放射性核素的储量及其与福岛核事故中各核素向海洋泄漏量的对比

Table 2  The estimated inventories of the radionuclides in the Fukushima Nuclear Contaminated Water and their comparison with the total release to the ocean during the Fukushima nuclear accident

放射性核素福岛核污染水中核素的储量/PBq福岛核事故中泄漏到海洋的总量/PBq参考文献
3H0.9(0.1~1)×10015-16
14C5.1×10-5
90Sr6.2×10-4(0.04~1)×10017-18
99Tc1.8×10-6
106Ru2.3×10-6
125Sb1.5×10-6
129I6.2×10-66.9×10-619
134Cs3.0×10-715~3020-23
137Cs8.2×10-715~3020-23
60Co9.3×10-7

注:“—”表示未见相关数据报道。

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3 福岛放射性核素在海洋环境中的迁移转化行为

3.1 在海水中的迁移和输运

放射性核素在海洋中的迁移和输运主要受物理海洋过程的控制,因此福岛核污染水排放的放射性核素将遵循洋流输运。虽然数值模拟研究可以快速预测福岛核污染水的迁移和扩散轨迹825,但数学模型研究的结果往往需要实测数据的验证。在福岛核事故发生后的10余年间,在太平洋海域对福岛泄漏的放射性核素(主要为134Cs和137Cs)开展了大量实测研究,这些研究结果对于评估和预测福岛核污染水的迁移路径有着很高的科学价值和借鉴意义。图3展示了北太平洋主要洋流的分布以及福岛核事故发生后北太平洋海域134Cs和137Cs的部分实测结果。

图3

图3   北太平洋洋流示意图以及福岛核事故后 134Cs137Cs的观测数据2126-30

Fig. 3   Ocean circulations in the North Pacific and the observational data of 134Cs and 137Cs after the Fukushima nuclear accident2126-30


2011年3月福岛核事故后,福岛排水口附近海水的134Cs和137Cs浓度迅速增加,4月初达到最大的6.7×107 Bq/L和6.8×107 Bq/L31。2011年6月的调查结果表明134Cs和137Cs浓度最高的位置与近岸涡流的位置吻合,这揭示了黑潮及其涡流对核污水扩散路径的重要影响32。受黑潮延伸体的“蛇曲”(meanders)和中尺度涡的强烈影响,福岛核污水随着充满能量的惯性射流(intertidal jet)主要向东流动26-2733。在北太平洋30°N断面的观测结果显示,2012年6月福岛泄漏的134Cs向东扩展到174°W附近,1年后134Cs的信号进一步向东延伸到160°W附近[图3(b)]27。在加拿大P断面上的连续观测显示,2012年6月134Cs的信号出现在距北美西海岸1 500 km的P26站位,1年后出现在海岸线附近的P4站位[图3(a)],表明福岛泄漏的放射性核素到达加拿大陆架海域仅需2年时间26,快于数值模拟预测的3~5年34。自2012年起,P断面上137Cs浓度持续增加并于2016年达到最大值28,在阿拉斯加洋流的作用下这些核素将进一步输运至亚北极地区35-36,因此福岛放射性核素对北冰洋的影响也值得关注。2012—2015年在楚科奇海和北冰洋的观测中未检测到134Cs的信号26,然而在2017年中国的第八次北极科考中,Huang等37在白令海和楚科奇海观察到微弱的134Cs信号,且137Cs浓度也高于2012—2015年的报道值,表明福岛泄漏的核素在亚极地环流的作用下被进一步输运到了北冰洋。

直观上看,黑潮的存在限制了福岛放射性核素向南扩散38,但多项研究指出北太平洋模态水的形成和俯冲可以将福岛放射性核素通过次表层路径向南输运。2012年1月,沿149°E断面,Kumamoto等29发现134Cs在水深300 m处最大并向南扩展到了20°~25°N附近,这主要与北太平洋副热带模态水(the Subtropical Mode Water, STMW)的形成和俯冲有关[图3(d)]。2012年6月,沿165°E断面,Aoyama等21发现在29°N附近,134Cs在150 m出现最大值,而在34°~39°N,134Cs在350 m处出现最大值[图3(c)],前者对应于STMW,后者对应于中央模态水(the Central Mode Water, CMW)。2012年9月,沿135°E断面,134Cs的信号出现在300 m水深处,且向南延伸到18°N附近[图3(e)]30,这与149°E断面的观测结果基本一致。这些结果表明STMW的形成和俯冲可以在1年左右的时间尺度上将福岛放射性核素向南运输到亚热带西北太平洋地区,即黑潮的上游区域。例如在2012年5月,Men等39在吕宋海峡东侧的XTW8-3站位(21.5°N, 125°E)200 m水深处便观察到了134Cs的信号。黑潮对中国东海和南海入侵活跃,虽然在2011年中国东海和南海的应急监测中未发现134Cs的信号40-42,但在2013年和2014年,Wang等43在东海和南海北部多个站位的次表层水中检测到134Cs,说明福岛放射性核素大约在2013年开始入侵到中国海域,这与自然资源部第一海洋研究所的数值模拟结果较为吻合44

