地球科学进展

地球科学进展, 2019, 34(8): 855-867 DOI: 10.11867/j.issn.1001-8166.2019.08.0855

综述与评述

海洋沉积物中GDGTs和长链二醇的古气候—环境指示意义研究进展

陈立雷,1,2, 李凤1,2, 刘健1,2

1. 自然资源部 中国地质调查局青岛海洋地质研究所，山东 青岛 266071

2. 青岛海洋科学与技术国家实验室 海洋地质过程与环境功能实验室，山东 青岛 266061

Advances in Glycerol Dialkyl Glycerol Tetraethers and Long-Chain Alkyl Diols in the Marine Sediments: Implications for Paleoclimatic and Paleoenvironmental Changes

Chen Lilei,1,2, Li Feng1,2, Liu Jian1,2

1. Qingdao Institute of Marine Geology, China Geological Survey, Ministry of Natural Resources, Qingdao 266071, China

2. Laboratory for Marine Geology, Qingdao National Laboratory for Marine Science and Technology, Qingdao 266061, China

收稿日期: 2019-02-28   修回日期: 2019-07-14   网络出版日期: 2019-09-20

基金资助: 有机地球化学国家重点实验室开放基金项目“东海闽浙沿岸全新世古环境
古气候演变的生物标志物记录”.  SKLOG-201621
中国博士后科学基金面上项目“东海近岸全新世有机质来源及环境变化的生物标志物记录”.  2018M642622

Received: 2019-02-28   Revised: 2019-07-14   Online: 2019-09-20

作者简介 About authors

陈立雷(1987-)，男，山东莱阳人，博士后，主要从事第四纪沉积与环境变化研究.E-mail：chenll@cug.edu.cn

ChenLilei(1987-)，male，LaiyangCity，ShandongProvince，Postdoctoral.Researchareasincludequaternarysedimentaryandenvironmentalchanges.E-mail：chenll@cug.edu.cn

摘要

海洋沉积物中星罗棋布的脂类生物标志物分布特征，确切地记录了母源生物新陈代谢和有机组分运移转化的大量信息，常被用来重建古气候—环境变化。对利用边缘海沉积物中丰富的中心脂甘油双烷基甘油四醚（core-GDGTs）和长链二醇指示晚第四纪古气候—环境变化的研究进展进行了综述。指出厘清海洋沉积物中埋藏脂类生物标志物的“源—汇”过程是进行古气候—环境重建的前提。认为利用受早期成岩作用影响较小的多项指标可以增加重建古气候变化结果的准确性。在受大河影响显著的边缘海，可以根据海洋沉积物中core-GDGTs和长链二醇指标重建的古气候记录阐明古气候—环境变化引起的海陆联动变化机制，以期为预测未来温度和降雨变化提供可靠的技术手段及坚实的理论基础。

关键词： 甘油双烷基甘油四醚 ; 长链二醇 ; 有机质 ; 源—汇 ; 古气候重建

Abstract

Lipid biomarkers widely dotted in marine sediments, as their distribution characteristics accurately record huge information on the metabolism of the original organisms and migration and transformation of these organic components, are often used to reconstruct the paleoclimatic and paleoenvironmental conditions. This paper reviewed the progress in the study of paleoclimatic-environmental changes during the late Quaternary using abundant core lipids Glycerol Dialkyl Glyceryl Tetraethers (GDGTs) and long-chain alkyl diols in marginal sea sediments. It is pointed out that clarifying the “source-sink” process of lipid biomarkers buried in marine sediments is a prerequisite for paleoclimatic-environmental reconstruction. It is believed that the use of multiple indicators that are less affected by early diagenesis can increase the accuracy of reconstructing paleoclimatic changes. In the large-river dominated marginal seas, the mechanism of land-sea climate coupling evolution stimulated by the paleoclimatic-environmental changes can be elucidated based on paleoclimatic records reconstructed from core lipids GDGTs and long-chain alkyl diols in marine sediments. It is hoped that this paper can provide reliable technical means and a solid theoretical basis for predicting future temperature and rainfall changes.

