地球科学进展

地球科学进展, 2021, 36(3): 276-287 DOI: 10.11867/j.issn.1001-8166.2021.030

综述与评述

中国多年冻土区天然气水合物地球化学勘探技术研究进展

张富贵,1,2,3, 周亚龙,2,3, 孙忠军2,3, 方慧3, 杨志斌3, 祝有海4

1.成都理工大学地球科学学院，四川 成都 610059

2.地球表层碳－汞地球化学循环重点实验室，河北 廊坊 065000

3.中国地质科学院地球物理地球化学勘查研究所，河北 廊坊 065000

4.中国地质调查局油气资源调查中心，北京 100083

Research Progress of Geochemical Exploration Technology for Natural Gas Hydrate in the Permafrost Area， China

ZHANG Fugui,1,2,3, ZHOU Yalong,2,3, SUN Zhongjun2,3, FANG Hui3, YANG Zhibin3, ZHU Youhai4

1.College of Earth Sciences，Chengdu University of Technology，Chengdu 610059，China

2.Key Laboratory of Geochemical Cycling of Carbon and Mercury in the Earth's Critical Zone，Chinese Academy of Geological Sciences，Langfang Hebei 065000，China

3.Institute of Geophysical & Geochemical Exploration，Chinese Academy of Geological Sciences，Langfang Hebei 065000，China

4.Oil and Gas Survey，China Geological Survey，Beijing 100083，China

通讯作者: 周亚龙（1984-），男，湖北武汉人，高级工程师，主要从事天然气水合物勘探研究. E-mail：zhouyalong@igge.cn

收稿日期: 2020-09-15   修回日期: 2021-02-21   网络出版日期: 2021-04-30

基金资助: 中央级公益性科研院所基本科研业务费专项“油气地球化学填图方法技术调研与集成”.  AS2016Y01

Corresponding authors: ZHOU Yalong (1984-), male, Wuhan City, Hubei Province, Senior engineer. Research areas include oil, gas and gas hydrate research. E-mail:zhouyalong@igge.cn

Received: 2020-09-15   Revised: 2021-02-21   Online: 2021-04-30

作者简介 About authors

张富贵（1980-），男，山东沂水人，高级工程师，主要从事天然气水合物勘探研究.E-mail：zhangfugui@igge.cn

ZHANGFugui(1980-),male,YishuiCounty,ShandongProvince,Seniorengineer.Researchareasincludeoil,gasandgashydrateresearch.E-mail:zhangfugui@igge.cn

摘要

我国多年冻土区多位于中纬度高原地区，与环北冰洋极地地区多年冻土的状态不完全相同，天然气水合物成因机理、赋存环境和基本特征更为复杂。近10年来，在自然资源部行业专项和中国地质调查局水合物试采专项的资助下，先后在青藏高原和东北多年冻土区开展了天然气水合物地球化学勘探技术攻关，总结了多年冻土区天然气水合物地球化学指标组合和识别标志，探讨了多年冻土区天然气水合物地球化学成藏机制，研发了多年冻土区天然气水合物地球化学勘查模型，初步建立了多年冻土区天然气水合物调查地球化学方法技术体系，在勘探实践中发挥了重要的作用，地球化学方法技术对天然气水合物的有效性得到了初步检验和应用，具有广阔的应用前景。

关键词： 勘探技术 ; 地球化学 ; 天然气水合物 ; 冻土区

Abstract

Most of the permafrost regions are located in mid-latitude plateau regions in China， which are different from the permafrost regions around the Arctic Ocean， and the genesis mechanism， occurrence environment and basic characteristics of Natural Gas Hydrate （NGH） are more sophisticated. Qilian Mountain is verified as the only permafrost area in which the samples of NGH can be obtained through scientific drillings. In the past 10 years， with the support of Special Research Project of the Ministry of Natural Resources and the National Special Project of Gas Hydrate of China Geological Survey， the key technologies of NGH geochemical exploration have been successively carried out in the Qinghai-Tibet Plateau and the Mohe basin. The effective index and identification marks of NGH geochemical exploration are optimized， and the accumulation mechanism of NGH in permafrost area is discussed. The geochemical exploration model of NGH was developed， and the geochemical exploration technology system for NGH was preliminarily established， which shows the validity of exploration practice. The effectiveness of geochemical exploration technology system for NGH has been preliminarily tested and applied， which has a broad application prospect.

