地球科学进展, 2021, 36(4): 346-374 DOI: 10.11867/j.issn.1001-8166.2021.038

综述与评述

20年来我国沉积物环境与污染控制研究进展与展望

范成新,1, 刘敏2, 王圣瑞3, 方红卫4, 夏星辉5, 曹文志6, 丁士明1, 侯立军7, 王沛芳8, 陈敬安9, 游静10, 王菊英11, 盛彦清12, 朱伟13

1.中国科学院南京地理与湖泊研究所 湖泊与环境国家重点实验室,江苏 南京 210008

2.地理信息科学教育部重点实验室,华东师范大学 地理科学学院,上海 200240

3.北京师范大学 珠海校区水科学研究中心,粤港水安全保障联合实验室,广东 珠海 519087

4.清华大学 水沙科学与水利水电工程国家重点实验室,北京 100084

5.北京师范大学 水沙科学教育部重点实验室,北京 100875

6.厦门大学 环境与生态学院,福建 厦门 361102

7.华东师范大学 地理科学学院,上海 200240

8.河海大学 浅水湖泊综合治理与;资源开发教育部重点实验室,江苏 南京 210098

9.中国科学院地球化学研究所 环境地球化学国家 重点实验室,贵州 贵阳 550081

10.暨南大学 环境学院,广东 广州 511443

11.国家海洋环境 监测中心 国家环境保护近岸海域生态环境重点实验室,辽宁 大连 266003

12.中国科学院烟台 海岸带研究所 中国科学院海岸带环境过程与生态修复重点实验室,山东 烟台 264003

13.河海大学 环境学院,江苏 南京 210098

Research Progress and Prospect of Sediment Environment and Pollution Control in China in Recent 20 Years

FAN Chengxin,1, LIU Min2, WANG Shengrui3, FANG Hongwei4, XIA Xinghui5, CAO Wenzhi6, DING Shiming1, HOU Lijun7, WANG Peifang8, CHEN Jing'an9, YOU Jing10, WANG Juying11, SHENG Yanqing12, ZHU Wei13

1.State Key Laboratory of Lake Sciences and Environment,Nanjing Institute of Geography and Limnology,Chinese Academy of Sciences,Nanjing 210008,China

2.Key Laboratory of Geographical Information Sciences,Ministry of Education,College of Geographical Sciences,East China Normal University,Shanghai 200240,China

3.Guangdong-Hong Kong Joint Laboratory for Water Security,Research Center of Water Science,Beijing Normal University at Zhuhai,Zhuhai Guangdong 519087,China

4.State Key Laboratory of Hydro-science and Engineering,Tsinghua University,Beijing 100084,China

5.Key Laboratory of Water and Sediment Sciences,Ministry of Education,Beijing Normal University,Beijing 100875,China

6.School of Environment and Ecology,Xiamen University,Xiamen 361102,China

7.College of Geographical Sciences,East China Normal University,Shanghai 200240,China

8.Key Laboratory of Integrated Regulation and Resource Development on Shallow Lakes,Ministry of Education,Hohai University,Nanjing 210098,China

9.State Key Laboratory of Environmental Geochemistry,Institute of Geochemistry,Chinese Academy of Sciences,Guiyang 550081,China

10.School of Environment,Jinan University,Guangzhou 511443,China

11.State Environmental Protection Key Laboratory of Coastal Ecosystem,National Marine Environment Monitoring Center,Dalian 266003,China

12.Key Laboratory of Coastal Environmental Processes and Ecological Remediation,Yantai Institute of Coastal Zone Research,Chinese Academy of Sciences,Yantai Shandong 264003,China

13.College of Environment,Hohai University,Nanjing 210098,China

收稿日期: 2020-10-15   修回日期: 2021-03-23   网络出版日期: 2021-05-31

基金资助: 国家自然科学基金重点项目“长江三角洲城市群典型POPs环境过程、耦合机理与空间模拟”.  41730646
国家自然科学基金联合基金项目“洱海界面系统磷迁移转化特征及藻类水华影响机制”.  U1902207
国家自然科学基金重大研究计划重点支持项目“径流变化条件下雅鲁藏布江生源物质迁移转化过程及微生物作用机制”.  91647206
“径流变化条件下雅鲁藏布江水沙变化及河床演变研究”.  91647210

Received: 2020-10-15   Revised: 2021-03-23   Online: 2021-05-31

作者简介 About authors

范成新(1954-),男,江苏南京人,研究员,主要从事湖河沉积物污染及其修复研究.E-mail:cxfan@niglas.ac.cn

FANChengxin(1954-),male,NanjingCity,JiangsuProvince,Professor.Researchareasincludelakeandriversedimentpollutionanditsremediation.E-mail:cxfan@niglas.ac.cn

摘要

内陆水体(湖泊、水库、沼泽、河流)和河口海洋等底部,广泛且连续分布着沉积物质,在其形成过程中受自然和人类活动影响,具有与污染物有关的环境意义和特征。中国区域差异大,环境问题较为突出,经过近几十年来围绕沉积物环境和污染控制开展的研究,我国相关成果不断涌现。首先介绍了国际上有关沉积物环境的若干里程碑性研究,回顾了前70年我国沉积物研究的发展历程。然后侧重于与人为活动有关的环境污染,分别从沉积物环境和污染控制修复两个方面,总结和归纳了近20年来中国在沉积物水环境中的作用及效应、污染物在沉积物—水界面环境行为与影响因素、沉积物生态风险与质量基准、污染沉积物的原位修复、污染沉积物疏浚及异位处置利用等方面的主要研究进展,评述了其中一些研究成果的联系和差异。最后对我国沉积物环境研究中存在的问题进行了分析,提出关于多学科交叉、复合污染、新兴/非传统污染物、质量基准、治理技术创新等几个亟需和深入开展研究的科学和技术问题,给出了解决的思路和途径,并进行了展望。

关键词: 沉积物 ; 环境效应 ; 生态风险 ; 质量基准 ; 污染控制与修复 ; 处理利用 ; 中国

Abstract

Inland water bodies (lakes, reservoirs, swamps, rivers) and estuarine oceans are widely and continuously distributed with sediments, which are affected by natural and human activities in the process of their formation, and have environmental significance and characteristics related to pollutants. There are great regional differences in China, and the environmental problems are more prominent. After decades of research on sediment environment and pollution control, the relevant achievements in China continue to emerge. This paper first introduces some international landmark studies on sediment environment and reviews the development of sediment research in China in the past 70 years.Then, the main research progress of China in the research fields of sediment environment and pollution control in recent 20 years are systematically summarized, which are the role and effect of sediment in water environment, environmental behavior and influencing factors of pollutants at sediment-water interface, ecological risk and quality criteria of sediments, in-situ remediation of contaminated sediments, environmental dredging and ex-situ disposal as well utilization of contaminated sediments. And the relationship and difference of some research results are reviewed. At the end of the paper, the existing problems of sediment environmental research in China are analyzed, and several scientific and technical problems that need to be studied urgently and deeply, such as interdisciplinary, composite pollution, emerging/non-traditional pollutants, quality criteria, and governance technology innovation, are put forward. The solutions and approaches are proposed, and the prospects are also given.

Keywords: Sediment ; Environmental effects ; Ecological risk ; Quality criteria ; Pollution control and remediation ; Treatment and utilization ; China.

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本文引用格式

范成新, 刘敏, 王圣瑞, 方红卫, 夏星辉, 曹文志, 丁士明, 侯立军, 王沛芳, 陈敬安, 游静, 王菊英, 盛彦清, 朱伟. 20年来我国沉积物环境与污染控制研究进展与展望. 地球科学进展[J], 2021, 36(4): 346-374 DOI:10.11867/j.issn.1001-8166.2021.038

FAN Chengxin, LIU Min, WANG Shengrui, FANG Hongwei, XIA Xinghui, CAO Wenzhi, DING Shiming, HOU Lijun, WANG Peifang, CHEN Jing'an, YOU Jing, WANG Juying, SHENG Yanqing, ZHU Wei. Research Progress and Prospect of Sediment Environment and Pollution Control in China in Recent 20 Years. Advances in Earth Science[J], 2021, 36(4): 346-374 DOI:10.11867/j.issn.1001-8166.2021.038

1 引 言

Sediment一词形成于16世纪中叶,源于拉丁文sedere(sit)→sedimentum(setting)和法文sédiment。据维基百科(Wikipedia)词典,沉积物(sediment)为任何可以由流体流动所移动的微粒,并最终成为在水或其他液体底部的一层固体微粒。1750年Hales等1为表述将井水蒸发后附着在烧瓶底部的析出物(盐类矿物),首次将“sediment”作为术语用于公开出版物。1820年,Bauer2在巴芬湾(Baffin's Bay)进行真菌观察时,因带红色的原位沉积物(original sediment)为其特有的生长基质,从而将sediment带入了自然水体的专业用词中。虽然后来人们将人类尿液、血液中的“沉渣”和“沉淀物”也称之为sediment3,但200年来,sediment(沉积物)一词更多地被用于自然水体(河、湖和海洋等),其物理含义也被扩展至冲积物、泥沙、底泥、底质等地质学、水文学和化学等专业领域的特定表述。

沉积物位于水圈、土壤—岩石圈和生物圈的交汇区,沉积物环境是指垫覆于地表水体底部的连续沉积层。沉积物环境是自然界中沉积物的形成、分布和转化所处空间的环境,指围绕人群空间及可直接或间接影响人类生活和发展的沉积固体微粒,其正常功能的各种自然因素及相关社会因素的总体。虽然人类关注污染环境的时间较短,但对沉积物与自然环境和生物之间关系的研究却已有较长历史。在1870s,人类从地质学和水文学角度,首次观察到河流中存在含沥青的沉积物4,并记录到了土性沉积物的蚀变5现象,其里程碑性意义在于,它们是最早将沉积物与岩石圈(地质环境)和水圈(水环境)建立关联的2项研究,为以后的沉积物环境研究做出了开拓性的工作。与生物圈(生物环境)产生联系的沉积物研究大致开始于20世纪中叶。Rittenberg等6通过测定近岸沉积物中pH、氧化还原系统、有机质及氮含量,初步揭示了海洋沉积物营养物再生的物理化学和生物环境;Oliff等7对海滩和近岸沉积物中化学参数和底栖动物密度开展了污染区和非污染区对比;Woodin8分析了华盛顿州Mitchell Bay泥滩环境对软性沉积物(Soft-Sediment)中多毛类底栖动物丰富度的影响等,这些工作直接将沉积物环境的研究引入到了化学地理学和污染生态学领域。另外,将生理学观察的微电极法应用于沉积物,特别是Hesslein9的膜渗析平衡技术(Peeper)和Davison等10的薄膜扩散梯度技术(Diffusive Gradients in Thin-films,DGT)的面世及应用,使人们直接和被动地精细获取沉积物—水界面附近环境样品和目标物信息成为了可能。