综合以上分析我们认为,未来福岛核污染水在海水中的迁移和输运也将主要遵循向东(表层)和向南(次表层)2条路径,后者对中国海域的影响要更为快速和直接。为评估福岛核事故以及福岛核污染水排放对中国海域的长期影响,有必要对吕宋海峡、台湾岛东北部以及济州岛西南部等黑潮入侵中国海域的关键通道开展长时间连续的定点剖面观测。

3.2 在海洋悬浮颗粒物和沉积物上的吸附

放射性核素进入海洋环境中后,可以与悬浮颗粒物以及海底沉积物发生吸附作用,因此放射性核素的颗粒活性可以显著影响核素在海洋中的输运过程和最终归宿。核素在沉积物或悬浮颗粒物上的分配系数(distribution coefficient, Kd )是评价放射性核素颗粒活性的重要参数,其定义如下45

Kd(L/kg)=某核素在单位质量沉积物中的浓度(Bq/kg)/该核素在单位体积海水中的浓度(Bq/L)

福岛放射性核素在海洋沉积物上的Kd 值如表3所列。60Co、239,240Pu和241Am的颗粒活性最强,无论是在开阔大洋还是在边缘海中它们的分配系数均超过1×105 L/kg,这些核素被释放到海水中后会被悬浮颗粒物吸附并埋藏在沉积物中,可能对海底环境和底栖生物造成影响13137Cs和106Ru在开阔大洋中分配系数较低,但是在边缘海中的分配系数升高45,因此当这3种核素被输运到边缘海后,随着悬浮颗粒物浓度的增加,边界清除作用增强,可能将埋藏在边缘海的沉积物中。中国海域为河流主导的高浊度边缘海,因此对核素的边界清除作用可能会更强,例如对东海、黄海和渤海137Cs的源汇评估中发现西北太平洋输入的137Cs主要被埋藏在沉积物中523H、90Sr、99Tc和129I颗粒活性最弱,无论是在大洋还是边缘海都呈保守状态,几乎不与悬浮颗粒物和沉积物发生作用。福岛核事故后福岛近岸沉积物中90Sr的储量要低于水体储量3个数量级53

表3   各放射性核素在海洋沉积物的分配系数( Kd ) (L/kg)

Table 3  Distribution coefficientKdof radionuclides in marine sediments

核素开阔大洋45边缘海45日本沿岸46卡拉海47Stepovogo湾48Abrosimov湾48大亚湾49-50东海近岸51
3H1×1001×100
90Sr2×1028×1000.1×101~1.2×1010.4×101~30×1010.2×101~13×1011.6×1023.3×102
129I2×1027×1010.4×101~2.8×1014×101
99Tc1×1021×102
14C2×1031×103
134,137Cs2×1034×1031×103~100×1030.1×103~20×1030.3×103~1×1030.2×103~1×1033.3×1021×103
125Sb4×1032×1030.2×103~20×103
106Ru1×1034×1042.0×104~4.0×1044×103~9×1032.4×104
60Co5×1073×1050.2×105~11×1050.01×105~7×1051.2×106~1.9×1061×103~5×1036.4×1034×102
239,240Pu1×1051×1050.8×105~2×105
241Am2×1062×1060.1×106~3×1065.5×105~7.5×1050.1×106~3×106

注:“—”表示未见相关数据报道。

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放射性核素在不同沉积物上的Kd 值往往存在很大差别(表3),这种差异主要与沉积物的理化性质有关。有研究表明,137Cs对黏土矿物(特别是伊利石)和有机物具有很高的亲和力54-55,而90Sr在沉积物上的吸附受沉积物粒径、铁锰氧化物和有机质含量的共同影响56。目前人工放射性核素在中国海域沉积物上的吸附特性尚未得到系统研究。黄河和长江泥沙是中国海域主要的沉积物来源,富含细颗粒泥沙和伊利石矿物57-58,因此有必要开展典型人工放射性核素在长江和黄河沉积物上的吸附特性研究,这有助于评估放射性核素在中国这样的高浊度边缘海域的输运、清除和归宿。

3.3 在海洋生物中的富集

放射性核素进入海洋环境中后,还可以被海洋生物吸收并富集在海洋生物体内。放射性核素在海洋生物中的富集因子(Concentration Factor, CF)反映了不同海洋生物积累放射性核素的能力,是评价放射性核素对海洋生物辐射影响的重要指标,其定义如下45

CF(L/kg)=某核素在单位质量海洋生物中的浓度(Bq/kg)/该核素在单位体积海水中的浓度(Bq/L)