Keywords： Research progress ; Exploration technology ; Geochemistry ; Natural gas hydrate ; Permafrost area

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张富贵, 周亚龙, 孙忠军, 方慧, 杨志斌, 祝有海. 中国多年冻土区天然气水合物地球化学勘探技术研究进展. 地球科学进展[J], 2021, 36(3): 276-287 DOI:10.11867/j.issn.1001-8166.2021.030

ZHANG Fugui, ZHOU Yalong, SUN Zhongjun, FANG Hui, YANG Zhibin, ZHU Youhai. Research Progress of Geochemical Exploration Technology for Natural Gas Hydrate in the Permafrost Area， China. Advances in Earth Science[J], 2021, 36(3): 276-287 DOI:10.11867/j.issn.1001-8166.2021.030

1 引 言

天然气水合物是由烃类分子和水分子在低温和高压等条件下形成的笼状结晶化合物，化学式为CH₄·nH₂O，具有极高的资源价值，主要分布在近海海域、多年冻土区以及一些深水内陆湖中［1~9］。海域天然气水合物研究进展迅速，在深海钻探计划（Deep Sea Drilling Program， DSDP）和大洋钻探计划（Ocean Drilling Program， ODP）的支持下，国内外学者对天然气水合物的赋存条件、形成机理、沉积环境、动力学机制和环境效应等问题进行了大量研究，取得了一系列重要成果［10~27］。海洋沉积物中天然气水合物调查实践表明，似海底反射层（Bottom Simulating Reflector， BSR）、空白反射带、极性反转、表层沉积物CH4气体异常、大气中烃类气体含量异常、沉积物中含水量异常、孔隙水离子浓度异常和同位素地球化学异常等地球化学标志都可作为天然气水合物勘查的有效识别标志［28~34］。多年冻土区天然气水合物成藏机制和赋存模式与海洋天然气水合物截然不同，地震波在冰胶结永冻层的传播速度与水合物层相近，BSR等海洋天然气水合物识别标志基本不适合多年冻土区天然气水合物勘查。我国多年冻土区主要分布在中低纬度地区，与环北冰洋极地地区多年冻土的状态不完全相同，天然气水合物赋存条件和基本特征也有明显差异［35~39］，缺乏适合于多年冻土区天然气水合物的勘查方法技术体系。2008年中国地质调查局在青海祁连山多年冻土区发现天然气水合物，实现我国冻土区天然气水合物的重大突破，在之后的10年，以祁连山多年冻土区为主战场，中国地质调查局组织实施了青藏高原多年冻土区天然气水合物地球化学方法技术试验，在方法技术、勘查模型和有效指标等方面取得了系列成果［40~59］，同时在形成条件、成藏背景和动力学机制等基础研究领域形成了新的认识［60］。本文将对近10年来祁连山多年冻土区天然气水合物地球化学勘查技术取得的主要进展进行论述。

2 烃类气体方法技术

2.1　酸解烃技术

酸解烃法是由Horvitz［61］于1939年提出的油气化探的经典方法之一，是以化学方式脱附沉积物中吸附烃的“酸萃取”技术［62，63］。酸解烃检测土壤中吸附的垂向微渗漏地表的烃类气体含量，反映的是轻烃运移的“过去时”，可根据酸解烃含量变化及形态特征预测油气藏［64，65］。近年来，众多学者先后在祁连山地区、羌塘地区和漠河盆地开展了天然气水合物酸解烃技术试验，对天然气水合物酸解烃组分特征进行了研究［40~48］。结果表明，祁连山地区酸解烃组分（C1~C5）均有检出，甲烷平均含量为55.50 μL/kg，重烃平均含量为7.52 μL/kg，变异系数高达268%，酸解烃异常与天然气水合物矿藏对应关系较好，土壤酸解烃指标间相关程度较高，具有同源特征。2013年按照酸解烃异常和地震方法优选的DK-9勘探井，成功获取了天然气水合物实物样品，同时土壤酸解烃指标还具有良好的稳定性和重现性，是多年冻土区天然气水合物勘查的有效技术方法之一。羌塘盆地受后期构造运动的影响，烃源岩破坏程度较高，酸解烃含量高，变化大，缺乏能够提供稳定气源的烃源岩是制约羌塘盆地天然气水合物突破的重要原因。漠河盆地土壤多为酸性，土壤颗粒表面不易吸附烃类气体，其酸解烃平均含量远低于祁连山地区，形成的大多为弱异常，重烃检出率较低，找矿意义不高［59］。