我国是一个湖泊众多、水系发达的沿海国家,面积超过1 km2的湖泊有2 800多个,总面积约8万km2;流域面积在100 km2以上的河流有50 000多条,河流总长度43万km;专属经济区和大陆架海域面积约300多万km2(其中属于内海和领海总面积约28万km2),海岸线长度18 000 km。多样的地貌形态、显著的气候和区域社会经济差异,使我国内陆水体和河口海洋沉积物蕴含着极其丰富的环境信息,同时也有着自身独特的环境问题。然而,我国的沉积物研究起步相对较晚,最早是由民国北洋时期全国水利局陪同美国陆军工程兵对淮河泥沙影响所做的堤防考察11。实质性研究来自1931年翁文灏12基于中国北方主要河流的淤积和黄河泥沙观测成果的总结12,这也是我国学者以sediment为主题的最早科技文献。1949年后,随着国家对大江大河的水患控制和水源调蓄的重视,特别是在改革开放以来与世界科技信息的交流,使我国在沉积物环境研究领域取得了突飞猛进的进步。

回顾20世纪我国沉积物环境的研究,大致可分为以下3个发展阶段:第一阶段(1930—1949年),主要研究的是泥沙淤积,代表性工作几乎都来自于对黄河的治理。自1931年翁文灏率先发表关于黄河泥沙研究后,人们在研究地质影响和土壤性质时,也涉及到一些与水体泥沙的相关部分1314;任美锷15在组织的战后黄河问题总结和治理计划中,重点加入了与泥沙有关的地理和水文方面的专项内容;就泥沙拦截的堤坝位置与治理目标是否一致等问题,其后还产生过较大争论16。但受当时技术装备条件限制,此阶段的研究以定性描述为主。第二阶段(1950—1977年),主要研究运动和静止中的沉积物(泥沙)状态和性质,工作分两大部分:一是关于泥沙运动力学1718、河床演变19、水利枢纽工程泥沙20以及河口海岸泥沙问题21的研究,主要应对国家迫切需求;二是关于第四纪沉积22、海洋和湖泊底质调查2324及沉积物与矿藏25的研究,涉及了沉积物中的元素分析。第三阶段(1978—2000年),实质性涉及沉积物环境演变与地球化学规律与理论的研究,主要开展了沉积物自然演变、环境记录、环境与生物地球化学等领域的工作。其中以陈吉余等26为核心的长江口动力过程和地貌演变研究,以王苏民等27为核心的湖泊沉积与环境演化研究,以万国江等28为核心的沉积物地球化学和界面研究等,在各自领域获得的成果相对系统并具有引领作用。这一时期国家还启动了多个与沉积物环境有关的河流、湖泊、海洋污染和生态系统等大型研究项目,特别是在湘江重金属污染、湖泊富营养化、厦门海域河口生物地球化学和渤海生态系统动力学等相关研究中,产出了一大批研究成果29~36,这一时期的传统泥沙环境研究水平也得到进一步提升37。实际上,大约自20世纪80年代起,现代的沉积物环境研究已逐步转向与污染环境相关的研究方向,形成了几乎完全不同于泥沙和古沉积方向的另一研究领域。

进入21世纪,随着科研投入的增加和频繁的国内外学术交往,我国沉积物环境的研究获得迅猛发展。以英文文献统计,2000年与“sediment environment”有关的国外期刊发表的文献391篇,其中中国学者贡献14篇(占3.6%);2020年的1 654篇中中国学者贡献了505篇(占30.5%)。虽然总文献数只增加了3.23倍,但中国学者文献发表数量却增加了35倍。近20年来,与污染有关的沉积物环境研究成果大量涌现,本文依托已建立的全国性沉积物环境与污染控制研讨会等学术交流平台,对近20年来我国现代沉积物环境分支领域的研究现状和重要研究进展进行总结和分析,以进一步推动沉积物环境的基础和应用研究发展,促进沉积物作为一门学科的建立和逐步完善。

2 我国沉积物环境研究进展

2.1 沉积物在水环境中的作用、特征及效应

沉积物处于水圈、岩石圈、土壤圈和生物圈的自然交汇点,在关键带和水环境物质能量循环,以及环境质量的变化中,占据重要地位,因而有关沉积物及其环境效应的研究备受关注3839。自然和人类活动对沉积物来源、分布和污染物赋存等产生着重要影响,无论从可量化的陆域输入、内源负荷的宏观环境影响,还是从可再悬浮和移动颗粒载体的微观行为和环境效应而言,沉积物在水环境中都起到了极其重要的作用40

2.1.1 关键带中的作用与地位

关键带是集岩石—土壤—生物—水—大气相互作用、相互依赖的区域,调节着生命自然栖息地和地表资源的可持续供给,维持陆地生态和水生生态系统的运行,是人类生存和发展的基础。近20年来,我国在水环境和关键带沉积物的沉积特征、物质循环及生态效应方面开展了大量的研究,并取得了许多重要研究成果。

沉积物是有机质的主要存储库,有机质在经微生物分解成二氧化碳、氨和水等无机组分的过程中,驱动着包括江河湖海水体和关键带中碳、氮、磷、硫和重金属等元素以及持久性有机物的循环,维持生态系统健康和平衡41。其中,河口关键带作为陆海相互作用的集中区域,其物理、化学和生物条件比湖泊、河流和海洋等复杂得多,沉积物在碳库平衡、消减陆源污染物以及维系海岸带地区生态安全方面,扮演着更为重要的角色(图1)。计娜等42基于水下沉积物与地貌实测数据,分析了河口岸滩沉积物和地貌形态变化特征,表明沉积物在岸滩稳定性防护中具有不可替代的作用。社会经济的快速发展,含有大量营养盐的水体进入河口地区,而沉积物能成为氮磷等营养物质的归宿地和蓄积库,削减其入海通量43。但也有研究表明,蕴藏于沉积物的营养盐可重新释放至上覆水体,造成二次污染,进而影响生态环境3539。沉积物作为上覆水营养盐源汇的转变与营养盐含量、沉积物理化性质(粒径组成、温度、盐度、pH、溶氧和有机质等)以及水动力等具有密切的关系44。河口关键带沉积物中的微生物,在氮转化过程中也发挥着重要的氮素平衡调节作用,其中反硝化和厌氧氨氧化过程通过去除部分活性氮,有效地缓解了一些区域的氮负荷45。此外,沉积物还可通过化学或生物等过程降解和转化有害物质,但也有许多重金属和持久性有机污染物因难降解而累积于沉积物中,对关键带生态系统健康和安全带来一定的危害4647

图1

图1   沉积物在河口关键带物质循环中的作用示意图

Fig.1   Schematic diagram of the role of sediments in the material cycle in the critical zone of the estuary


2.1.2 与人类活动关系

开垦耕种、水利工程建设及污染物排放等人类活动,对接纳水域沉积物和泥沙的量及其沉积特征产生很大影响。据Yang等48和Wang等49研究,由于土地利用变化和水土保持措施的改变等影响作用,近些年来,我国如长江、黄河和珠江等许多河流的输沙量或泥沙负荷都表现出显著的下降。据Wu等50研究,世界上超过70%的河流被水坝截流,至少一半的河流沉积物可能被截流在人工水坝和水库中,显然人类活动正在逐步改变我国沉积物在内陆水体中的空间分布。据刘慰等51研究,由于人类大量占用水域进行围海造田和修建水利工程等,导致海湾纳潮量减少、沉积动力变弱,悬浮泥沙增加落淤机会,增加了沉积速率,促进海湾的淤积。人为调节则会造成沉积地形的改变,王厚杰等52结合卫星遥感图像研究发现,2005年6~7月20余天的黄河调水调沙期间,大量泥沙快速入海,泥沙沉积形成拦门沙群。此外,杨云平等53的研究反映,由于人类活动的扩张,河口沉积物粒径有增大的趋势。

重要的是人类活动还会引起沉积物和泥沙来源以及污染物来量的变化,这对内陆水体和海洋产生一系列生态环境的影响54。张硕等55的研究表明,泥沙来源等不仅可改变局部海底地形、沉积物空间分布格局及附近的水动力条件,还改变了沉积物组分和地球化学指标,甚至影响了底栖生物和微生物类群。中国主要河流的营养盐通量高于世界主要河流,Wu等56研究了长江、黄河和九龙江等河流营养盐通量变化趋势,反映沉积物中生源要素的变化与过去几十年流域人类活动的增加关系密切。化肥施用与人口增长提升了输入河口的营养盐水平,使河流中溶解有机碳/溶解无机碳(DOC/DIC)及氮/磷(N/P)值增大,继而造成埋藏在沉积物中的叶绿素、有机碳和有机氮含量也存在一定程度的增加。同时,部分污染物经吸附、絮凝和生物累积等过程而转移到沉积物中。另外,沉积物中的重金属和有机污染物含量升高,几乎全部由于人为活动。徐亚岩等57的分析表明,受人类活动影响较大的沉积物中,重金属含量及其活性形态含量在总量中所占比例均较高;早在2001年Mai等58就结合测年技术对珠江口伶仃洋等水域柱样沉积物进行多环芳烃分析,研究表明燃烧热源集中的老工业区附近沉积物中以多环芳烃母体丰度为特征,石化厂和港口附近的沉积物中则以石油及其衍生物的多环芳烃丰度较高。Shi等59对河口沉积物的研究反映,不仅是持久性有机污染物,包含药物和纳米材料等在内的新兴污染物,在受人类活动影响较明显区域也会出现较高峰值。

人类活动造成的沉积物生态环境的改变也直接或间接导致了着生于沉积物中的底栖生物以及微生物类群的变化。黄洪辉等60对黄河口和长江口的多年调查表明,由于沉积物环境的变化,底栖动物种类数均呈下降趋势。Sun等61分析,微生物类群的变化与沉积物的物理化学条件以及污染水平呈现明显的相关性。沉积物的直接人工干预活动(如疏浚和疏浚物倾倒等)对生态系统的影响越来越受到人们的重视。Meng等6263对疏浚平均2.17 m深的鄱阳湖局部水域跟踪调查表明,疏浚的第1年大型无脊椎动物的物种丰富度和生物多样指数(香农—辛普森指数)分别减少50%和99%。Li等64对海南岛南部小东海礁的一次疏浚泥沙倾倒事故进行了珊瑚视频样带长期跟踪监测,发现6 m处的活珊瑚总覆盖率从54.3%下降到14.8%,6~9 m处的优势种发生了变化,事件发生后的11个月内小东海礁上的珊瑚群落仍没有恢复。显然,涉及沉积物环境的人类干扰活动,会通过影响沉积物中的生物类群使原有的生态系统发生结构改变和功能退化,进而损害生态系统服务功能和价值。