国际原子能机构(International Atomic Energy Agency, IAEA)推荐的放射性核素在不同海洋生物中的富集因子如图4所示。由于放射性核素的性质不同,被不同生物利用的方式也有所差异,所以不同核素在不同海洋生物中的富集因子变化明显。碳是组成生命体的最基本元素,14C在所有类型的海洋生物中都具有较高的CF,平均高达1.65×104 L/kg。在浮游植物中106Ru、241Am和239,240Pu的CF高达2×105 L/kg,在甲壳动物中110mAg的CF高达2×105 L/kg。99Tc和129I容易被大型藻类吸收,它们在藻类中的CF分别为3×104 L/kg和1×104 L/kg。福岛核事故后,在福岛邻近海域海藻(Hizikia fusiformis)中131I的浓度可达2.2×103 Bq/kg59,在中国山东青岛采集的海带中也检测到131I浓度异常6090Sr和134,137Cs在海洋生物中的富集因子相对较低,3H在海洋生物中的富集因子最低,IAEA推荐的3H在各种海洋生物中的CF均为1 L/kg(图4)。然而近年来一些研究表明当海洋环境中有机结合氚(Organically Bound Tritium, OBT)的含量较高时,3H在海洋生物中的CF会明显高于IAEA的推荐值61。例如在英国加的夫海域(该海域受放射性制药公司GE Healthcare排放OBT的影响)发现,3H在比目鱼(Platichthys flexus)和贻贝(Mytilus edulis)的CF可高达4×103 Bq/kg62-63。室内培养实验也表明,OBT中的3H比氚化水(Tritiated Water, HTO)中的3H更容易被海洋生物吸收和富集,且OBT在海洋生物中的生物半衰期(100~300天)要明显长于组织自由水氚(Tissue Free Water Tritium, TWFT)在海洋生物中的半衰期(10~15天)64-67。因此,对海洋生物中的OBT应加以关注。

图4

图4   国际原子能机构推荐的放射性核素在不同海洋生物中的富集因子45

Fig. 4   Concentration factors for different marine organisms recommended by International Atomic Energy Agency45


不同核素在生物体内积聚的部位也有所差异。134Cs和137Cs易积聚在肌肉组织中68-69,福岛核事故后鱼类体内134Cs和137Cs浓度的最大报道值高达2.6×105 Bq/kg和4.8×105 Bq/kg,超出事故前的背景水平6个数量级以上69。大量数据表明底栖鱼类中134Cs和137Cs的浓度要明显高于中上层鱼类,且底栖鱼中134Cs和137Cs浓度的下降趋势要更为缓慢7。福岛核事故后2011—2012年在中国舟山渔场不同鱼类样品中检测到的137Cs浓度为0.11~1.2 Bq/kg7090Sr容易积聚在生物体的骨骼中6971,在福岛排水口区域捕获的鱼类中90Sr浓度为10~170 Bq /kg72,而在福岛以东3 km海域捕获的鱼类中90Sr浓度为0.2~6.0 Bq/kg69,这些结果均明显高于事故前的水平(0.02~0.07 Bq/kg)73。福岛核事故后110mAg也可以在海洋生物中被检测到74-76,在北太平洋渔场采集的柔鱼样品中发现110mAg主要富集在肝脏中,且柔鱼体内的110mAg浓度会随着柔鱼胴长的增加而增大75

海洋生物在吸收放射性核素后可以成为放射性核素的搬运载体。2011年8月,Madigan等77在加利福尼亚发现蓝鳍金枪鱼(Thunnus orientalis)体内134Cs和137Cs的浓度远高于福岛核事故之前的浓度,表明蓝鳍金枪鱼可以在半年的时间尺度上将福岛放射性核素快速输运到北美西海岸。除蓝鳍金枪鱼外,日本周围海域还生活着其他高度洄游的海洋动物,例如日本鲑鱼和日本鳗鲡等。据报道每年有大批鳗鲡仔苗(Anguilla japonica)洄游至东亚沿岸水域78,这些洄游鱼类可能成为福岛放射性核素的载体进而影响到中国海域,当其作为海产品被食用时也可能直接影响到人类健康3。因此在未来的研究中还应对洄游性鱼类中的人工放射性加以特别关注,此外对于远洋捕捞以及直接进口的海产品也应做好辐射监测和溯源工作,防止受污染的海产品流入中国市场。另一方面,由于海水的扩散和稀释作用会大大增加从中国海域水体中直接辨别福岛放射性核素信号的难度,而如上所述特定海洋生物对特定核素具有很强的富集作用,因此海洋生物有潜力成为识别福岛放射性核素更为灵敏的指标。例如造礁珊瑚可以作为90Sr的指示生物79-80,海藻可以作为129,131I的指示生物等,这在未来的研究中也应加以关注。

4 结论与展望

4.1 结论

(1)截止2023年3月底,东京电力公司公布的近310个福岛核污染水储罐中3H的浓度为1.9×105~25.0×105 Bq/L,均明显超出日本法律允许的3H的排放浓度限值(6×104 Bq/L);部分核污水储罐中高毒性核素90Sr和129I的浓度也超过日本法律允许的90Sr和129I的最大排放浓度(30 Bq/L和9 Bq/L)。