Keywords： Glycerol dialkyl glycerol tetraethers ; Long-chain alkyl diols ; Organic matter ; Source and sink ; Paleoclimatic reconstruction.

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本文引用格式

陈立雷, 李凤, 刘健. 海洋沉积物中GDGTs和长链二醇的古气候—环境指示意义研究进展. 地球科学进展[J], 2019, 34(8): 855-867 DOI:10.11867/j.issn.1001-8166.2019.08.0855

Chen Lilei, Li Feng, Liu Jian. Advances in Glycerol Dialkyl Glycerol Tetraethers and Long-Chain Alkyl Diols in the Marine Sediments: Implications for Paleoclimatic and Paleoenvironmental Changes. Advances in Earth Science[J], 2019, 34(8): 855-867 DOI:10.11867/j.issn.1001-8166.2019.08.0855

1 引 言

古气候—环境变化信息会被记录到地质载体中[1,2,3,4,5]。选取合适的指标从地质记录中定量化重建，诸如古温度和湿度的变化以及预测未来温度和干湿变化趋势，一直是地球科学系统中不同交叉学科研究的热点问题。海洋沉积物汇集了临近大陆及海域丰富的古气候—环境变化信息，是研究古气候—环境的重要材料。准确判定海洋沉积物物质来源，厘清沉积物由陆地向海洋运移的“源—汇”过程，是重建古气候—环境研究的先决条件。研究的主要瓶颈是缺乏可靠的母源信息载体。而有机质作为埋藏沉积物的重要组份，因其母源生物在生长代谢过程中受到气候—环境因子的影响，经历复杂的物理、化学和生物改造，最终埋藏在沉积相中，是研究的理想载体。脂类生物标志物虽然只占沉积物中总有机质的一小部分（<10%），但因其母源生物类型丰富，抗生物化学作用能力强，可用来指示有机质来源，反演区域沉积演化历史，重建古气候记录[3]，是研究不同来源有机质运移和埋藏规律的理想对象。且使用化学组成和结构相似的、具有相似降解特性的脂类生物标志物比值指标重建古气候—环境变化，能够将早期成岩作用影响最小化[6]。

近来，利用诸如长链烯酮、中心脂甘油双烷基甘油四醚（core lipids Glycerol Dialkyl Glycerol Tetraethers, core-GDGTs）和长链二醇等脂类生物标志物指标[如C37长链烯酮不饱和指数（U37K或U37K')、C86四醚指数（TEX86）、羟基四醚环化指数（RI-OH）、支链四醚环化指数（CBT）、支链四醚甲基化指数（MBT）、长链二醇指标（LDI）、二醇链长指标（DCI）等]重建温度和pH时空分布特征的研究在全球不同区域得到很好的开展。但内陆架近河口50 m水深以浅营养盐浓度高、盐度低，不利于颗石藻发育[7]，使得U37K或U37K'指标应用受限。另外，core-GDGTs和长链二醇指标各自在应用过程中也存在局限性，但这两种脂类在边缘海沉积物中埋藏丰富，且均被证实为古气候—环境重建的有效指标。对同一研究对象不同指标重建结果进行对比，可以增强重建结果的可信度，多指标重建便尤为重要。因此，本文将对利用海洋沉积物core-GDGTs和长链二醇指示末次冰期以来古气候—环境变化的研究进展进行综述，并重点介绍我国东海内陆架的研究现状，以期为阐明海洋沉积物中埋藏不同来源有机质的“源—汇”过程、重建边缘海内陆架及其临近大陆古温度和湿度的海洋沉积记录提供可靠的技术支撑及坚实的理论基础。