2.1.3 颗粒形貌与环境效应

沉积物颗粒与水体中污染物、微生物等的相互作用主要发生在颗粒表面,受颗粒表面特性的影响,如表面形貌和表面电荷分布等。正确认识沉积物颗粒的表面特性是研究沉积物环境特征的基础,需要从微观角度出发,进而分析其在理化生等过程中的重要作用。传统理论通常将沉积物颗粒概化为质点或具有特定形状的几何形体,一般采用粒径、形状系数和分形维数等描述颗粒的大小和几何特征65,但这些参数多为颗粒形状或者表面结构的综合表述,忽略了颗粒表面大量的微观信息,使得界面行为研究难以深入。

沉积物颗粒具有复杂的表面形貌。研究发现,沉积物颗粒表面起伏不平、细部特征丰富,存在凸起、凹地和鞍部等微结构以及各种尺度的孔隙。方红卫等66基于对大量颗粒的显微观测和统计分析,构建了用数学方程表征沉积物颗粒形状和表面形貌的数学研究平台,再现了由表面梯度与孔隙共同决定的颗粒表面复杂形貌。沉积物颗粒还是多种成分的复合体,如石英、长石、铁/铝氧化物和有机质等65。汤洪霄等67论述了沉积物这些复杂的形貌和组分,导致颗粒表面电荷及活性位的非均匀分布和影响表面吸附概率和吸附分布的原因和机理。肖洋等68研究了不同粒径清洗沙样的比表面积、孔体积变化及不同粒径下泥沙平衡吸附量,认为泥沙颗粒的表面特性是影响泥沙吸附污染物的重要因素之一。泥沙颗粒的表面性质还会引起沉积物颗粒与水体中污染物、微生物等相互作用的异质性,并对其迁移转化过程产生重要作用67。陈明洪等69利用扫描电子显微镜观测吸附磷在颗粒表面的分布,发现磷元素主要吸附在颗粒表面的鞍部、凸起和凹地部位,而在凹槽、凸脊和平坦部位分布较少。

沉积物颗粒的微生物载体在环境中的作用,近些年逐渐得到重视,特别关注颗粒与生物膜间的结构和效应关系。Fang等70分析了微生物及代谢分泌胞外聚合物在颗粒表面的吸附,评估和量化了生物因素(生物膜)对沉积物传输力学的影响,认为吸附的结果形成包含沉积物颗粒为主的微生物、胞外聚合物、腐殖质、孔隙水等的生物膜复杂结构。Chen等71对生物膜的生长过程跟踪及作用分析,认为生物膜增加了沉积物颗粒间的粘连作用(增强床面的稳定性),影响沉积物搬运过程,改变其环境效应。沉积物表层的生物膜成分复杂,其存在使沉积物与污染物之间的相互作用关系发生显著变化,而微生物在生物地球化学过程中也扮演着重要角色,这些都将带来新的环境生态效应72。总体上,需要立足于沉积物的微观特征,关注沉积物表面的物理、化学和生物过程。

2.1.4 沉积物源—汇特征与效应

带有环境污染信息的颗粒物随水流向地表低洼内陆水体乃至海洋输运、汇聚、充填和埋藏,宏观上属于地表过程中的污染物消纳3573。其中因吸附、包裹于沉积物的污染物随沉积而离开水体系统的自然净化过程。储存污染物的沉积物在外在环境条件作用下,可呈现出污染源的特征,在特定的时空范围还会出现源与汇的转化74~76。为定量确定沉积物对环境的贡献,以通量或负荷来确定沉积物输移、埋藏或其中污染物在沉积物—水界面和介质间的迁移,是近20年来沉积物环境效应重点研究的内容之一。

王厚杰等77对黄河神仙沟—钓口叶瓣区断面研究发现,1986—1996年上段继续受到侵蚀,下段形成堆积以及沉积物的粒度差异,指示了泥沙输送或物质埋藏方向和位置。董爱国78的研究表明,在百年尺度上泥质区自北黄海—南黄海—长江口—闽浙沿岸,每年埋藏的有机碳总量递增,其中在东海至少有50%的有机碳以汇的形式被埋藏于泥质区。我国黄海和东海陆架区面积虽仅约占全球陆架区面积的3%,但沉积物中的有机碳埋藏量却占到约9%,显然黄海和东海的碳埋藏量效应在全球海洋碳汇过程中具有举足轻重的地位79。与固态或粒态沉积物埋藏相似,污染物在沉积物—水界面的迁移行为即使在重污染水域也有可能存在“汇”的特征。宋金明35研究了近海沉积物—海水界面氮磷的迁移,发现我国海洋沉积物的释放通量存在负值,得到的NH4+和HPO42-的扩散通量分别为-34.08~14.16 µmol/(m2⋅d)和-1.20~1.94 µmol/(m2⋅d)。范成新等7475用沉积物柱芯恒温模拟实验证实,太湖中多处存在着氮磷的汇区。在太湖湖心区和西部沿岸区,15 ℃以下磷的交换通量分别为-1.76和-2.83 mg/(m2⋅d),即使在污染严重的梅梁湾和五里湖亦多次发现释放通量为负值的现象,其中在梅梁湾北部湖区沉积物PO43--P的释放通量低至-3.250 mg/(m2⋅d)。Ding等80分别采用高精度渗析技术(HR-Peeper)和梯度扩散薄膜技术(the technique of Diffusive Gradients in Thin-films,DGT)进行分析,也证实了梅梁湾界面磷交换中沉积物具有汇的行为。即使对于同一水域,不同季节下沉积物中污染物既可能是源又可能是汇,一年中至少可出现一次源—汇的转换7475

从水体污染治理而言,人们更加关心沉积物内源污染的问题。20年来的研究成果揭示,我国内陆水体沉积物绝大多数是污染物质的源。以静态负荷研究结果,我国污染湖库的底泥氮磷内源一般占总负荷量的10%~50%74758182。杨智闳81研究了台湾新山水库沉积物释放,发现其内磷负荷竟超过外源磷输入(即占磷总负荷量的50%以上);王敬富等82分别用野外调查分析法、模拟实验法和扩散模型法等3种估算方法,给出红枫湖沉积物内源磷的静态输入对水体磷污染的贡献为25.7%~46.0%。

内源动态负荷是沉积物再悬浮所能定量估算的主要环境效应之一,这在确定水体污染内外源治理方向和投入时尤为重要。多年来人们利用实验室装备模拟或建立模型进行计算等方式,估算太湖沉积物氮、磷动态负荷量,然而不同研究结果之间出现了重大差异。以磷为例,范成新等83在室内模拟现场实测悬浮颗粒物(Suspended Particulate Matter,SPM)含量与现场风速条件,对太湖各风速时段SPM增量累计,全年沉积物再悬浮量约为25.8万t,磷的动态负荷量为425.8 t,约占太湖外源入湖量的15.0%;秦伯强等8485根据沉积物中含水率、容重、有机质含量及孔隙率等垂向变化,推测太湖表层5~10 cm(相当于1亿~2亿t)沉积物参与了再悬浮85,辅以临界切应力估算最大再悬浮量甚至可达2.75亿t86,进而根据室内水槽试验对大、小风浪条件下的释放通量估算,太湖全年总磷的动态释放量为2.0万t,为外源输入的2~6倍85。逄勇等87通过现场实测沉积物再悬浮与风速,以及底泥起悬临界风速和太湖多年风速资料频率的统计等,估算进入水体的净沉积物量有19.03万t,动态释放的总磷仅约275.5 t,约占入湖量的15.6%88,认为秦伯强等的计算结果偏大。河海大学朱伟课题组依据2016年太湖资料分析和实验研究结果(未发表)显示,在与风浪变化有关的入湖颗粒物沉降—悬浮—再沉降的循环中,无论是总磷(Total Phosphorus,TP)还是总溶解性磷(Dissolved Total Phosphorus,DTP),出现的主要是磷的沉降和吸附,认为太湖底泥总体上是磷的汇。同一水域沉积物磷负荷动态估算出现约2个数量级差异,甚至在源/汇上出现反转性结论,必将影响水污染治理领域的正确决策,也说明湖泊沉积物动态效应的定量化问题仍需开展更深入的研究。

2.2 污染物在沉积物—水界面环境行为与影响因素

①胡思远.2016年太湖磷反弹及磷平衡研究.河海大学,2021.

沉积物—水界面虽可抽象为一个平面,但实际中却是具有一定厚度与复杂结构的区层,它通过吸附、包夹、容纳和着生等作用,累积着水体中大部分种类和数量污染物,并在诸如动力再悬浮、好氧/缺氧和生物作用等环境影响下,在沉积物—水界面附近发生着物质迁移转化等环境行为和过程89。富营养化、蓝藻和赤潮等环境灾害一直是我国内陆水体和海洋环境问题的主要问题,以氮、磷和碳为代表的生源要素在沉积物—水界面间迁移转化的环境行为及其影响因素,多年来一直为人们所重视798490。近些年来,关于重金属和有机污染在沉积物—水界面的环境行为也逐步受到关注9192

2.2.1 稳态环境生物地球化学

沉积物生物地球化学重点研究生物圈中各种化学物质的来源、存在数量和状态,生物活动的特性,污染物的生物地球化学循环及迁移转化规律。沉积物—水界面多处于相对稳定的状态。界面沉积物的酸碱性(pH)、溶解氧(Dissolved Oxygen,DO)/氧化还原电位(Eh)和温度等处于稳定状态,水动力处于或接近于静态环境,沉积物被吸附、包夹和与矿物结合的物质将会与上覆水和间隙水中相应的(游离态)物质40,在热力学和生化动力学系统支配下处于一种动态平衡。对这样稳定状态下的活性态物质在沉积物内部和沉积物—水界面分布的精细表征、迁移转化规律的揭示尤为重要。

时丹等93应用垂直分辨率达3 mm的薄膜扩散平衡技术(Diffusive Equilibration in Thin Films, DET),对太湖沉积物溶解性活性磷(Soluble Reactive Phosphorus,SRP)进行了分析,发现草型湖区间隙水剖面SRP呈峰形分布,且横向空间分异明显;藻型湖区间隙水SRP随沉积深度的增加呈升高趋势,扩散梯度随水温升高而增强。出露/淹没(干湿)和咸淡水交替是滨岸和潮滩湿地常见的水文现象,在根据河口潮滩湿地独特的水文特征能调节沉积物碳的输入与输出,因此设计增加盐度和淹水频率,来促进碳代谢相关的微生物活性和有机碳的矿化分解,进而达到调控潮滩沉积物碳库水平的目的94