(2)截至2023年8月17日,尚有近800个核污染水储罐中放射性核素的含量信息是未知的或者尚未被公开。此外核污染水中极毒组核素(如239,240Pu)的浓度信息也存在数据缺口。

(3)在启动排海前,福岛核污染水中3H和129I的储量分别估计为0.9 PBq和6.2×109 Bq,这与福岛核事故阶段泄漏到海洋中的3H(0.1~1.0 PBq)和129I(6.9×109 Bq)的总量相当。

(4)北太平洋副热带模态水的形成和俯冲可以将福岛放射性核素快速向西南输运,并在2年左右的时间尺度上通过黑潮次表层水的入侵影响中国海域。

4.2 展望

(1)东京电力公司有责任和义务采用更加灵敏的检测方法对福岛核电站所有核污染水储罐中的放射性核素开展全面覆盖的检测并及时透明地向国际社会和公众公开信息,以严肃认真的态度回应国际社会的关切。

(2)为应对和评估福岛核污染水排放对中国海域的潜在长期影响,需要在黑潮入侵中国海域的关键通道(如吕宋海峡、台湾岛东北部和济州岛西南部等)开展长期的定点剖面观测。

(3)洄游性鱼类作为放射性核素的搬运载体可能影响到中国海域,对日本海域洄游性鱼类的放射性污染应加以关注,此外对远洋捕捞以及直接进口的海产品也应做好辐射监测和溯源工作。不同海洋生物对特定核素有很强的生物富集作用,可以成为识别福岛核素信号更灵敏的指示物。

(4)自20世纪60年代以来,中国便对海洋环境中的人工放射性核素开展了许多监测工作81-83。这些历史数据对于建立中国海域不同环境样品中放射性核素背景水平非常有用,有必要建立一个中国海域人工放射性核素测量数据库,为中国海域未来可能的辐射风险评估提供科技支撑。

参考文献

Tokyo Electric Power Company (TEPCO).

Treated water portal sites

[EB/OL]. [2023-08-17]. .

[本文引用: 3]

Tokyo Electric Power Company (TEPCO).

Water management at Fukushima Daiichi

[R]. TokyoTEPCO2021.

[本文引用: 2]

LIN WuhuiYU KefuDU Jinqiuet al.

Consequences of marine ecological environment and our preparedness for Fukushima radioactive wastewater discharge into the ocean

[J]. Chinese Science Bulletin, 20216635): 4 500-4 509.

[本文引用: 3]

林武辉余克服杜金秋.

日本福岛核废水排海情景下海洋生态环境影响与应对

[J]. 科学通报, 20216635): 4 500-4 509.

[本文引用: 3]

GUO Ran.

Realistic obstacles and future trend of international law viewed from the incident of Fukushima nuclear waste water discharging into the sea

[J]. Journal of Guizhou University (Social Science), 2021395): 111-115 124.

[本文引用: 1]

郭冉.

从福岛核废水排海事件看国际法的现实障碍与未来走向

[J]. 贵州大学学报(社会科学版), 2021395): 111-115 124.

[本文引用: 1]

LU Y LYUAN J JDU Det al.

Monitoring long-term ecological impacts from release of Fukushima radiation water into ocean

[J]. Geography and Sustainability, 202122): 95-98.

[本文引用: 1]

ROSSI Vvan SEBILLE EGUPTA A SENet al.

Multi-decadal projections of surface and interior pathways of the Fukushima cesium-137 radioactive plume

[J]. Deep Sea Research Part I: Oceanographic Research Papers, 20138037-46.

[本文引用: 1]

BUESSELER KDAI M HAOYAMA Met al.

Fukushima Daiichi-derived radionuclides in the ocean: transport, fate, and impacts

[J]. Annual Review of Marine Science, 20179173-203.

[本文引用: 2]

LIU YGUO X QLI S Wet al.

Discharge of treated Fukushima nuclear accident contaminated water: macroscopic and microscopic simulations

[J]. National Science Review, 202191). DOI: 10.1093/nsr/nwab209 .

[本文引用: 2]

International Atomic Energy Agency (IAEA). The Fukushima Daiichi Accident[M]. ViennaIAEA2015.

[本文引用: 1]

YE ChangqingLI JunLI Weiboet al.

The comparison of toxicity classification of radionuclides

[J]. Radiation Protection Bulletin, 1999193): 3-6.

[本文引用: 1]

叶常青李钧李玮博.

放射性核素毒性分组的比较

[J]. 辐射防护通讯, 1999193): 3-6.

[本文引用: 1]

World Health Organization (WHO). Guidelines for drinking-water quality[M]. 4th edition. MaltaWHO2011.

[本文引用: 1]

International Commission on Radiological Protection (ICRP). Compendium of dose coefficients based on ICRP publication 60[M]. ViennaICRP2012.

