甲烷（CH₄）是最重要的温室气体之一，自工业革命以来，大气中的CH₄浓度已从700×10^-9上升到现今超过1 865×10^-9(www.esrl.noaa.gov/gmd/ccgg/trends_ch4/)。尽管大气中的CH₄浓度仍然非常低，但在100年的时间尺度上，其全球增温潜势已经增加到CO₂的28倍，贡献了约20%的由温室气体引发的增温效应，对全球气候变化和大气成分组成有着显著的影响^[1]。

水稻田是大气CH₄最重要的人为来源之一，贡献了12%~26%的全球人为CH₄排放量^[2]。水稻田在淹水条件下易形成厌氧条件，从而有利于CH₄的生成；而在有氧条件下，CH₄往往被甲烷氧化菌氧化成CO₂，并释放到大气中^[3]。来自水稻田的净CH₄排放是CH₄生成和氧化的一个平衡过程^[4,5]。

在过去的几十年间，对水稻田的CH₄通量已经进行了大量的观测和研究^{[6,7,8,9,10,11,12,13]}。许多研究表明，水稻田的CH₄通量存在着明显的季节性和日变化特征，而且还受到诸多环境和生物因子的控制，包括土壤温度、土壤水分条件和土壤有机质含量等^[6,7,8,9]。此外，农业管理实践(例如农田水管理、施肥和育种等)也对水稻田的CH₄通量和动态有着明显的影响^[6,10]。

涡度相关法已成为目前使用最广泛的测量陆地生态系统CH₄和CO₂通量的方法之一。传统的静态箱等测量方法由于观测频率低，测量在时间和空间上不连续，测量空间范围有限，对采样区域的湍流混合有一定的干扰，所以不能够很好地捕捉到不同时空尺度下的CH₄通量动态^[7,8,14]。相反，涡度相关方法具有高的观测频率，能够在较大的空间尺度上对所有的生态系统过程进行长期连续测量，并且不会干扰地表和大气之间的气体交换过程，因此能更好地揭示CH₄通量的时空变化特征^[7,8,14]。在国外，已经有很多研究利用涡度相关方法对水稻田的CH₄通量进行了测量^[6,7,8,9]。国内虽然起步较晚，但近年来也有一些基于涡度相关方法对中国水稻田CH₄排放进行研究的案例^[11,12,13]。

湖南省益阳市地处长江中下游平原地带，是中国重要的水稻种植区域。该地区主要种植双季稻，且种植面积大，具有很大的CH₄排放潜力。但目前尚未有利用涡度相关方法对该地区水稻田CH₄通量进行研究的报道。本研究基于开路式涡度相关系统，对该地区晚稻的CH₄通量进行了测量，旨在揭示该地区水稻田CH₄通量的特征、动态及其影响因素。

研究区位于湖南省益阳市资阳区的一个水稻种植区域(28°40′21′′N, 112°26′55′′E)(图1)，距离益阳市区大约13 km。地处长江中下游平原地带，海拔27 m。该地区具有典型的亚热带季风性湿润气候特征，春夏多雨，秋季少雨，冬季较为寒冷。年均气温为16.5 ℃，年均降雨量为1 465 mm。研究区覆盖面积约为81 hm²,为典型的双季稻种植区，其中早稻4月12日播种，7月6日收割；晚稻7月10日播种，10月26日收割。早稻的种植方式为抛秧，晚稻的种植方式为散播。

2018年7~11月，基于开路式涡度相关系统，对本研究区晚稻田的CH₄通量进行了连续测量。通量塔位于研究区正中偏北，高3.5 m，传感器安装在距离地面约2.5 m处。整个涡度系统主要包括：①开路式CO₂/H₂O红外气体分析仪(LI-7500 A, LI-COR, Inc., Lincoln, NE, USA)，用于测量CO₂和水汽浓度；②开路式CH₄气体分析仪(LI-7700 A, LI-COR, Inc., Lincoln, NE, USA)，用于测量CH₄浓度；③三维超声风速仪(CSAT3, Campbell Scien-tific, Inc., USA)，用于测量三维风速和超声温度。所有的湍流数据都被记录在数据采集器(CR3000, Campbell Scientific, Inc., USA)中，采样频率均为10 Hz。