河口潮滩湿地是全球重要碳库,而碳循环是该生态系统物质和能量循环的核心。潘峰等95为了解潮滩沉积物中磷、铁元素的分布特征及迁移转化规律,借助薄膜扩散梯度技术(ZrO-Chelex DGT)9697原位高分辨率获取了红树林潮滩孔隙水剖面的溶解活性磷(Dissolved Reactive Phosphorus,DRP)和Fe2+浓度,结果表明:表层孔隙水中,DRP与Fe2+浓度呈现显著的正相关性,证实了磷、铁元素的耦合关系以及沉积物铁氧化物对磷吸附/解吸的控制作用。在大多数的河口潮滩湿地中,沉积物有机碳库与植被生产力和生物量密切相关。互花米草(Spartina alterniflora)一直是我国滩涂研究人员的主要研究对象之一。近10年来的研究发现,作为入侵物种的互花米草,因具有较高的地上和地下生物量,显著增加了河口潮滩碳汇强度和固碳能力98。但有学者研究指出,互花米草入侵促进了潮滩沉积物CO2、CH4和N2O等温室气体的排放,从而影响气候变化99,表明互花米草入侵的生态环境效应复杂,厘清湿地生态系统对外来互花米草入侵的响应,对互花米草的生态利用和治理具有重要的指导意义100

2.2.2 动力再悬浮影响

内陆水体及近海表层沉积物极少处于静止状态,自然因素和人为因素都能导致水动力条件发生变化,进而引发水下沉积物的再悬浮作用。水体流动和风力扰动是驱动沉积物发生再悬浮的常见现象101102,沉积物中污染物可能会伴随过程释放,并在各介质中重新分配92~103。You等101研究发现,风力扰动对太湖沉积物—水界面无机态的磷酸盐和氨氮的释放仅有短暂的时效性;Dong等104研究表明,再悬浮—沉积过程每次发生都会改变悬浮态沉积物粒径,增强絮体的形成,使疏水性有机污染物持续释放。由于再悬浮影响的孔隙水体积有限,Cheng等92认为水力扰动促进了沉积物相和再悬浮颗粒相中污染物的解吸,是水相中溶解态污染物浓度明显增加的主要原因。另一方面,过高的悬浮颗粒浓度也会吸附水体中的污染物,从而限制污染物浓度的进一步增加105。郑莎莎等103在研究水动力强度影响差异时发现,水流切应力对沉积物—水界面扰动较小时,pH和溶解氧是影响水体中重金属行为的主要因子;而当扰动强度足够大时,影响重金属吸附与解吸附行为的关键因子则是水中悬浮物浓度。显然再悬浮浓度(或量)就成为动力再悬浮影响研究的关键切入点。

现场调查、室内模拟和临界剪切力计算被认为是定量研究沉积物动力再悬浮的主要途径。秦伯强等8485依据沉积物粒径计算和间隙水中营养物分布规律认为,太湖沉积物悬浮所需的临界切应力为0.03~0.04 N/m2,动力作用可使太湖表层的数厘米至10 cm底泥发生悬浮;罗潋葱等86106根据波浪槽实验计算,太湖沉积物悬浮所需的临界切应力约为0.019 N/m2,风速达到20.0 m/s时,能引起太湖上部30 cm深度约2.75亿m3沉积物悬浮;郑莎莎等103应用声学多普勒流速仪(Acoustic Doppler Current Profiler,ADCP)和波浪记录仪结合现场悬浮物调查,认为太湖的临界切应力仅需0.011 N/m2就可产生再悬浮,暗示会产生全湖更大的沉积物再悬浮量。但另一些野外现场调查和模拟研究结果却与上述结论出现了数量级的差异。胡春华等107在太湖5个不同湖区垂向高精度调查了风速1.0~8.7 m/s悬浮物含量,计算风浪仅能使得太湖0.040~0.383 cm厚度的沉积物进入水体产生再悬浮;逄勇研究组分别进行野外沉降调查和矩形槽模拟实验,估算可进入太湖水体的沉积物再悬浮量仅分别为19.03万t87和47.81万t108。考虑到室内试验难以保证底泥的原状性,数值模拟的假设条件及参数取值会与实际值存在差异,李一平等109在新近的研究中,将流速仪探头放在距湖底仅5 cm处,将监测频率提高到10 Hz,获得的底泥起悬临界切应力在0.015 N/m2左右。临界切应力属于沉积物动力再悬浮研究中最基础性问题,现场调查和室内模拟是人们能直接观察再悬浮现象的基本实验手段,再悬浮估算量上出现的巨大差异必将吸引更多的研究者继续进行深入探究。

水力扰动通过引起水环境中光强度、pH、DO和Eh的变化,来影响污染物在水环境中的转化。沉积物—水界面受水力扰动发生再悬浮后,上覆水中悬浮颗粒大量增加,水体透明度减小,光照衰减加剧110,污染物还会随着水力扰动迁入沉积物的更深处,因而污染物的光降解过程会受到抑制111。水动力的复氧作用会增强沉积物—水界面的硝化过程,由氮的低价向高价转化,抑制了氨氮的游离,增加了硝态氮和亚硝态氮的释放112。水动力扰动还会显著地增加上覆水和沉积物中污染物的生物可利用性,使得污染物和水生生物之间物质交换的频率加快,从而增加了污染物在植物、底栖生物和鱼体内的富集112113。水动力造成沉积物—水界面的颗粒物再悬浮中,因有大量有机胶体和无机胶体的释放,使得污染物迁移转化过程极其复杂,目前的研究方法手段并不成熟,污染物多介质分配的机理研究尚未完善,还需关注参与污染物转化的生物影响,以及水动力和其他因素的耦合作用。

2.2.3 氧环境影响

沉积物的氧环境一直是沉积物中生源要素环境行为必须要考虑的影响因素,特别是对价态变化的生源要素(如氮等)生物地球化学作用更为重要。为揭示厌氧氨氧化在河口潮滩湿地脱氮过程中的作用,Hou等114应用分子和同位素示踪技术系统弄清了我国滨海湿地厌氧氨氧化及其与功能微生物菌群动态变化的偶联关系。Deng等115研究了湿地反硝化和硝酸盐异化还原成铵(Dissimilatory Nitrate Reduction to Ammonium,DNRA)对电子受体产生的竞争,研究认为反硝化是长江口河口湿地硝酸盐还原过程的主导途径。但Cao等116研究发现,九龙江河口湿地DNRA的贡献可占总硝酸盐还原的75.7%~85.9%,这可能是由于较高的有机碳含量有利于DNRA对反硝化过程的竞争,从而促进活性氮滞留于河口生态系统。不过Hou等114研究证实,厌氧氨氧化具有实质性的脱氮作用,再考虑反硝化作用的贡献,每年我国滨海湿地生态系统约可去除外源无机氮输入量的20.7%。然而河口潮滩缺氧沉积物中,抗生素等毒性物质的赋存与累积会严重抑制反硝化过程的进行,使得其速率显著降低、氧化亚氮释放增加,表明毒性物质进入河口潮滩环境会加剧水体富营养化和大气温室效应90

对沉积物内部和表层氧含量的精细性表达可提高对可变价态元素转化机理的研究水平。Han等117以平面光电极技术(Planar Optode,PO)精细表征并揭示了沉积物—水界面苦草根系泌氧和小分子有机酸的分泌过程;Ren等118则考虑PO与DGT在信息获取上的互补性,将两技术联用同步获取了沉积物—水界面不同O2含量影响下的PO43--P、NO3--N和NH4+-N的空间分布,见证了NO3--N和O2同步变化,揭示了PO43--P和NO3--N转化受O2驱动控制的动力学机制。

沉积物发生再悬浮不仅可使系统中厌氧或缺氧状态转变为好氧状态,导致沉积物中污染物由还原态转化为氧化态或者发生氧化反应,污染物也将在悬浮泥沙相和上覆水相间重新分配。Dong等119实地观测分析了黄河小浪底调水调沙过程,引起的沉积物再悬浮作用对下游多环芳烃生物有效性的影响,揭示了沉积物多次再悬浮过程中疏水性有机污染物(多环芳烃)的释放机理,认为再悬浮作用下通过沉积物孔隙水释放污染物占很小的比例,多环芳烃的释放主要来自悬浮泥沙相。俞慎等120发现氧环境变化下的沉积物中往往发生有机质和金属硫化物的氧化,促使重金属从沉积物上解吸、释放。范成新等83在研究风浪引起的太湖悬浮态颗粒物磷的内源动态变化时发现,物化转化的活性磷几乎可忽略,主要来自沉积物再悬浮形成的氧化条件对有机磷的生物矿化。Peng等121研究发现,由于沉积物再悬浮的氧化作用使得间隙水中Fe2+和Mn2+转化为铁锰(氢)氧化物后,又对溶解性活性磷产生了强吸附,降低了水体的磷负荷。因此,由于多种物质间的相互作用使沉积物发生的再悬浮对污染物迁移转化的影响变得更为复杂。

沉积物再悬浮对物质迁移转化的另一个重要影响是导致好氧微生物活性升高,影响其在悬浮颗粒物上的转化作用。夏星辉等122123研究发现,沉积物的再悬浮作用能促进有机氮的氨化和氨氮的硝化作用,并因悬浮颗粒附近存在低氧区,含沙河流上覆水体存在反硝化作用和厌氧氨氧化作用124125,而且反硝化和厌氧氨氧化速率以及脱氮速率随悬浮泥沙含量增加而增加、随泥沙粒径增加而减小,与悬浮颗粒物上有机碳含量呈正相关126127。基于上述系统研究成果,继而首次提出悬浮颗粒以及沉积物的再悬浮作用,具有显著影响含氮化合物的转化和温室气体N2O的排放等环境效应。

2.2.4 生物影响

沉积物—水界面物质行为受生物(如微生物、藻类和底栖生物等)的影响很大,甚至会是主导性的,其界面的碳氮硫磷等生源要素行为与藻类水华等水环境灾害现象有直接联系128129,因此其影响也更受到关注。生物体对沉积物—水界面的影响主要是通过对表层沉积物中物质的分解转化和吸收等内部活动等作用的38~40。周易勇等130和Song等131对湖泊沉积物细菌及胞外酶的研究表明,微生物中的功能细菌可直接参与营养物的转化,这类细菌包括解磷细菌、硝化细菌、反硝化细菌、氨化细菌与介导其他营养循环的细菌等,它们在沉积物—水界面的营养转化过程中发挥主要作用。功能细菌的作用往往不是独立的,培养实验结果表明,藻类暴发时控制氮磷代谢的功能基因是相互促进的,说明共同减少氮磷含量对控制湖泊藻类暴发的重要性132

藻类等生物体对沉积物表层的覆盖对沉积物物理和物质行为产生的影响也不可忽视。吴庆龙等133对太湖水底沉积物表层的微囊藻覆盖影响研究反映,藻体覆盖显著增加了沉积物中NH4+-N和NO2--N的含量,其影响可达到沉积物内部近16 cm深度。Wu等134研究了藻席长时间附着沉积物上形成的生物膜,使得沉积物由好氧向缺氧和厌氧转化,这种外来因素形成的膜会影响物质在沉积物—水界面的常态扩散。Liu等135探讨了人工湿地系统中被PAHs(Polycyclic Aromatic Hydrocarbons,菲和芘)污染的表层沉积物受生物膜作用影响机制,研究表明表层生物膜对PAHs的降解有促进作用,但其中的固氮菌可间接导致沉积物中总氮(Total Nitrogen,TN)的增加。