[本文引用: 1]

BUESSELER K O.

Opening the floodgates at Fukushima

[J]. Science, 20203696 504): 621-622.

[本文引用: 3]

Tokyo Electric Power Company Holdings.

Radiation concentration estimates for each tank area (as of March 31, 2023)

[R]. TokyoTokyo Electric Power Company Holdings2023.

[本文引用: 4]

KAIZER JAOYAMA MKUMAMOTO Yet al.

Tritium and radiocarbon in the western North Pacific waters: post-Fukushima situation

[J]. Journal of Environmental Radioactivity, 201818483-94.

[本文引用: 1]

POVINEC P PAOYAMA MBIDDULPH Det al.

Cesium, iodine and tritium in NW Pacific waters-a comparison of the Fukushima impact with global fallout

[J]. Biogeosciences, 2013108): 5 481-5 496.

[本文引用: 1]

POVINEC P PHIROSE KAOYAMA M.

Radiostrontium in the western North Pacific: characteristics, behavior, and the Fukushima impact

[J]. Environmental Science & Technology, 20124618): 10 356-10 363.

[本文引用: 1]

CASACUBERTA NMASQUÉ PGARCIA-ORELLANA Jet al.

90Sr and 89Sr in seawater off Japan as a consequence of the Fukushima Dai-ichi nuclear accident

[J]. Biogeosciences, 2013106): 3 649-3 659.

[本文引用: 1]

HOU X LPOVINEC P PZHANG L Yet al.

Iodine-129 in seawater offshore Fukushima: distribution, inorganic speciation, sources, and budget

[J]. Environmental Science & Technology, 2013477): 3 091-3 098.

[本文引用: 1]

du BOIS P BLAGUIONIE PBOUST Det al.

Estimation of marine source-term following Fukushima Dai-ichi accident

[J]. Journal of Environmental Radioactivity, 20121142-9.

[本文引用: 2]

AOYAMA MKAJINO MTANAKA T Yet al.

134Cs and 137Cs in the North Pacific Ocean derived from the March 2011 TEPCO Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant accident, Japan. Part two: estimation of 134Cs and 137Cs inventories in the North Pacific Ocean

[J]. Journal of Oceanography, 2016721): 67-76.

[本文引用: 3]

INOMATA YAOYAMA MTSUBONO Tet al.

Spatial and temporal distributions of 134Cs and 137Cs derived from the TEPCO Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident in the North Pacific Ocean by using optimal interpolation analysis

[J]. Environmental Science: Processes & Impacts, 2016181): 126-136.

TSUBONO TMISUMI KTSUMUNE Det al.

Evaluation of radioactive cesium impact from atmospheric deposition and direct release fluxes into the North Pacific from the Fukushima Daiichi nuclear power plant

[J]. Deep Sea Research Part I: Oceanographic Research Papers, 201611510-21.

[本文引用: 2]

Tokyo Electric Power Company Holdings.

Mid-and-long-term decommissioning action plan

[R]. TokyoTokyo Electric Power Company Holdings2021.

[本文引用: 1]

ZHAO CWANG GZHANG Met al.

Transport and dispersion of tritium from the radioactive water of the Fukushima Daiichi nuclear plant

[J]. Marine Pollution Bulletin, 2021169. DOI: 10.1016/j.marpolbul.2021.112515 .

[本文引用: 1]

SMITH J NBROWN R MWILLIAMS W Jet al.

Arrival of the Fukushima radioactivity plume in North American continental waters

[J]. Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, 20151125): 1 310-1 315.

[本文引用: 5]

YOSHIDA SMACDONALD A MJAYNE S Ret al.

Observed eastward progression of the Fukushima 134Cs signal across the North Pacific

[J]. Geophysical Research Letters, 20154217): 7 139-7 147.

[本文引用: 2]

SMITH J NROSSI VBUESSELER K Oet al.

Recent transport history of Fukushima radioactivity in the northeast Pacific Ocean

[J]. Environmental Science & Technology, 20175118): 10 494-10 502.

[本文引用: 1]

KUMAMOTO YAOYAMA MHAMAJIMA Yet al.

Southward spreading of the Fukushima-derived radiocesium across the Kuroshio Extension in the North Pacific

[J]. Scientific Reports, 201441): 1-9.

[本文引用: 1]

KAERIYAMA HSHIMIZU YAMBE Det al.

Southwest intrusion of 134Cs and 137Cs derived from the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant accident in the western North Pacific

[J]. Environmental Science & Technology, 2014486): 3 120-3 127.

[本文引用: 3]

BUESSELER KAOYAMA MFUKASAWA M.

Impacts of the Fukushima nuclear power plants on marine radioactivity

[J]. Environmental Science & Technology, 20114523): 9 931-9 935.

[本文引用: 1]

BUESSELER K OJAYNE S RFISHER N Set al.