环境因子的测量主要包括空气温湿度(HMP155, Vaisala Group, Helsinki, Finland)、降水量(TE525MM, Campbell Scientific, Inc., USA)、光合有效辐射(LI-190, LI-COR Inc., Lincoln, NE, USA)和净辐射(CNR4, Kipp & Zonen, Delft, Netherlands)等。

借助于EddyPro软件(Version 6.0, LI-COR Bioscience Inc., USA)，计算得出半小时尺度的CO₂和CH₄通量数据，并进行了质量控制和校正。质量等级以0(最优质量)、1(适用于一般分析)和2(应该从数据集中剔除)来标记。EddyPro也提供了相对信号强度RSSI值(The Relative Signal Strength Indicator)，用以表征通量观测时的信号强度。主要的校正包括光谱校正、密度波动补偿、时滞补偿和块平均等。本研究采用Ge等^[12]的方法，对半小时尺度的CO₂和CH₄通量数据进行进一步的质量筛选。主要包括：①从数据集中剔除质量标记为2的通量观测值；②RSSI值小于10%的通量观测值被认为不正确，并从数据集中予以剔除；③当有降雨出现或仪器发生故障时，通量观测值也从数据集中剔除。此外，将摩擦速率u*作为大气混合是否充分的判断依据，对于u*<0.12 m/s的通量观测值也予以剔除^[15]。

为了获得日常平均的CO₂和CH₄通量值，对经过上述处理的CO₂和CH₄通量观测数据需要进行空缺填充。常用的填充方法包括：线性插值法、边缘分布抽样法^[6]和日常平均变化法^[11]等。本研究仅对半小时通量数据覆盖超过50%的天数进行数据填充，并采用以下方法对数据空缺进行填充：①空缺在2.5 h之内的采用简单线性插值方法进行填充；②基于相邻天数的观测值(7~10天)，利用日常平均变化方法对超过2.5 h的空缺进行填充。经过上述填充后，获得了71天的日常CO₂通量值和55天的日常CH₄通量值，分别占整个观测时段(115天)的62%和48%。

在夜间，由于没有植物的光合作用，生态系统呼吸RE (Respiration)等于CO₂通量。基于夜间的空气温度和CO₂观测通量，采用Reichstein等^[15]的方法模拟夜间的生态系统呼吸：

式中：RERef为参考温度下的生态系统呼吸，E0为温度敏感性，T为空气温度(℃)，TRef为参考温度(℃)，T0为常数。TRef和T0的值分别为15 ℃和-46.02 ℃^[16]。对于E0，其取值为309^[17]。对于RERef，在不同的生长阶段对其分别进行模拟。

公式(1)同样适用于白天的生态系统呼吸计算，因此，总生态系统生产(Gross Ecosystem Production,GEP)为：

式中：RE为通过公式(1)得到的白天生态系统呼吸，FCO2为白天的CO₂通量。

在7月10~25日仪器发生故障，一些观测数据(包括CO₂和CH₄通量等)出现缺失。由于该时段持续较长，因此舍弃该时段的观测值。最终可得到的观测时段为7月26日至11月17日。根据水稻的生理形态，本研究将其划分为4个阶段：①营养生长阶段(7月10日至8月17日)，②生殖生长阶段(8月18日至9月24日)，③成熟阶段(9月25日至10月26日)和④休耕阶段(10月26日至11月17日)。

在不同的生长阶段，空气温度(T_air)呈现出明显的单峰型日变化，并在14：00-15：00出现峰值(图2a)。光量子通量密度(Photosynthetic Photon Flux Density，PPFD)和饱和水汽亏缺(Vapor Pressure Deficit，VPD)也具有明显的单峰型日变化特征，基本都从6:00左右开始上升，在18:00以后出现比较稳定的值(图2b和c)。前者在12:00-14:00达到峰值，后者则在14:00-15:00达到峰值(图2b和c)。在白天相同的时刻，空气温度、PPFD和VPD观测值的大小基本为：营养生长阶段>生殖生长阶段>成熟阶段>休耕阶段。