生物进入沉积物内部可能会产生物理性破坏作用。底栖生物扰动的物理改造作用(如掘穴、钻孔和觅食等)可破坏到10多cm深处的沉积物结构38,从而影响沉积物—水界面附近物质的迁移转化。Zhang等136选择了2种机械扰动方式的模式底栖生物(水丝蚓和摇蚊幼虫),研究了它们对沉积物—水界面磷释放的影响,摇蚊幼虫在沉积物中形成了直径约2 mm、长度约6 cm的氧化管,使得下层间隙水与上覆水的物质在沉积物—水界面间的交换形成了类似“短路”效应。商景阁等137运用稳定同位素示踪技术研究底栖生物对氮的影响表明,长足摇蚊幼虫(Tanypus chinensis)对太湖梅梁湾沉积物扰动的影响,可使得溶解氧侵蚀深度达到10 mm,显著加强了水体硝酸盐向沉积物迁移的速率,提高沉积物总反硝化速率。

2.2.5 对藻类灾害的影响

除藻体的覆盖作用外,藻类水华灾害与沉积物—水界面营养盐(氮磷)的变化关系一直受到学者的关注。Smith138通过对17个湖泊统计分析,总结TN∶TP<29是造成藻类暴发的原因。然而相反观点认为是磷含量增加导致而并非氮磷比下降造成的139。基于这种争论,Xie等140通过模拟实验发现,藻类暴发促进浮游植物“泵吸”沉积物中的磷,造成水体氮磷比降低。同时,氮磷的计量关系与蓝藻生物量存在显著季节变化,冬春季TN/TP(30∶1~80∶1)远大于夏季(<20∶1),说明限制因子由磷转变为氮,两者均影响藻类水华发生,同样应该得到控制141

早期研究认为外源氮磷负荷持续输入是造成湖泊藻类水华暴发的关键因素,近20年来中国湖泊氮磷浓度降低表明外源控制效果取得成效142,而湖泊藻类水华并没有得到明显改善129,说明沉积物内源也能维持湖泊富营养化几十年143。沉积物—水界面营养盐“多重循环”被认为是引起富营养化湖泊藻类水华的关键机制144145。首先,藻类和其他浮游生物依靠“泵吸作用”摄取沉积物氮磷等营养,而衰亡水华颗粒降解累积于沉积物,实现沉积物—藻华颗粒氮磷循环146。其次,藻类聚集氮磷经自身衰亡代谢供给新一轮藻类生长,形成藻—藻循环而维持藻类持续暴发147。最后,在微生物和胞外酶等共同分解作用下,被藻类吸收利用成为临时氮磷储库。湖泊水体氮磷浓度升高引起藻类水华暴发,反之藻类水华暴发,微生物促进反硝化等作用,而可能造成水体氮、磷浓度的(短期)下降或偏低148。伴随好氧—厌氧条件变化和微生物等作用,沉积物—水界面发生着复杂的磷生物地球化学过程,在藻类光合利用等生物作用下会形成含磷化合物,参与湖泊磷生物地球化学循环(图2)。由此可见,沉积物—水界面营养盐与藻类水华之间存在复杂的互馈关系使得湖泊富营养化问题长期存在且改善效果甚微。

图2

图2   藻类水华与磷的生物地球化学过程

DRP:溶解性活性磷;DOP:溶解性有机磷

Fig.2   Algal blooms and biogeochemical processes of phosphorus

DRP: Dissolved Reactive Phosphorus; DOP:Dissolved Organic Phosphorus


沉积物—水界面生源要素(碳氮磷硫)的形态及生物有效性高低也可能造成不同程度的藻类水华风险。大量研究藻类水华发生时沉积物中无机氮磷(尤其是氨氮、铁磷)向上覆水释放是主要的过程,伴随着藻类降解和界面氧化还原条件的变化,亚铁易与硫形成硫化亚铁沉淀,形成富营养型湖泊常出现的黑臭水体149~151。此外,近年新技术手段研究揭示溶解态有机物(碳氮磷)由于其复杂的形态,其在维持藻类暴发的作用易被忽略。其中核磁共振和酶水解方法揭示的磷脂、焦磷酸盐和聚磷酸盐等易被生物、化学降解而被有机体利用152~154。藻类悬浮残体容易释放更多活性的溶解态氮(蛋白质和氨基酸),供给藻类及持续暴发155。在藻类水华暴发时期,沉积物—水界面有机碳氮的释放也促进了磷的释放过程,三者的循环过程是耦合存在的156。因此,对沉积物—水界面物质行为从简单的无机态向有机生物有效态认知的转变,极大地丰富了人们对藻类水华灾害发生中物质迁移转化过程的认识。

近10多年来,在太湖的一些藻类(或水草)聚集区频繁出现一种称之为湖泛(black bloom)的水体黑臭现象,其主要致黑物质是铁的金属硫化物(FeS)157。为追踪藻源性湖泛致黑物硫的来源,卢信158用不含硫的葡萄糖或淀粉放入太湖沉积物—水体系中模拟培养,结果水体都形成湖泛;蔡萍等159模拟研究了太湖水体沉积物、蓝藻和沉积物+蓝藻3种处理中湖泛特征物(黑度、亚铁及硫形态)形成的难易程度,确认了沉积物是Fe2+和∑S2-的主要供给源。Feng等160研究了湖泛形成中的微生物过程,认为藻类等有机质在湖泛形成中主要通过微生物降解活动提供了缺氧环境。这些研究确定了沉积物在藻源性湖泛形成中不可或缺的作用。

湖泊沉积物的生物地球化学与藻类灾害的研究方面虽取得了重要进展,由于沉积物中物质结构(如有机氮磷硫分子)的复杂性和研究方法的局限性等原因,多手段联用技术可更为深入细致地认识沉积物有机氮磷硫结构及代谢机制,将是未来湖泊沉积物生物有效性及藻类水华发生机制等灾害研究的重要方向。另外,还需深入认识和发展沉积物—水界面氮磷硫快速补给和周转等方面的生物地球化学过程研究,进一步丰富和完善湖泊氮磷硫循环相关理论及技术方法等。

2.3 沉积物生态风险与质量基准

重金属和有机污染物是形成沉积物生态风险最主要的两大类污染物,沉积物质量基准也主要以这两类污染物含量和生物毒性效应作为主要依据。重金属和许多有机毒性物质都具有高毒性、难降解、易富集和食物链放大等生态环境效应,一直是广受关注的持久性或高风险污染物161162,近些年新兴污染的出现更加大了沉积物环境风险研究的紧迫性163。重金属和有机污染物不仅对底栖生物具有直接的毒害效应,而且还可能因环境条件改变,通过沉积物释放间接对上覆水产生二次污染。生物毒性效应是环境质量基准建立的主要依据,但同一毒性污染物及其不同含量,在不同水域(流域)往往呈现程度不同的生态风险,给沉积物质量基准的建立提出了挑战。我国水体沉积物质量基准的研究还处于起步阶段,尚未建立起我国的沉积物质量标准。但近来在海洋沉积物质量基准和标准研究方面已取得一些重要研究进展164,为内陆水体沉积物质量基准的建立打下了坚实基础。

2.3.1 重金属污染特征与生态风险

近20多年来,我国科研人员围绕沉积物重金属释放机制和水系沉积物重金属污染风险评价等开展了深入研究,取得了重要理论和应用研究成果。在沉积物重金属释放机理研究方面,万国江等161通过大量实验,系统论证了湖泊有机质生物氧化和硫酸盐还原作用导致的界面亚扩散层屏蔽效应,揭示重金属受沉积物—水地质界面和氧化还原化学界面的双重控制,阐明了深水湖泊铁、锰等重金属自沉积物向上覆水体扩散而形成季节性二次污染的过程与机制,发现沉积物铁—锰二次污染具有显著差异,沉积物锰的扩散通量可达其沉降通量的80%以上,远高于沉积物铁161。沉积物—水界面铁锰地球化学循环不仅导致沉积物铁锰的溶出和上覆水体重金属超标,还间接控制着沉积物磷向上覆水体的释放161165

有关水系沉积物重金属污染的研究关注的重金属主要包括Cu、Pb、Zn、Fe、Mn、As、Ni、Cr、Cd和Hg等。大量研究揭示,我国湖泊和水库沉积物中Cd污染最为严重,很多都达到了中度—重度污染水平166~168,其次是Hg、As、Mn和Pb。由于水系沉积物中含有易迁移和生物可利用态的重金属,以重金属形态表征重金属生态风险成为研究趋势。赵艳民等169通过对我国湖库沉积物重金属形态的分析,发现大多数重金属的活性态占比较小,生态风险低,但一些研究发现弱酸提取态Cd所占比例可达30%以上,表明沉积物中的Cd具有很强的潜在迁移风险168169。近10年来关于沉积物汞的危害风险研究取得了令人瞩目的成果,研究发现沉积物汞的地球化学行为明显受水体富营养化过程的影响。在浅水湖泊,风浪的扰动作用对沉积物中重金属行为影响较大。郑莎莎110对太湖的研究发现,由于pH和溶解氧的变化,水力扰动使得沉积物中碳酸盐结合态重金属易于溶解,沉积物—水界面附近的结合态金属硫化物会因氧化而释放重金属。在深水富营养化湖库,沉积物和下层水体形成的缺氧、富含有机质等环境条件显著促进了沉积物汞的甲基化,增强了沉积物汞的迁移性、放大了汞的生态危害风险170171。Wang等172用相关性和冗余度分析了渭河流域沉积物不同层中大型无脊椎动物群落结构与其生境(重金属污染程度)的关系,发现在0~10 cm沉积物层,腹足类和家族生物指数可作为生物指标;而在10~20 cm层,适宜的生物指标为寡毛类和Margalef丰富度指数,并提示镉影响的重要性。随着重金属有效性研究要求的提高,近些年在消化吸收基础上,针对特定性能的要求,也开发了一些新技术,Ren等173建立了一种同时测定CH3Hg+和Hg2+的薄膜扩散梯度法(TCH-DGT),为研究CH3Hg+和Hg2+在同深度沉积物的活化机制引入了新手段。

沉积物重金属主要来源于工业排放、农业活动、大气沉降和岩石风化等,其中,工业排放和农业活动逐渐成为最主要的来源。受日益增强的人类活动影响,近30年来我国水系沉积物重金属污染状况发生了显著改变174,并呈现出明显的区域性特征,总体上表现为东部高于中部强于西部,受人类活动影响强烈的地区其沉积物重金属污染大于人口稀少的地区。中国七大水系中,珠江水系沉积物重金属浓度最高,海河水系和黄河水系次之,而长江水系、辽河水系、松花江水系和淮河水系沉积物中重金属浓度较低175。已有研究表明,太湖流域人为活动对沉积物重金属污染的贡献已超过75%176