2.2　顶空气技术

顶空气技术检测的是油气藏中烃类组分经过垂向运移，在近地表土壤颗粒表面形成的物理吸附轻烃，动态反映了轻烃运移的“现在时”，其所含信息能较准确地反映出下伏地层的含油气属性。根据顶空气含量变化特征可以准确判断天然气水合物赋存层位［66~68］，孙忠军等［44］和张富贵等［56，59］先后在祁连山地区、羌塘地区和漠河盆地开展了天然气水合物顶空气技术试验。结果表明，羌塘盆地、祁连山地区和漠河盆地顶空气样品，除极少数样品外，均能检测出游离CH4、C2H6、C2H4、C3H8和C3H6组分，nC4H10、iC4H10、nC5H12和iC5H12检出率较低，天然气水合物矿藏上方呈现顶部异常，是寻找水合物的一种非常有效的指标。研究还发现，顶空气异常具有较好的重复性，得到了水合物钻井和煤田钻井的验证，同时研究还发现顶空气受地貌景观影响明显，顶空气取样应至少采集1 m以下非活动层，这样才能避开有机质和微生物的干扰。

2.3　游离烃技术

游离烃技术是油气化探最为直接的油气勘查方法之一，通过检测正在进行微渗漏的烃类组分，确定油气化探异常，具有快速、直接且不受地表景观因素影响的特点［69，70］。我国的游离气检测技术已较为成熟［71］，吴向华等［72］和索孝东等［73］研制出了游离烃现场采集、直接进样分析与解释技术，2010年，任春等［74］发明了一种地气采集螺旋钻（专利授权号：CN101236141B），在沙漠区和南方构造复杂区进行实地实验，取得了较好的应用效果，2020年，张富贵等根据多年冻土区特殊景观条件，研制开发了一种冻土区浅层土壤取气设备（专利授权号：CN108708717B），为多年冻土区天然气水合物游离气检测提供了技术支撑。周亚龙等［51］、张富贵等［75］和张舜尧等［76~78］在祁连山多年冻土区开展了土壤游离烃甲烷含量和通量试验。试验结果显示，多年冻土区天然气水合物矿藏上方存在游离烃甲烷地球化学异常，异常形态受控矿断裂和水合物矿藏的双重影响，甲烷排放通量具有明显的季节性规律，受地表噬烃菌的生物作用影响较大，整体表现出极大的碳汇潜力。同时研究指出受到地表微生物活动的影响，游离烃成因多源，冬季可以有效避免生物气的干扰，是检测游离气的最佳季节。游离烃技术能排除地表景观和人为活动的影响，是多年冻土区水合物地球化学调查的有效补充技术。

3 非烃气体方法技术

3.1　惰性气体方法技术

惰性气体主要来源于壳源和幔源物质的放射，具有化学活性弱、挥发性强和吸附性弱的特性，是判别油气来源和成因的重要示踪剂［79~83］，亦是油气藏勘查和天然气水合物痕量组分的重要指示剂［84~86］。张富贵等［58］和周亚龙等［52］在祁连山天然气水合物发现区开展惰性气体与天然气水合物空间耦合关系研究。试验结果表明，氦氖等惰性气体与水合物有良好的空间分布关系，中国地质调查局和神华集团在惰性气体含量异常区布置的10口勘探井均发现天然气水合物，预测成功率达90%以上。同时研究提出了惰性气体的迁移机理，在地球化学测井中也可判断水合物赋存位置，可以有效避免地表微生物等多种因素的干扰。惰性气体方法可作为多年冻土区天然气水合物勘查的有效补充技术，但需与烃类含量和地质条件进行综合解释。