在整个水稻生长季节，CO₂通量(净生态系统CO₂交换，Net Ecosystem Exchange,NEE)也呈现出显著的单峰型日变化趋势，并在12:00-14:00出现最低值(图2d)。夜晚的CO₂通量变化较小，基本保持在0~10 μmol/(m²·s)的范围内(图2d)。在水稻营养生长、生殖生长和成熟阶段，CO₂通量的最低值分别为-24.24，-25.13和-14.63 μmol/(m²·s)(图2d)，表明生殖生长阶段水稻的光合作用可能更加显著。休耕阶段CO₂通量没有显著的日变化，其平均日变化范围为-2.37~6.74 μmol/(m²·s)，仅在9:00-15:00，CO₂通量值略小于其他时刻(图2d)。同样地，整个水稻生长季节的GEP也表现出明显的单峰型日变化趋势，并在12:00-14:00达到最高值(图2e)。由于夜晚植物没有光合作用，所以夜晚的GEP为0(图2e)。在休耕阶段，尽管GEP具有与前面3个阶段相似的日变化，但其变化范围小，仅为0~6.47 μmol/(m²·s)，而水稻营养生长、生殖生长和成熟阶段GEP的日变化范围分别为：0~32.65，0~36.01和0~22.97 μmol/(m²·s) (图2e)。

在水稻营养生长和生殖生长阶段，CH₄通量具有明显的单峰型日变化特征，并在14:00-16:00达到峰值(图3a和b)。夜晚的CH₄通量变化较小，基本都保持在一个较低水平(图3a和b)。水稻营养生长阶段的CH₄通量日峰值[0.8 μmol/(m²·s)]大约为生殖生长阶段CH₄通量日峰值[0.44 μmol/(m²·s)]的2倍(图3a和b)。休耕阶段的CH₄通量非常小，没有明显的日变化特征，其日变化范围为0.001~0.027 μmol/(m²·s)，但仍然是一个CH₄排放源(图3c)。

空气温度在整个观测时段存在着明显的季节性变化，基本呈现下降的趋势(图4a)。整个观测时段的平均空气温度为23.20 ℃，最大空气温度为32.71 ℃，最小空气温度为9.84 ℃(表1)。整个观测时段的降水量为193.9 mm，主要集中在水稻的生殖生长和成熟阶段(图4a)。成熟阶段的降水量尽管小于生殖生长阶段，但降水天数多，持续时间最长(图4a)。PPFD和VPD也具有明显的季节性变化(图4b和c)。各阶段的PPFD平均值分别为431.64，318.42，203.6和151.94 μmol/(m²·s)，表现出明显的下降趋势(表1)。VPD也具有与其相似的变化趋势(表1)。

CO₂通量主要受水稻光合作用和呼吸作用的控制，具有明显的季节性特征。除休耕阶段外，水稻营养生长、生殖生长和成熟阶段的CO₂通量基本为负值(图4d)。其中，营养生长、生殖生长和成熟阶段的CO₂通量平均值分别为-3.99，-2.7和-0.39 μmol/(m²·s)，而休耕阶段为3.03 μmol/(m²·s)(表1)。最小的CO₂通量观测值出现在生殖生长阶段，为-10.6 μmol/(m²·s)(表1)。GEP具有与CO₂通量相反的季节性变化趋势。在水稻营养生长阶段，GEP呈现上升趋势，在生殖生长阶段初期达到峰值，随后逐渐下降(图4e)。前3个阶段的GEP平均值分别为21.64，23.04和14.45 μmol/(m²·s)，在休耕阶段的GEP平均值仅为1.51 μmol/(m²·s) (表1)。