2.3.2 有机物污染特征与生态风险

除重金属之外,沉积物中有机污染物的生态风险同样不可忽视。Yi等177对珠江广州段沉积物的毒性鉴别评价显示,虽然沉积物中50%的重金属对底栖动物表现显著毒性效应,但全部沉积物样品中的有机物对毒性均有贡献,且种类更加繁多,显现出典型复合污染特征。

20世纪90年代到21世纪初,我国关于沉积物有机物的研究主要集中在发展痕量分析方法,以及利用这些方法监测不同区域沉积物中典型传统持久性有毒有机污染物的浓度水平和分布特征。最近对中国5个地理区域52个湖泊沉积物中的半挥发性有机物(SVOCs)的调查178显示,其中3类SVOCs(∑PAHs、∑OCPs和∑PCBs)的污染水平从高到低依次为:东部平原、云贵高原、东北地区、青藏高原、蒙新高原,不同区域湖泊沉积物在污染水平和异构体组成上具有明显的差异特征。但总体而言主要研究区域是在东部相对发达地区,多数结果显示PAHs和PCBs呈中等污染,且OCPs一般以HCHs和DDTs为主。2000年下半年开始,越来越多新兴污染物逐步进入我国沉积物污染调查清单179,例如溴代阻燃剂[多溴联苯醚(PBDEs)和四溴双酚A(TBBPA)等]、磷系阻燃剂(OPEs)、增塑剂邻苯二甲酸酯(PAEs)、全氟化合物(PFCs)、氯化石蜡(CPs)、多环麝香、抗生素、药物、个人护理品以及现用农药等。由于化学品的大量生产使用,新兴污染物在我国部分区域(特别是东部地区)的沉积物中富集度较高,已造成严重污染。沉积柱样品分析也有效体现了传统污染物和新兴污染物的使用和形成的时代变迁史179180。Zhou等163最近对南海北部沉积物中具二恶英样毒性的多卤代咔唑类化合物(PHCs)调查分析,表明南海北部沉积物中的PHCs来源于陆源和天然海洋,在整个19世纪90年代和20世纪10年代,PHCs的同系物分布和含量基本保持稳定。

沉积物中往往多有机毒物共存,含量为微量甚至痕量级,因此对沉积物中有机毒物的精确采集、测试和评估等要求都很高。为有效地确定沉积物毒性,Li等181分析了毒性鉴定评价(Toxicity Identification Evaluation,TIE)和效应导向分析(Effect-Directed Analysis,EDA)方法的优缺点,提出在两种方法综合的基础上加入生物可利用性,从而为有效确定沉积物毒性因果关系提供一种环境相关和毒物特异性的综合评估方法。与此同时,沉积物中有机污染物所引起的生态风险也越来越受到关注,在获取污染物浓度基础上,大量研究采用风险商的方法,评价目标污染物可能引起的生态风险。对沉积物中有机毒物的精准取样技术的进步,也推进着沉积物有机毒性和风险研究的发展。Li等182利用基质固相微萃取(matrix SPME)技术,得到了更好的生物利用度与毒性的相关性,提高了对沉积物毒性的预测。Bao等183设计了一种模拟底栖生物对颗粒吞食情景下的LAECAM采样器,成功对疏水性有机化合物(Hydrophobic Organic Contaminants,HOCs)在沉积物—水界面进行了原位被动采样。鉴于沉积物中有机污染物的生物有效性和毒性直接受沉积物的理化性质(如有机碳种类和含量和粒径等)影响,在吸附解吸和生物富集过程及机制研究基础上,新近也发展了多种测量沉积物中有机污染物的生物有效性的方法,并将其用于沉积物生态风险评价184

尽管有机污染物的分析清单不断扩大,但相对复合污染沉积物中可能存在的化合物种类仍然只是冰山一角。近几年,以生物效应为导向的沉积物中有机污染物筛查研究方兴未艾。Li等181以摇蚊幼虫为模式生物,通过大体积吸附剂提取和被动加标,在效应导向分析中充分考虑沉积物中有机污染物的生物有效性,并通过有害结局路径合理选择效应终点,结合离体细胞测试与活体生物测试,筛查了城市水体沉积物中关键致毒物,揭示了现用农药和多环麝香等污染物的毒性贡献。该方法结合生物测试、化学分析和统计建模,可同时筛查目标及非目标化合物,为精准识别沉积物中关键致毒有机物提供了有效技术手段。

2.3.3 中国沉积物质量基准

沉积物质量基准(Sediment Quality Criteria,SQC)是指特定的化学物质在沉积物中不对底栖生物或其他有关水体功能产生危害的实际允许值。SQC是底栖生物免受特定化学物质致害的保护性临界值,是底栖生物剂量—效应关系的反映。SQC本身不具管理职能,但在SQC基础上建立的沉积物质量标准,则具法律辩护力,可客观进行沉积物和水环境质量评价,并为污染控制和沉积物疏浚等治理及立法措施提供依据165。发达国家对沉积物质量基准的研究始于20世纪80年代,美国、加拿大、澳大利亚与新西兰、荷兰、英国等相继开展该领域的研究工作,并取得了一定的进展。目前,关于沉积物质量基准的研究,有基于化学物和生物学耦合数据的经验(相关)法,如生物毒性试验法、筛分水平浓度法、表观效应阈值法和沉积物质量三元法等,以及基于平衡分配技术的机理法。

我国沉积物质量基准的研究起于20世纪90年代,张曙光等185初步讨论了长江和黄河的重金属沉积物质量标准;王立新等186利用生物效应数据库法建立渤海锦州湾重金属的沉积物质量基准;祝凌燕等187采用相平衡分配法,在天津水库提出了4种金属、2种有机污染物的沉积物质量基准值;张婷等188采用生物效应数据库法建立了淡水沉积物重金属质量基准。马德毅等164以表观效应阈值法、平衡分配法和生物效应数据库法为基础,结合慢性和急性生物毒性试验、沉积物加标毒性试验和沉积物溶出试验等技术途径,采用综合生态效应数据库法,求算并确定了我国的海洋沉积物质量基准值189表1)。所定的基准值下限为:阈值效应浓度TEL=CN50Cy15,基准值上限为:可能效应浓度PEL=CN85Cy50

表1   海洋沉积物质量基准的求算结果[189]

Table 1  Calculation results of marine sediment quality criteria[189]

污染物无效应数据列有效应数据列TELPEL
CN50CN85Cy15Cy50
As/(mg/kg)14.2027.129.20156.6020.4065.14
Cd/(mg/kg)2.022.605.4428.143.318.55
Cr/(mg/kg)40.6050.5056.40594.9047.80128.60
Cu/(mg/kg)26.0032.3049.50225.1035.9085.30
Hg/(mg/kg)0.881.453.1928.201.676.39
Pb/(mg/kg)46.9060.8056.10265.4051.30127.03
Zn/(mg/kg)147.0021.20239.70723.40187.70391.60
硫化物/(mg/kg)169.80316.00496.001 090.00290.20586.90
有机质/%1.442.352.923.352.052.81
油类/(mg/kg)250.41660.90780.601 445.80442.10977.50
DDT/(mg/kg)0.0210.0370.0340.0580.0280.047
六六六/(mg/kg)0.020.0280.0330.170.0260.069

注:CN50CN85:无效应数据列中值及高值;Cy15Cy50:效应数据列低值及中值;TEL=CN50Cy15;PEL=CN85Cy50

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我国沉积物标准的研究主要来自海洋165189。在海洋沉积物质量基准研究基础上,结合我国的经济发展水平和海洋沉积物污染现状,并参考了国内外相应的基准值与标准值,考虑与我国海水水质标准的呼应,制订了我国的《海洋沉积物质量》国家标准(GB 18668-2002)190。该标准的颁布,一定程度上也标志着我国在沉积物质量研究领域的能力,已达到国际同类研究水平。

3 中国沉积物污染控制与修复研究进展

3.1 污染沉积物原位修复

污染沉积物的原位控制与修复是指不移动受污染沉积物,直接对沉积物进行就地处理,基本不改变沉积物的原始赋存状态,通过物理、化学和生物等技术手段,使污染物受到路径隔离、结构降解和活性钝化等治理效果。经过近20年的研究,我国在氮磷阻隔、有机物去除、重金属钝化和脱氮固磷等沉积物污染控制与修复方面,取得了一些重要进展。

3.1.1 物理修复

沉积物覆盖是在污染沉积物上投放1层或多层覆盖物,使其与水体产生物理性隔离,以阻止或控制沉积物中污染物向水体中扩散或迁移。针对氮磷等内源污染控制是我国沉积物覆盖研究的主要目的之一,范成新等191对太湖梅梁湾污染沉积物采用洁净的土壤(黄土)、细沙和湖泥进行了覆盖实验,结果反映黄土覆盖具有最好的控制效果,其对氮释放的控制率达到57.6%~83.4%,将磷的释放控制在-1.4 mg/(m2⋅d)以下,推荐黄土最小覆盖厚度为2.0 cm。赵斌等192在滇池1.5 m×1.5 m围隔内投加方解石粉粒,试验同样也表明,2 cm厚度的覆盖能够有效且可长期对沉积物磷释放形成抑制作用;陈春梅193通过对沉积物有机磷释放的原位覆盖控制实验,反映将红土与河沙材料搭配一起使用有更好效果。采用廉价易得材料用于水环境灾害的预控是实用性较高的一类研究。商景阁等194将黄土和细沙用于太湖湖泛黑臭易发区控制,结果表明0.5 cm黄土和1.0 cm细沙对沉积物的覆盖,即可将沉积物间隙水中的主要致黑物(Fe2+)浓度控制到仅为对照组的1/3和主要致臭物(DMS和DMTS)的50%,并可阻止湖泛发生。

黏土(或改性黏土)是我国沉积物覆盖修复研究中最常选用的材料之一。Lin等195将合成的锆改性膨润土(ZrMBs)作为磷污染沉积物覆盖材料,发现上覆水中SRP含量显著降低,这是因为ZrMB覆盖后使表层沉积物中的磷(DGT-P)形成了静止和活动分层现象,使磷形态由易释放态向相对稳定态或极稳定态转变。最近Kong等196分析镧改性膨润土(Lanthanum Modified Bentonite,LMB)作为覆盖材料为何有极好的控磷效果,是因为LMB对有机磷(葡萄糖-6-磷酸酯)具有良好的吸附性外,还对溶磷菌有很好的抑制作用。覆盖技术对重金属和有机毒性物质的控制近些年已开展研究。喻阳华等197针对深水湖沉积物重金属污染问题,研发了以脱碱赤泥为主料,黏土、粉煤灰和CaCO3为辅料的覆盖材料,推荐赤泥38.9%、黏土14.4%、粉煤灰38.9%和CaCO37.8%的配料比例,对沉积物重金属污染有很好的控制效果。