Fukushima-derived radionuclides in the ocean and biota off Japan

[J]. Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, 201210916): 5 984-5 988.

[本文引用: 1]

RYPINA I IJAYNE S RYOSHIDA Set al.

Short-term dispersal of Fukushima-derived radionuclides off Japan: modeling efforts and model-data intercomparison

[J]. Biogeosciences, 2013107): 4 973-4 990.

[本文引用: 1]

BEHRENS ESCHWARZKOPF F ULÜBBECKE J Fet al.

Model simulations on the long-term dispersal of 137Cs released into the Pacific Ocean off Fukushima

[J]. Environmental Research Letters, 201273). DOI:10.1088/1748-9326/7/3/034004 .

[本文引用: 1]

INOUE MTAKEHARA RHANAKI Set al.

Distributions of radiocesium and radium isotopes in the western Bering Sea in 2018

[J]. Marine Chemistry, 2020225. DOI:10.1016/j.marchem.2020.103843 .

[本文引用: 1]

KUMAMOTO YAOYAMA MHAMAJIMA Yet al.

Radiocesium in the western subarctic area of the North Pacific Ocean, Bering Sea, and Arctic Ocean in 2015 and 2017

[J]. Polar Science, 201921228-232.

[本文引用: 1]

HUANG D KLIN JDU J Zet al.

The detection of Fukushima-derived radiocesium in the Bering Sea and Arctic Ocean six years after the nuclear accident

[J]. Environmental Pollution, 2020256. DOI:10.1016/j.envpol.2019.113386 .

[本文引用: 1]

TAKATA HKUSAKABE MINATOMI Net al.

Appearances of Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant-derived 137Cs in coastal waters around Japan: results from marine monitoring off nuclear power plants and facilities, 1983-2016

[J]. Environmental Science & Technology, 2018525): 2 629-2 637.

[本文引用: 1]

MEN WHE J HWANG F Fet al.

Radioactive status of seawater in the northwest Pacific more than one year after the Fukushima nuclear accident

[J]. Scientific Reports, 201551): 1-9.

[本文引用: 1]

ZHAO L JLIU D TWANG J Let al.

Spatial and vertical distribution of radiocesium in seawater of the East China Sea

[J]. Marine Pollution Bulletin, 2018128361-368.

[本文引用: 1]

ZHOU PLI D MZHAO Let al.

Radioactive status of seawater and its assessment in the northeast South China Sea and the Luzon Strait and its adjacent areas from 2011 to 2014

[J]. Marine Pollution Bulletin, 2018131163-173.

WU J WZHOU K BDAI M H.

Impacts of the Fukushima nuclear accident on the China Seas: evaluation based on anthropogenic radionuclide 137Cs

[J]. Chinese Science Bulletin, 2013584): 552-558.

[本文引用: 1]

WANG F FMEN WYU Tet al.

Intrusion of Fukushima-derived radiocesium into the East China Sea and the northeast South China Sea in 2011-2015

[J]. Chemosphere, 2022294. DOI:10.1016/j.chemosphere.2022.133546 .

[本文引用: 1]

ZHAO ChangQIAO FangliWANG Guansuoet al.

Simulation and prediction of 137Cs from the Fukushima accident in the China Seas

[J]. Chinese Science Bulletin, 20145934): 3 416-3 423.

[本文引用: 1]

赵昌乔方利王关锁.

福岛核事故泄漏进入海洋的137Cs对中国近海影响的模拟与预测

[J]. 科学通报, 20145934): 3 416-3 423.

[本文引用: 1]

IAEA.

Sediment distribution coefficients and concentration factors for biota in the marine environment

[R]. ViennaIAEA2004.

[本文引用: 7]

TAKATA HAONO TTAGAMI Ket al.

A new approach to evaluate factors controlling elemental sediment-seawater distribution coefficients (Kd ) in coastal regions, Japan

[J]. Science of the Total Environment, 2016543315-325.

[本文引用: 1]

FISHER N SFOWLER S WBOISSON Fet al.

Radionuclide bioconcentration factors and sediment partition coefficients in Arctic Seas subject to contamination from dumped nuclear wastes

[J]. Environmental Science & Technology, 19993312): 1 979-1 982.

[本文引用: 1]

CARROLL JBOISSON FFOWLER S Wet al.

Radionuclide adsorption to sediments from nuclear waste dumping sites in the Kara Sea

[J]. Marine Pollution Bulletin, 1997357/8/9/10/11/12): 296-304.

[本文引用: 2]

WANG JinalinLIN ZhiqingZHENG Jianlu.

Adsorption of radionuclides by the particulate matter from the surface sediment of Daya Bay

[J]. Oceanologia et Limnologia Sinica, 1994254): 422-428.

[本文引用: 1]

王建林林植青郑建禄.

大亚湾近岸沉积物对人工放射性核素的吸附

[J]. 海洋与湖沼, 1994254): 422-428.

[本文引用: 1]

DU J ZSONG H QMU D Het al.