CH₄通量的季节性变化趋势非常显著。从水稻营养生长阶段到休耕阶段，CH₄通量基本呈现下降趋势(图5)。休耕阶段的CH₄通量非常小，其平均值仅有0.02 μmol/(m²·s) (表1)。由于成熟阶段降雨持续时间长，导致该阶段CH₄通量的观测信号非常微弱。经过质量控制后，在这一阶段的CH₄通量观测值出现缺失。因此，我们仅利用已获取的CH₄通量观测值进行分析。CH₄通量的峰值出现在营养生长阶段后期，其值为0.69 μmol/(m²·s)。该阶段的CH₄通量平均值也高于生殖生长阶段，分别为0.53和0.29 μmol/(m²·s)(表1)。

CH₄通量与空气温度、PPFD、VPD和GEP有着相似的季节性变化趋势(图4和图5)。在此基础上，我们分析了CH₄通量与这些环境和生物因子之间的关系(图6)，以寻求CH₄通量季节性变化的控制因素。

从图6a和6c可以看出，空气温度、VPD与CH₄通量具有显著的正相关(p<0.0001，R²分别为0.85和0.67)，表明这两个因子，尤其是空气温度，可能是CH₄通量季节性变化的控制因素。PPFD与CH₄通量之间也存在一个正相关关系(p<0.0001，R²=0.58)，但当PPFD为50~450 μmol/(m²·s)时，观测到的CH₄通量具有很大的波动性(图6b)。例如，当PPFD为181.5 μmol/(m²·s)时，CH₄通量的观测值仅为0.006 μmol/(m²·s)；而当PPFD为199.2 μmol/(m²·s)时，CH₄通量却高达0.4 μmol/(m²·s) (图6b)。此外，在GEP和CH₄通量之间存在着一个微弱的正相关(p<0.0001，R²=0.34) (图6d)。

在本研究中，水稻营养生长和生殖生长阶段的CH₄通量具有明显的单峰型日变化特征，并在14:00-16:00达到峰值。这种特征也被记录在许多其他关于水稻田的CH₄通量研究中^[6,11,12]。例如，Alberto等^[6]基于涡度相关测量发现，在整个水稻生长季节，CH₄通量从8:00开始上升，在13:00-15:00出现峰值，然后逐渐下降，在19:00之后达到排放低值。Dai等^[11]基于涡度相关测量也发现，整个水稻生长季节的CH₄通量具有显著的日变化趋势，并在13:00-16:00达到峰值。此外，在休耕阶段，CH₄通量很小，没有明显的日变化。这种特征也被记录在Alberto等^[6]和Dai等^[11]的研究中。水稻田CH₄通量的日变化特征较为复杂，受到品种、田间管理和环境条件等多种因素的影响^[11]。例如，Ge等^[12]研究发现，水稻田CH₄通量的日变化与土壤温度和GEP的日变化具有很好的一致性。Alberto等^[6]研究发现，水稻田CH₄通量的日变化受到空气和土壤温度、表面能量通量和生态系统CO₂交换等多种因素的影响。Dai等^[11]研究也发现，在日时间尺度上，在考虑了潜热通量、空气和土壤温度对CH₄通量的影响后，GEP控制着水稻田的CH₄通量。在本研究中，水稻营养生长和生殖生长阶段CH₄通量的单峰型日变化图式与空气温度和VPD的日变化具有很好的一致性(图2和图3)，说明二者可能是影响CH₄通量日变化的因素。CH₄通量的日峰值可能是由于土壤温度升高引起产甲烷菌活性增强进而促进CH₄生成增加所致^[11]，而VPD则可能影响植物和大气之间日尺度的CH₄传输^[11,18]。