3.2　卤族元素方法技术

卤族元素是深部油气聚集的重要辅助指标［87~93］。卤族元素异常是油气藏上部的油气渗漏造成的，在近地表处，土壤矿物质中的卤族元素可以与烃类气体在阳光的作用下形成无机化合物，由于其较大的分子质量，无法远距离迁移，多以化合物的形式保存在近地表土壤中。唐瑞玲等［94］在祁连山多年冻土区开展了I和Cl的地球化学勘查试验，研究了卤族元素（I、Cl和I/Cl）的异常模式。试验结果表明，Cl在天然气水合物形成过程中，由于分子量较大，不能进入水合物笼型结构中，天然气水合物矿层Cl元素贫化，异常模式为负异常，受高寒沼泽景观物理化学性质和地球化学障的影响，I元素呈现环状模式。卤族元素可以作为多年冻土区天然气水合物的探途元素。

3.3　热释汞方法技术

汞具有较强的挥发性和较为活泼的地球化学性质［95］，可以垂向微渗漏至地表［96］，同时汞还具备亲油气的性质［97］，在有机质向油气转化的漫长地质年代里，不同形式的汞随油气一同运移、聚集和成藏［98］。天然气水合物主要成分是甲烷，同样具备富集汞的特性，通常情况下烃类异常与热释汞异常具有良好的对应关系。张富贵等［57］在祁连山多年冻土区天然气水合物发现区开展了热释汞异常与水合物矿藏的关系，探索了天然气水合物热释汞异常形成机理。试验结果表明，在天然气水合物上方发育中等强度的热释汞异常，天然气水合物热释汞的地气迁移机理与天然气水合物中汞含量、汞元素的渗透运移和天然气水合物矿藏外围环境有关，提出了多年冻土区天然气水合物矿藏4个地球化学分带。热释汞异常是天然气水合物长期微渗漏的结果，信息比较稳定，可以作为天然气水合物地球化学勘查的一种辅助手段。

4 微量元素方法技术

微量元素被称为地质作用的示踪剂，主要用于判别沉积环境、追溯油源和判断油气成因［99，100］。微量元素是油气的重要组分，油气的生、储、盖和演化都与之有密切的关系，国内外学者针对油气田伴生的微量元素开展了深入研究，微量元素是油气地球化学勘查的重要辅助指标已达成共识［101，102］。邓义楠等［103］在南海天然气水合物勘查中开展了微量元素地球化学特征研究，发现表层沉积孔隙水中出现硫化带和Mo、U元素异常，可以作为天然气水合物的有效识别标志。孙忠军等［46］在祁连山多年天然气水合物发现区开展了微量元素探测水合物的有效性试验。试验结果表明，天然气水合物广泛存在Ba、V、Fe和Ca等微量元素，能够在地气和微渗漏的驱动下穿过多年冻土层迁移到近地表，在天然气水合物矿藏上方呈现顶部异常模式，异常范围与天然气水合物分布范围吻合较高，可以作为多年冻土区天然气水合物的辅助技术。

5 微生物方法技术

微生物油气调查技术（Microbial Oil Survey Technique， MOST）的理论基础是油气藏中的轻烃气体在油气藏压力的驱动下以微泡上浮［104，105］形式或连续气相流形式［106］沿复杂的微裂隙垂直向上运移，在近地表土壤和沉积物中部分成为土壤中专性烃氧化菌的食物（碳源）而使烃氧化菌异常发育，这些烃类氧化菌可以区分油气勘探区和非勘探区［107~109］。土壤吸附气技术（Sorbed Soil Gas， SSG）是一种改进的酸解烃技术，通过轻烃组分的化学指纹特征判别深部烃藏的属性。孙忠军等［44］和梅博文等［110］在祁连山天然气水合物发现区采用MOST与SSG综合联动技术开展微生物有效性试验。试验结果表明，多年冻土区天然气水合物存在土壤中专性烃氧化菌的碳源，微生物群落对天然气水合物的响应主要体现在微生物群落结构的改变， 尤其是烃氧化微生物丰度对水合物有一定的指示作用。多年冻土区天然气水合物勘查可以运用微生物技术发挥其经济、快速和灵敏的特点，但其有效性及可靠性还有待通过钻探进一步验证。