Sorption/desorption of radioruthenium on the surface sediments of Daya Bay, China

[J]. Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 20072731): 119-122.

[本文引用: 1]

ZHONG QiangqiangLIU JiananDu Jinzhou.

Adsorption/desorption of 85Sr (90Sr), 137Cs, 65Zn, and 60Co in the nearshore region of the East China Sea

[C]// Progress report on China nuclear science & technology. Baotou2019562-570.

[本文引用: 1]

钟强强刘建安杜金洲.

沉积物/海水体系中85Sr(90Sr), 137Cs, 65Zn和60Co的吸附, 解吸特性

[C]//中国核科学学术进展报告. 包头2019562-570.

[本文引用: 1]

ZHANG F LWANG J LLIU D Tet al.

Distribution of 137Cs in the Bohai Sea, Yellow Sea and East China Sea: sources, budgets and environmental implications

[J]. Science of the Total Environment, 20196721 004-1 016.

[本文引用: 1]

PERIÁÑEZ RSUH K SBYUNG-IL Met al.

Numerical modeling of the releases of 90Sr from Fukushima to the ocean: an evaluation of the source term

[J]. Environmental Science & Technology, 20134721): 12 305-12 313.

[本文引用: 1]

KIM YCHO SKANG H Det al.

Radiocesium reaction with illite and organic matter in marine sediment

[J]. Marine Pollution Bulletin, 2006526): 659-665.

[本文引用: 1]

TACHI YSATO TTAKEDA Cet al.

Key factors controlling radiocesium sorption and fixation in river sediments around the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant. Part 2: sorption and fixation behaviors and their relationship to sediment properties

[J]. Science of the Total Environment, 2020724. DOI:10.1016/j.scitotenv.2020.138097 .

[本文引用: 1]

TAKATA HTAGAMI KAONO Tet al.

Distribution coefficients (Kd ) of strontium and significance of oxides and organic matter in controlling its partitioning in coastal regions of Japan

[J]. Science of the Total Environment, 2014490979-986.

[本文引用: 1]

中华人民共和国水利部. 中国河流泥沙公报[M]. 北京中国水利水电出版社2020.

[本文引用: 1]

FAN DejiangYANG ZuoshengMAO Denget al.

Clay minerals and geochemistry of the sediments from the Yangtze and Yellow Rivers

[J]. Marine Geology & Quaternary Geology, 2001214): 7-12.

[本文引用: 1]

范德江杨作升毛登.

长江与黄河沉积物中粘土矿物及地化成分的组成

[J]. 海洋地质与第四纪地质, 2001214): 7-12.

[本文引用: 1]

Ministry of AgricultureForestry and Fisheries (MAFF).

Results of the monitoring on radioactivity level in fisheries products

[R]. TokyoMAFF2011.

[本文引用: 1]

WANG ZhihaiFU HongzhongLIAO Jun.

Emergency monitoring of response to Fukushima nuclear accident in Shandong Province

[J]. Chinese Journal of Radiological Health, 2014234): 352-354.

[本文引用: 1]

王治海付宏忠廖俊.

山东省应对福岛核事故应急监测

[J]. 中国辐射卫生, 2014234): 352-354.

[本文引用: 1]

HUNT G JBAILEY T AJENKINSON S Bet al.

Enhancement of tritium concentrations on uptake by marine biota: experience from UK coastal waters

[J]. Journal of Radiological Protection: Official Journal of the Society for Radiological Protection, 2010301): 73-83.

[本文引用: 1]

McCUBBIN DLEONARD K SBAILEY T Aet al.

Incorporation of organic tritium (3H) by marine organisms and sediment in the Severn Estuary/Bristol Channel (UK)

[J]. Marine Pollution Bulletin, 20014210): 852-863.

[本文引用: 1]

WILLIAMS J LRUSS R MMcCUBBIN Det al.

An overview of tritium behaviour in the Severn Estuary (UK)

[J]. Journal of Radiological Protection, 2001214): 337-344.

[本文引用: 1]

JAESCHKE B CMILLWARD G EMOODY A Jet al.

Tissue-specific incorporation and genotoxicity of different forms of tritium in the marine mussel, Mytilus edulis

[J]. Environmental Pollution, 20111591): 274-280.

[本文引用: 1]

FIÉVET Bdu BOIS P BVOISEUX C.

Concentration factors and biological half-lives for the dynamic modelling of radionuclide transfers to marine biota in the English Channel

[J]. Science of the Total Environment, 2021791. DOI:10.1016/j.scitotenv.2021.148193 .

MASUDA TYOSHIOKA T.

Estimation of radiation dose from ingested tritium in humans by administration of deuterium-labelled compounds and food

[J]. Scientific Reports, 2021111): 1-15.

TANI TISHIKAWA Y.

A deuterium tracer experiment for simulating accumulation and elimination of organically bound tritium in an edible flatfish, olive flounder

[J]. Science of the Total Environment, 2023903. DOI:10.1016/j.scitotenv.2023.166792 .