许多研究表明，水稻田的CH₄通量具有明显的季节性变化。例如，Ge等^[12]研究发现，水稻营养生长和生殖生长阶段的CH₄通量明显高于成熟阶段。Li等^[13]对直播稻和移栽稻田CH₄通量的观测结果也发现，水稻营养生长和生殖生长阶段的CH₄排放显著，并在营养生长阶段的中后期达到排放峰值(在生殖生长阶段存在一个次排放峰值)，随后逐渐下降，在成熟阶段排放非常微小。在本研究中，CH₄通量也存在着与上述相同的季节性变化，即在水稻营养生长和生殖生长阶段的CH₄通量明显高于其他阶段。空气或土壤温度通常被视为CH₄通量季节性变化的控制因素^{[11,12,18,19,20]}。例如，Dai等^[11]研究发现，在水稻抽穗前后两个阶段，空气和土壤温度对CH₄通量具有显著的影响，其中抽穗前空气和土壤温度对CH₄通量的影响是线性的，抽穗后这种影响具有指数依赖性。同样地，Li等^[13]的研究也发现稻田CH₄通量对空气或土壤温度存在指数依赖性。另外，地下水位、土壤含水量、GEP、光合有效辐射和VPD等也被认为是影响CH₄通量季节性变化的重要因子^[7,12,13,21]。例如，Knox等^[7]研究发现，在整个水稻生长季节，GEP和地下水位解释了大部分日平均CH₄通量的变化。Li等^[13]研究发现，在直播稻和移栽稻田中，在中期排水前后两个阶段，CH₄通量与GEP显著相关。此外，Jia等^[21]在三江平原的研究发现，CH₄通量与光合有效辐射存在线性关系。在本研究中，CH₄通量的季节性变化与空气温度存在显著的正相关，且这种关系具有指数依赖性(图6a)。因此，空气温度是本研究地点CH₄通量季节性变化最主要的控制因子。空气或土壤温度影响产甲烷菌和甲烷氧化菌等微生物的活性，进而影响这些微生物参与的CH₄生成和氧化反应速率，从而最终决定了土壤与大气之间的CH₄交换^[22,23]。此外，VPD对CH₄通量的季节性变化也具有一定的影响(R²=0.67)。

土壤水分条件反映了土壤的干湿和厌氧程度，进而影响CH₄生成^[23]。在本研究中，由于土壤温湿度传感器损坏，所以没有将土壤温度和含水量纳入分析。GEP反映了水稻的生长状况，影响产甲烷菌的碳底物供应^[24,25,26]。在本研究中，GEP与CH₄通量存在微弱正相关(R²=0.34)，这可能与晚稻散播的种植方式导致水稻营养生长中后期到生殖生长中期的GEP变化不明显有关(图4e)。

基于CH₄通量与空气温度和VPD之间显著的相关性，利用SAS统计分析软件(SAS Institute Inc., Cary, NC, USA)，建立了本研究地点CH₄通量(CH₄flux)与空气温度(T_air)和VPD之间的非线性回归模型：CH4flux=0.0172×e0.1113×Tair+0.0229×VPD-0.0695。结果显示，模拟的CH₄通量与观测的CH₄通量具有很好的一致性(R²=0.85)(图7a)。我们利用该非线性回归模型对整个观测时段的CH₄通量进行了模拟(图7b)，并得到整个观测时段的CH₄通量为28 g C/m² (表2)。与其他基于涡度相关测量的水稻田CH₄通量结果相比，本研究地点总的CH₄通量较高，是一个比较大的CH₄排放源(表2)。

基于涡度相关方法，测量了湖南省益阳市水稻种植区域的CH₄通量。对该地区水稻田CH₄通量的变化特征分析发现，该地区水稻田的CH₄通量存在着明显的季节性变化，即水稻营养生长和生殖生长阶段的CH₄通量明显高于其他阶段。同时，该地区水稻田的CH₄通量存在着显著的单峰型日变化，并在14:00-16:00出现峰值。对该地区水稻田CH₄通量季节性变化的控制因素进一步分析发现，CH₄通量主要受空气温度影响，且对空气温度具有指数依赖性。整个观测时段的最大日平均CH₄通量为0.69 μmol/(m²·s)，出现在水稻营养生长阶段后期，整个观测时段总的CH₄排放量约为28 g C/m²。分析结果表明，该地区的水稻田是一个比较大的CH₄排放源，应当采取合理、有效的种植方式，在保证产量变化不大的情况下，减少水稻田的CH₄排放。