6 同位素方法技术

甲烷碳同位素常被用来判别天然气的来源、成因和成熟度情况［111~114］。张富贵等［59］通过分析研究DK-8井、DK11-13井和DK13-12井500件岩心样品发现，祁连山多年冻土区天然气水合物大多数为原油伴生气、凝析油伴生气和煤成气。同时，利用甲烷碳同位素分析仪（G2132-iAnalyzer，美国Picarro公司），提出了多年冻土区天然气水合物勘查中的甲烷碳同位素在线测量技术［75］。图1是祁连山木里矿区夏季甲烷碳同位素地球化学图，从图1中可以看出，夏季水合物矿藏上方土壤中微生物非常活跃，较轻的甲烷碳同位素值与已知水合物矿藏吻合程度很高。水合物发现井DK-1，2，3，7，9井、DK13-11井和DK12-13井均位于甲烷碳同位素的低值区（δ13C1<-70‰），DK-4井也发现了水合物分解的地质证据，DK11-14水合物井位于负异常边界，水合物未发现井DK10-16位于甲烷碳同位素高值区。甲烷碳同位素低值区与土壤酸解烃异常吻合程度很高，表明微渗漏烃类是产甲烷古菌存活的有利条件，这说明甲烷碳同位素也是有效的水合物精细探测技术，可以在天然气水合物靶区圈定等方面发挥一定的作用，是多年冻土区天然气水合物调查的一项探索性新技术。

图1

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图1   祁连山多年冻土区甲烷碳同位素地球化学图

Fig.1   Contour map of methane carbon isotopes in the Qilian Mountain permafrost


7 地球化学测井方法技术

地球化学测井技术能有效解决油气生、储、盖和垂向微渗漏等问题，可以快速检测到油气储集层位、烃源岩生烃潜力、有机质类型及沉积环境等地球化学信息［62，63，115］。2008年至今，在祁连山多年冻土区中国地质调查局先后实施天然气水合物科学钻探井12口，其中9口井发现天然气水合物实物样品。神华集团实施14口天然气水合物钻探井，其中4口井发现天然气水合物实物样品［116］。张富贵等［59，60］先后采集DK-1、DK-8和SK-0井岩心样品749件，进行了顶空气、酸解烃和有机碳等分析，基本查明了天然气水合物层识别标志和迁移特征。DK-1、DK-8和SK-0井在水合物发现层均有较高的甲烷含量、较高的有机碳含量和较低的干燥系数（R值），气体组分特征测试和收集的数据显示，水合物气和游离气气体组分特征基本一致，甲烷相对含量高，除甲烷外，还含有较高的乙烷和丙烷等组分，各烃类气体含量平均值表现为：CH4>C2H6>C3H8>C3H6>C2H4>nC4H10>iC4H10，干燥系数普遍偏小，绝大多数小于10，显示出湿气的特征。即祁连山多年冻土区钻获的天然气水合物属于Ⅱ型水合物，烃类气体是由深部烃类气体沿断裂迁移和原地有机质转化混合形成的。与海域天然气水合物不同，在天然气水合物赋存层位R值较低（图2），这是由于水合物形成过程中烃类由气态变为固态，同时发生了组分分异和固化成藏等地球化学作用。祁连山天然气水合物钻探确定的天然气水合物稳定带深度为140~330 m，这与地球化学测井方法确定的多年冻土上界和下界结果吻合程度较高，地球化学测井可作为天然气水合物产层的有效识别标志。

图2

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图2   祁连山多年冻土区DK-8钻孔甲烷含量变化及天然气水合物异常主要分布

1: 粗粒砂岩；2: 细粒砂岩；3: 泥质粉砂岩；4: 泥岩；5: 油页岩；6: 煤层；7: 天然气水合物；8: 疑似天然气水合物；9: 断层

Fig.2   Hydrocarbon concentrations and abnormal distribution of gas hydrate from the borehole DK-8 in the Qilian Mountain permafrost

1. Coarse sandstone; 2. Fine sandstone; 3. Clay siltstone; 4. Mudstone; 5. Oil shale; 6. Coal seam; 7. Gas hydrate; 8. Suspected gas hydrate; 9. Fault