[本文引用: 1]

ZALEWSKA TSUPLIŃSKA M.

Fish pollution with anthropogenic 137Cs in the southern Baltic Sea

[J]. Chemosphere, 2013906): 1 760-1 766.

[本文引用: 1]

JOHANSEN M PRUEDIG ETAGAMI Ket al.

Radiological dose rates to marine fish from the Fukushima Daiichi accident: the first three years across the North Pacific

[J]. Environmental Science & Technology, 2015493): 1 277-1 285.

[本文引用: 4]

YAO ZhipengWANG JinlongBI Qianqianet al.

Distribution of 137Cs in biotas from the Zhoushan fishing ground and evaluation of radiological dose rates after the Fukushima accident from 2011 to 2012

[J]. Ecology and Environmental Sciences, 2023324): 715-721.

[本文引用: 1]

姚志鹏王锦龙毕倩倩.

福岛核事故后2011—2012年舟山渔场生物样品中137Cs的分布及剂量评估

[J]. 生态环境学报, 2023324): 715-721.

[本文引用: 1]

ZALEWSKA TSANIEWSKI MSUPLIŃSKA Met al.

90Sr in fish from the southern Baltic Sea, coastal lagoons and freshwater lake

[J]. Journal of Environmental Radioactivity, 201615838-46.

[本文引用: 1]

FUJIMOTO KMIKI SKAERIYAMA Het al.

Use of otolith for detecting strontium-90 in fish from the harbor of Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant

[J]. Environmental Science & Technology, 20154912): 7 294-7 301.

[本文引用: 1]

Japan Chemical Analysis Center (JCAC).

Radioactive survey data in Japan

[R]. ChibaJCAC2010.

[本文引用: 1]

MEN WDENG F FHE J Het al.

Radioactive impacts on nekton species in the Northwest Pacific and humans more than one year after the Fukushima nuclear accident

[J]. Ecotoxicology and Environmental Safety, 2017144601-610.

[本文引用: 1]

TANG FenghuaWANG JinlongLIU Dantonget al.

Distribution of fukushima accident-derived radionuclides in Neon flying squid in the North Pacific Ocean

[J]. Journal of Agro-Environment Science, 20133210): 2 066-2 071.

[本文引用: 1]

唐峰华王锦龙刘丹彤.

日本福岛核泄漏典型人工放射性核素在北太平洋柔鱼渔场的分布

[J]. 农业环境科学学报, 20133210): 2 066-2 071.

[本文引用: 1]

HORIGUCHI TYOSHII HMIZUNO Set al.

Decline in intertidal biota after the 2011 Great East Japan Earthquake and Tsunami and the Fukushima nuclear disaster: field observations

[J]. Scientific Reports, 201661): 1-12.

[本文引用: 1]

MADIGAN D JBAUMANN ZFISHER N S.

Pacific bluefin tuna transport Fukushima-derived radionuclides from Japan to California

[J]. Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, 201210924): 9 483-9 486.

[本文引用: 1]

GUAN WeibingDING HuatengXUAN Fujunet al.

Environmental effects on upstream migration of glass eels (Anguilla japonica) in Yangtze Estuary

[J]. Marine Science Bulletin, 2009282):65-70.

[本文引用: 1]

管卫兵丁华腾宣富君.

长江口环境条件对日本鳗鲡(Anguilla japonica)鳗苗溯河洄游的影响

[J]. 海洋通报, 2009282):65-70.

[本文引用: 1]

LIN WuhuiHE JianhuaYU Kefuet al.

90Sr in marine environment: comparison of seas surrounding Japan and the South China Sea

[J]. Acta Oceanologica Sinica, 20204210): 47-58.

[本文引用: 1]

林武辉何建华余克服.

海洋中90Sr: 日本周边海域与南海的对比

[J]. 海洋学报, 20204210): 47-58.

[本文引用: 1]

LIN WuhuiZHANG FanYU Kefuet al.

Assessment and enrichment of artificial radionuclides in coral reef ecosystems

[J]. Advances in Earth Science, 2023383): 286-295.

[本文引用: 1]

林武辉张帆余克服.

人工放射性核素在珊瑚岛礁系统中的富集与评估

[J]. 地球科学进展, 2023383): 286-295.

[本文引用: 1]

LI Shuqing. Radioactivity level off the coast of China[M]. BeijingOcean Press1987.

[本文引用: 1]

李树庆. 中国近海放射性水平[M]. 北京海洋出版社1987.

[本文引用: 1]

ZHU H MLI S QWU F Set al.

Radioactivity in the coastal waters of the Bohai and Yellow Seas of China

[J]. Journal of Environmental Radioactivity, 1991143): 193-209.

中华人民共和国卫生部. 中国环境放射性水平与卫生评价[M]. 北京人民卫生出版社1992.

[本文引用: 1]

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