3.1.2 化学修复

污染沉积物的异位化学修复多是通过淋洗、增溶、乳化等,对环境的破坏性较强、费用较高,而以钝化或氧化为主的原位化学修复,则因其低成本和易操作等优势,近年来受到广泛青睐198。对沉积物中污染重金属的钝化和固定是原位化学修复的主要应用方式。Liu等199采用赤泥、沸石、海泡石和生物炭负载纳米零价铁(nZVI),将沉积物中不稳定态Cd部分转化为稳定态,酸溶态Cd减少11%~47%,实现了对沉积物中Cd的原位固化稳定化。Ma等200在山东某河道现场对受重金属污染的沉积物采用就地一体化的筛分淋洗技术处理,然后将粗颗粒回填河道,不但实现了重金属的原位削减,还对深层潜在的重金属污染沉积物进行了原位覆盖,同时开展了14万t规模的工程化应用。

Zhao等201合成了一种含有腐植酸(Humic Acid,HA)和La(OH)3的纳米棒复合物(Zeolite Loaded with Humic acid and La(OH)3 Nanorod Composite,ZHLA)载体的沸石,利用La3+和HA对OP和PP的保护作用,通过投加改性沸石实现对沉积物中磷的固定化作用,形成的改性沸石成本仅约为市场同类产品价格的1/3。而氧化则是通过投加化学氧化剂,将沉积物中的污染物进行就地氧化,破坏污染物的分子结构而使其失去毒性。Yin等202203研究发现,天然富钙的海泡石和凹凸棒石可有效钝化沉积物中的活性磷,并降低包括Cd和Pb在内的大部分金属在沉积物中的移动性。对活性磷钝化材料,与国外同类产品相比,不仅固磷能力和抗风浪性更强,成本也可节约50%以上。Hung等204应用沉淀法合成了Fe3O4-炭黑(Fe3O4-Carbon Black,FCB)纳米复合材料,利用其活化过硫酸盐(Persulfate,PS)来氧化降解受污染海洋沉积物中的多环芳烃。

虽然原位化学修复普遍具有操作方便,处理效率高的特点,但在水底复杂环境下是否仍能长效,以及是否会伴生潜在二次污染以及生态风险等,涉及到实际应用仍有不少障碍需要克服。

3.1.3 生物修复

污染沉积物的生物控制与修复,多是利用植物修复及微生物对污染物的氧化代谢、吸收和富集作用,进而达到对沉积物污染净化的目的。植物修复是最常见的沉积物生物修复技术,借助大型水生植物(主要是沉水和挺水植物)在沉积物上的着生,通过生物体的根茎叶对污染物的吸收等实现对沉积物中氮磷的利用及重金属的富集。包先明等205研究了6种沉水植物在污染沉积物基质上的生长及间隙水中氮含量变化情况,结果发现沉水植物生物量增加时期,底泥氮释放速率与沉水植物生物量呈负相关,反映了沉积物内源受植物生长的抑制。实际上以植物方式修复沉积物的应用中,往往与物理修复(如覆盖)和疏浚等手段相结合191。陈开宁等206在五里湖南岸10 hm2的底质退化和污染区,覆盖了约30 cm厚度的当地洁净土壤,并在该覆盖区成功建立了15科22属32种挺水、浮叶和沉水植物,覆盖度达到40%~55%,既控制了沉积物内源负荷,又修复了水生植被。

微生物修复则多是通过向污染沉积物投放特定微生物菌剂,以促进污染物的降解或形态转变。海岸溢油事故是造成滨海沉积物有机污染的主要来源之一,作为常用的微生物原位修复技术,功能菌的选择、投放及其长效性和高效性往往是该技术的核心经济指标。Zhao等207将溢油功能降解菌负载在粉状/粒状沸石表面,用聚谷氨酸进行团聚包裹以防止投放过程被水冲刷菌株逸散,制成复合功能菌剂。Wang等208应用该菌剂对受溢油污染的渤海海域近百公顷沉积物进行了原位修复,70天后,沉积物中正构烷烃(C12~C27)和多环芳烃等有机污染的去除率均超过50%。且2年后跟踪调查发现,沉积物中的重金属也明显减少。

总体而言,虽然生物修复具有经济、环保的优势,但由于植物生长及微生物繁育缓慢等原因,生物控制与修复目前仍存在周期长、见效慢的劣势。

3.2 污染沉积物疏浚及异位处置利用

与土壤不同,污染沉积物异位治理或处理后并不再放回原处,主要是将沉积物从发生污染的位置疏挖出来,在岸上或经运输后对其进行异地处理处置以及利用,这一过程采用环保和资源化的方式尤为重要。采用环保方式将污染性沉积物(又称底泥)清除、控制其污染物释放,已成为我国湖泊、河流和河口等水域改善水环境的最主要措施之一209。经过20年来国家多个重大专项的实施和数十个地方重点项目的研发投入210,我国在环保疏浚范围和深度的确定、疏浚挖深的自动监控,以及疏浚效果的评估及界面过程机制等基础性和应用性研究方面,取得了重要进展211,形成了相关技术指南212。与市政污泥处理处置同步发展,我国疏浚沉积物的脱水干化和无害化资源化处理处置也取得了多方面的突破性进展213214。湖库沉积物环保疏浚及异位处理处置是迄今我国在沉积物环境治理中应用最广泛的2项内容,建立起的环保疏浚理论与决策体系和方法,以及疏浚淤泥的异位处理处置工艺与技术,已在太湖、滇池和巢湖等湖库得到了工程化应用。

3.2.1 沉积物环保疏浚

疏浚范围和深度的确定是环保疏浚研究中两个最主要的问题。针对国内外无标准可依,范成新等215提出了一种简称“网格层次法”的疏浚范围确定方法。它以沉积物—水界面氮磷静态释放为主,结合重金属生态危害风险(Risk Index,RI)评估,应用层次分析法(Analytic Hierarchy Process,AHP)和决策支持技术,划分出沉积物疏浚范围。姜霞等216运用多介质化学热力学原理,将氮、磷对固态底质的吸附/解吸行为与上覆水中相应含量以及与营养程度阈值相关联,确定出湖泊沉积物总氮的阈值效应含量217。疏浚深度是环保疏浚的关键性参数之一,确定合适与否直接关系到环保疏浚效果的好坏及工程投入的高低。国际上关于疏浚深度的研究成果基本来自我国,基于不同的原理和依据,近20年来我国先后推出了近10种环保疏浚深度确定方法(图3216218211。从早期主要针对富营养化、发展到现在已扩展到涵盖水体黑臭(湖泛)、重金属和持久性有机物积累等污染现象和生态风险的控制,为环保疏浚决策的研究和我国环保疏浚工程的实施,起到了极大的推动和引领性作用。虽然研发的这些方法部分还存在一定的主观性,或技术性不高,但因其简便或与污染直接产生联系的特点,将会使其在继续完善中发挥作用。

图3

图3   我国研发的环保疏浚深度确定方法及疏浚后新生表层的形成过程意图

x:含量;RI:风险指数;R:释放速率;EC0:Critical Equilibrium Concentration;x¯+:含量的平均值加n个标准偏差σ,其中n为自然数;h:污染深度;A:视觉分层法;B:拐点法;C:背景值法;D:频率控制法;E:标准偏差倍数法;F:生态风险指数法;G:分层释放法;H:吸附解析法

Fig.3   Determination methods of environmental dredging depth developed in China and formation process of newborn surface after dredging

x:Content; RI:Risk Index; R:Release rate; EC0: Critical Equilibrium Concentration; x¯+: The average value of the content plus n standard deviations σn: natural number, σ: Standard deviations; h: Pollution depth; A: Visual stratification; B: Inflection point; C: Background value; D: Frequency control; E: Standard deviation multiple; F: Ecological risk index; G: Layered release; H: Adsorption-desorption


环保疏浚与一般疏浚相比,其最大的不同是对一个不规则的清淤断面以可控方式、对所设计的沉积物疏浚厚度进行精准性疏挖219。在风浪影响显著的开阔水域,绞刀下放深度的波动和船体的横移都将会造成欠挖、超挖、漏挖和细颗粒扩散等问题(图3)。结合我国河湖底泥物性和近岸底部复杂性,采用系统集成与自主研发相结合,技术人员研制出“绞吸挖泥船挖深自动监控装置”220,设计出各种适用性强的绞吸挖泥船环保绞刀219。其中绞刀控制传感装置,可将平面位置精确定位于绞刀头挖深点,并可对绞刀头姿态进行可视化监控,达到对沉积物的高精度(±10 cm)疏挖效果,使我国在环保疏挖技术上产生了质的变化。

疏浚是一类大型环保工程项目,由于水底隐蔽施工的不可见性,多年来对疏浚后效果的变化原因缺乏基本认识,存有很大的疏浚决策风险。早在2001年濮培民等221根据系统论和控制论,分析了从底泥到水体再到藻体之间磷的数量级关系,以及各部件间的间接联系,提出疏浚底泥不是控制湖泊富营养化的充要条件,从理论上给人们提出了疏浚的风险问题。为揭示疏浚效果的变化机制,范成新等222模拟研究后总结,疏浚后沉积物新表层上的物质组成,主要来自几十乃至上千年的沉积物、疏浚中残留污泥或回淤物,以及随时间逐步累积的悬浮颗粒沉降物。对疏浚效果的研究,实际上就是对底泥新生界面上,3类来源混杂物中污染物迁移转化过程的研究,继而提出疏浚后新生表层(newborn surface)的概念(图3),为疏浚效果的研究奠定了理论基础223。短效(年内)模拟和长效(年际)现场跟踪,已成为我国学者在环保疏浚效果预测和评估中采用的主要方法。Zhong等224和Liu等225分别模拟疏浚后年内逐月控制条件下,以及实际疏浚施工后连续15年的原位跟踪观测,研究了新生表层沉积物和间隙水环境特征、水底边界层物质形态和迁移转化行为,揭示了疏浚效果变化发生的原因。

3.2.2 污染底泥无害化处理

疏浚沉积物(底泥)大多数是以泥浆形态产生,含固率仅为8%~10%,自然干化的淤泥利用性能差,难以处置和利用。面对急速增加的河湖疏浚底泥,近20年来,我国在疏浚泥浆的脱水和污染物的稳定化(处理)、堆场存储(处置)和固化土或土壤化利用(资源化)方面有了长足发展。已使得把疏浚泥浆经坑洼堆存后,将地基处理为土地,或用作园林绿化土壤基质、非农用种植层等,作为我国疏浚泥浆的主要处置和利用方式226,其中在太湖环保疏浚中形成的系列技术和方法得到了较广泛的应用和推广。