8 地球化学勘查方法技术体系

多年冻土区天然气水合物的研究手段为地质背景调查、土壤调查、井中化探和烃源岩调查。冻土厚度和温压条件是天然气水合物形成的决定因素。值得注意的是，水源条件也是形成天然气水合物必不可少的，缺乏水源，即便是在低温高压的环境下，气源充足，仍为气态烃，不能形成天然气水合物。土壤调查能在短时间内缩小勘探范围，发挥“迅速掌握全局，快速缩小靶区”的战略性作用。烃源岩调查是判断气源是否充足的重要证据，亦是判别气体来源和气体成因的重要依据，是天然气水合物成藏的关键因素。井中化探能解决多年冻土区受多期地质构造影响，在储层识别、赋存状态、参数识别和地球化学动力学机制等方面的挑战，成藏模式制约天然气水合物理论创新，也影响对资源量科学判断，通过生烃史模拟、同位素测年等手段，建立冻土形成、烃类运移和天然气水合物形成的时间序列，结合井中化探和烃源岩评价，研究天然气水合物气形成、运移和富集的地球化学动力学机制，形成多年冻土区天然气水合物地球化学方法技术体系。在系统研究我国多年冻土区天然气水合物特征的基础上，提出了地质背景调查、土壤调查、井中化探和烃源岩调查4种工作手段以及天然气水合物的“四位一体”多年冻土区天然气水合物地球化学方法技术体系（图3）。

图3

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图3   多年冻土区天然气水合物地球化学方法技术体系

Fig.3   Geochemistry technical system of gas hydrate in permafrost regions


9 总结与展望

2008年在祁连山多年冻土区首次取得天然气水合物实物样品以来，天然气水合物的研究范围从祁连山扩展到羌塘盆地、乌丽地区和东北漠河盆地，勘查方法从地质、钻探、地球物理和地球化学拓展到微生物、遥感、核磁共振和综合测井，但是多年冻土区天然气水合物一个显著的特点是冰胶结永冻层与水合物层的地震波传播速度相当，BSR等识别标志基本不适合冻土区勘查，因此目前仍未建立一种非常适合于多年冻土区天然气水合物的综合勘测技术。此外祁连山地区冻土层较薄，构造断裂发育，水合物主要赋存在砂岩、泥岩、或者页岩的孔隙和裂缝中，具有低孔隙度、低渗透率和高力学强度特征，导致青藏高原水合物成藏模式和成藏环境复杂，冻土区水合物的形成机理还存在争议，水合物形成的地球化学过程认知还不够深入，无法精细刻画其形成的地球化学时空区配特征。因此，需要建立适合于多年冻土区天然气水合物的勘探方法技术体系，验证已有的勘查技术和识别标志是否具备普适性。

受新生代以来构造隆升的影响，青藏高原多年冻土区的烃源岩被抬升剥蚀，加之受全球增温的影响，冻土正在经历严重退缩，造成天然气水合物空间尺度分布不均，总量较小，围岩物性差异较小，岩性复杂，成因多元，在气层识别、有效储集层划分和参数识别等方面也面临着较大的挑战。因此，亟待开展天然气水合物保存条件识别与定量评价技术，摸清天然气水合物存在的相关证据和潜在资源量等关键问题。

更为重要的是，天然气水合物是地壳浅部一个不稳定的碳库，是全球碳循环链中一个重要的组成部分，在为人类带来丰富的可利用资源的同时，也存在着潜在的不可逆转的环境破坏，不同的地质历史时期几次重大缺氧事件可能都与天然气水合物释放的甲烷有关，往往伴随有生物灭绝与交替、全球变暖加剧、碳氧同位素周期性变化与偏移以及其他地球化学指标异常，在全球气候变化过程中扮演着重要角色。然而，令人遗憾的是，目前国际对于天然气水合物环境效应的研究绝大多数集中于海洋，少许研究来自北欧、西伯利亚和北美等环北极圈地区，我国南海天然气水合物也建立了全天候环境监测系统，但青藏高原天然气水合物环境效应的相关研究比较滞后，关于天然气水合物甲烷释放特征、同位素变化样式、持续时间、驱动机制和影响因素，以及由此引发的环境效应定量计算缺乏实质性的研究。因此，要开展冻土区天然气水合物释放甲烷地球化学过程及环境效应研究，不仅有助于天然气水合物的安全开发利用，而且对了解地史时期天然气水合物与重大缺氧事件耦合关系、天然气水合物与全球气候变化时间关系、认识多圈层相互作用的地球系统具有重要意义。

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