使用堆场经自然沉降—固结—蒸发疏浚泥浆进行脱水是早期常用方法。2002年五里湖环保疏浚的淤泥吹填到长广溪0.533 km2堆场,经自然沉降—排水—固结—蒸发,泥浆变为含水率仅为50%左右的淤泥214226。为促进固结过程,研发了对淤泥实施真空预压,工程脱水后再作为场地利用227。2010年之前场地化工程脱水虽使用广泛,但无法解决堆场土地的弊端,使得周转型堆场和机械脱水等方法应运而生。在太湖的孔湾和白旄所设置的周转型堆场,不仅可使吹入的泥浆转化为淤泥且处理成土材料转出,还将堆场的容量重复多次利用228。机械脱水技术发展迅速,最新进展是先将疏浚泥浆过筛去掉大颗粒的物质,然后进行絮凝—调理,最后通过板框压滤机脱水为含水率为30%~40%的泥饼229。也有使用离心机和帯式压滤机进行脱水的实例,但机械脱水普遍存在功效与疏浚施工匹配困难的问题。吴思麟等230采用真空抽滤减量和固化技术结合,基本解决了这一问题。针对污染物的处理措施中稳定化的研究和应用比较多,由于淤泥体量庞大,所含污染物的浓度相对较低,因此,在工程实施上,将其分离、提取的成本过高,大多数还是考虑改变污染物的形态,使其难以溶出,并采用稳定化、钝化和内封闭的技术,控制其二次污染的发生231

3.2.3 疏浚底泥资源化利用

对疏浚淤泥固化处理后转化为土材料是资源化利用具有重要应用意义的创新技术213,并在我国实际填土工程中已得到普遍应用。太湖一期疏浚中约2 000万m3的淤泥通过固化后作为土材料应用,一部分经过土壤化改良后成为贡湖湿地公园的表土,或将疏浚淤泥真空预压后作为土地资源中的层土使用。新技术若能结合地方实际需求往往是推动疏浚淤泥资源化的最佳方式之一。在国家水专项巢湖课题中,将疏浚淤泥与秸秆或湖中打捞的藻体混合制成喷播土壤基质,在巢湖市废弃矿山修复和肥东县坡面绿化中得到示范推广232。另外将天目湖的疏浚泥脱水成泥饼后形成土材料,直接用作湖周矿坑的修复。近来疏浚淤泥资源化利用的新方法和新构想在我国不断涌现,如经初步干化的疏浚淤泥增加泥中有机质含量做成花卉土壤,烧制成建筑用砖块或陶粒,甚至有学者将烧制的陶粒直接作为水体污染沉积物的覆盖材料控制其污染233。为规模化应用,最近有研究将淤泥制作成流动化浇筑,填土于水下填筑人工岛234、市政管网的回填,或将其直接用于湖滨带修复等。总之,底泥疏浚物的最大问题是最终的出路,技术的关键在于简单、快速(脱水),以及因地制宜多途径和规模化利用。

4 问题及展望

沉积物环境与沉积物污染控制是从环境污染角度研究沉积物的两个最主要方面,相应的需要环境学、环境工程学,以及环境地学、环境物理学、环境化学、环境生物学、环境毒理学和自然环境保护学等二、三级基础学科作为支撑。纵观20年来中国沉积物环境的研究进展,多是由国家需求带动了沉积物环境相关基础学科的整体发展,并且在沉积物界面过程与环境地球化学、沉积物中污染物及危害风险、污染沉积物治理与修复等领域,取得了丰硕成果,促成了中国沉积物环境研究整体进入国际研究的第一方阵。

但也应看到,我国沉积物环境研究目前还存在以下3个主要问题:一是重复性研究多,独创性研究少。由于缺乏对国内外同行在沉积物环境领域动态的了解,不能在所要研究问题上对前人已有成果进行归纳和总结,结果存在不同的人对同一个研究对象或影响因素,做数次甚至十多次重复性和结论性相同的工作,浪费了大量的宝贵资源。比如对太湖沉积物污染先后有10多家单位开展过全湖性调查,以及早已有规律可循的沉积物氮磷释放与影响因素(pH、氧含量和温度等)的关系实验等。二是低层次工作多,前沿性研究少。目前在我国公开发表的文献中,仍有相当大比例的成果创新性不足,主要是不了解该领域的科学和前沿问题,缺乏新思路引领或缺少新技术、新方法支持,模仿和跟风特征明显。沉积物是一类特殊的环境介质,对其中基础性和应用性强的实际问题的研究,仍需要有高起点和大视野的前沿思维切入。三是理论性研究偏多,应用性研究偏少。沉积物处于水圈、岩石圈(土壤圈)、人类圈和生物圈的交汇区,其环境问题也是地球表层系统中的重要问题之一,与人类的生产和生活关联密切。虽然近10多年来在理论和应用基础性研究方面的成果大量涌现,但从形成环境标准、治理技术和及进入实际推广应用的要求而言,还有很大差距。中国自然环境要素的多样性丰富、格局的差异性显著、区域和地貌单元的特色性差别大,具有强烈且连续的人与环境相互作用历程235,坚持国际合作和国内同行高层次交流、坚持前沿学科引领和问题导向、坚持新技术和新方法的引入和消化吸收,必然会加快我国沉积物环境与污染控制研究达到国际先进水平的步伐。我们根据现今国内外相关的学科和技术发展状况,结合沉积物环境研究的深入和前瞻性要求,基于已有成果罗列出几个未来需要重点考虑和迫切需要重视的新问题,提出研究思路、技术途径和作出展望。

4.1 沉积物综合环境效应研究的多学科交叉

目前已有的模拟研究工作,特别是单一污染物(如碳氮磷)的迁移转化影响42115154,很大程度上仅有助于认识沉积物在水环境和关键带中的作用和地位,还无法全面揭示人类活动和自然因素作用下沉积物的综合环境效应。因此,未来需多关注大型水利工程和其他人类活动引起的沉积物再悬浮作用对水环境质量的影响,重视野外观测研究,加强应用水文学、沉积学、生物地球化学、生态学和环境工程等多学科交叉研究手段,系统刻画关键带沉积物物质迁移和污染本底与人为活动叠加232,综合研究营养盐、重金属和持久性有机污染物在沉积物及其他介质的生物地球化学过程和机理40。在沉积物综合环境效应研究基础上,提出水环境及关键带生态系统服务对策和综合调控模式,为协调环境保护与区域社会经济可持续发展提供科学支撑。

4.2 污染物复合下的沉积物环境与生态效应

近30年来,湖泊富营养化(藻华和湖泛)、海洋赤潮和河流黑臭等污染问题较为突出,使得我国沉积物环境研究多偏向于氮、磷等生源性污染物。实际上,重金属和持久性有机污染物在我国沉积物中的存在已十分广泛,不仅重金属污染、有机污染、营养性污染状态呈多年叠加态势,而且多种有害重金属、浩繁的有毒有机污染物在沉积物内共存,有可能呈现出效应异常、风险放大的复合污染问题。以重金属Hg、Pb、Zn、As、Tl等富集和以重金属Cd、Hg、Zn等高背景值现象,在我国西南低温成矿区和东部平原区较为普遍。此外,我国化学品的生产量和使用量在全球占比越来越高,污染物及其降解产物进入水体,再加上水动力因素的耦合作用等,给生态影响带来更多的不确定性,增强了这些地区水体沉积物的复合污染风险。为有效管控因沉积物复合污染带来的新问题,在未来研究中,还需特别关注沉积物中重金属、持久性有机污染物,以及新兴污染物的形态、降解产物等非靶标污染物及其引起的生态风险。

4.3 沉积物中新兴和非传统污染物的行为与风险

随着在我国江河湖海部分沉积物中新兴污染物(如PFCs、极性和离子型化合物)和非传统污染物(纳米材料、微塑料等)被检出,沉积物新兴污染和非传统污染的环境问题已经来临或逐步显现236。在经济发达和人口稠密地区水域,沉积物中污染物的种类数或含量更高。新兴污染物在沉积物和生物体中的富集特征与传统疏水类持久性污染物不同,亟需在微观机制上和实际动态环境(如再悬浮过程)中了解其污染特征,构建针对新兴污染物特征的预测模型,提高风险评价准确性;另一方面,纳米材料和微塑料极易于吸附重金属和/或有机污染物,通过在沉积物中的长时间共存而对生态环境构成长期风险。由于沉积物是新兴和非传统污染物的最主要接纳场所,应加强其在沉积物中污染物的分布、迁移和风险特征的研究。

4.4 沉积物质量基准标准化数据库的构建

沉积物质量基准(Sediment Quality Criteria,SGC)是建立沉积物质量标准的基本前提,SGC又需要标准化数据库的支撑。虽然已对我国海洋沉积物中的部分污染物建立起了质量基准,但仍有很大一部分海洋污染物以及绝大多数内陆水体(湖泊、河流)沉积物,还没有我国自己的SGC。鉴于不同污染物对沉积物毒性的贡献程度不同,应就摄食暴露、复合污染毒性、新兴污染物毒性、组学毒性筛分甚至气候变化的影响等进行深入研究,构建标准化的国际数据库,使研发的SQC更具有包容性。我国地貌单元和生物类型差异大,需要考虑沉积物在不同流域或水域的生物可利用性、吸附动力学、关键物化参数(如粒度和有机质含量)、水力稳定性等差异,以及不同方法所带入的影响等,逐步构建和完善我国沉积物的标准化数据库。

4.5 沉积物污染治理与修复方法与技术创新

对近表层污染沉积物的治理是相对经济和效果最大化的方法。在预期效果满意的前提下,环保疏浚在未来一段时间仍可能是主要治理手段。但疏浚中造成的欠挖、残留和回淤,以及疏浚后原位新生表层的渐变、疏浚方法所产生的差异等,不仅需要从疏浚效果做进一步研究,甚至在模拟方法和装备上需要引入创新性手段,使得有些结论和反馈建议真正可用于生产和施工单位。以钝化、覆盖和翻耕为代表的原位治理技术在我国虽已有开展甚至已发展多年,但多因规模性研究和案例少、效果的稳定性不足等而多未被决策部门重视。如何从技术原理研究和工程示范层面解决有效性和稳定性,可能是今后努力方向。以近岸带水生植物恢复和长效稳定生长,目前仍是污染水体水质改善和生态系统修复的主要途径之一,但从生物对沉积物(底质或基底)需求角度的研究还相对较少,对沉积物的物性退化、植物和底栖生物的适生性观察手段、信息获取和评价等,与沉积物污染研究的当今水平相比还有很大差距。新技术的引入和消化应用应积极探索并加以鼓励。例如尝试物化—沉积物微生物电化学和植物—沉积物电化学联合应用的方式对污染沉积物进行修复237238,以及在环保疏浚工程后,接续进行覆盖、钝化或植物恢复等串联性沉积物修复191拓展我国污染沉积物治理创新性思路,积累沉积物修复的创新理论与技术储备,为我国在该领域形成更多的创新技术奠定基础。

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