2 core-GDGTs和长链二醇的物源指示研究进展

2.1　core-GDGTs的分类和来源

不含极性头基的core-GDGTs是微生物脂膜的重要组成，在地表圈的各类未成熟（<140 Ma）沉积载体中广泛分布[4,8,9,10]，可以应用于开展有机质“源—汇”过程和古气候重建研究[10]。Schouten等[10]详细综述了该类有机化合物的分析方法、结构组成和生物合成研究进展。简单概述为其结构组成是由2条相同或者不同的碳链与甘油分子以醚键的形式键合，含量较高的是类异戊二烯GDGTs（isoGDGTs）和支链GDGTs（brGDGTs）两大类（图1和图2）。前者主要来源于古菌，包括奇古菌（Thaumarcheaota）或泉古菌（Crenarchaeota）和广古菌（Euryarchaeota）；后者来源于细菌，包括厌氧和兼性厌氧细菌[10,12,13,14,15]。isoGDGTs结构为2,3-二-O-酰基-sn-甘油骨架键合了2条类异戊二烯，并携带不同数目的环戊烷或环己烷；brGDGTs结构为1,2-二-O-酰基-sn-甘油骨架键合了2条C28烷基链，并携带不同数目的甲基和环戊烷[10,12,13,14,15]。近来，海洋沉积物中相对丰度较低的羟基化类异戊二烯GDGTs（OH-GDGTs）被检出，该类醚脂结构为含有0~2个环戊烷isoGDGTs的烷基链上结合1~2个羟基（图1和图3），可能来源于奇古菌或产甲烷广古菌[10,17,18,19]。

图1

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图1   典型古菌isoGDGTs以及羟基化isoGDGTs和细菌brGDGTs的分子结构图及质子化后的质荷比（m/z）

Fig.1   Molecular structures of typical archaeal isoGDGTs, hydroxylated isoGDGTs and bacterial brGDGTs, and their protonated mass to charge ratio (m/z)


图2

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图2   海洋沉积物中GDGTs的提取离子色谱图（HPLC/MS）[11]

Fig.2   The extracted ion chromatogram of GDGTs in marine sediment using high performent liquid chromatography and mass spectrometer[11]

该谱图为东海近岸泥质区柱状沉积物的结果，未检出GDGT-IIIb和GDGT-IIIc

The chromatogram is the result of core sediment in the muddy area near the East China Sea； GDGT-IIIb and GDGT-IIIc were not detected


图3

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图3   GeoB 12806-2孔海洋沉积物中OH-GDGTs的提取离子色谱图（HPLC-APCI-MS，安捷伦6130 MSD单四极杆质谱仪）[16]

Fig.3   HPLC-APCI-MS chromatogram generated by the Agilent 6130 MSD single quadrupole mass spectrometer in the core lipid fraction of GeoB 12806-2[16]


由于brGDGTs主要来源于陆地土壤，而海洋中古菌以奇古菌为主，泉古菌醇含量较高，因此，可利用二者的比值指标BIT（Branched Isoprenoid Tetraether，表1）来指示水环境下沉积物中陆源或者说是土壤源有机质的相对贡献[20]。调查发现，该指标值离岸呈指数递减规律。但该指标应用的局限在于isoGDGTs可能源于外来源河流相，而brGDGTs则可能存在原位生物贡献，并且其由源到汇的过程经受早期成岩作用改造[26]。此外，水动力筛选、赋存形态、海洋初级生产力的水深和季节性差异、食物链的捕集作用都会影响isoGDGTs和brGDGTs的埋藏通量，造成GDGTs通量在受大河和上升流影响的边缘海呈高值[27,28,29,30,31]。

表1   应用于古气候—环境重建的四醚酯和长链二醇主要指标

Table 1  Main indicators for tetraether esters and long-chain alkyl diols used in paleoclimate and paleoenvironmental

指标公式指示意义参考文献
BITBIT = GDGT-Ia+GDGT-IIa+[GDGT-IIIa]GDGT-Ia+GDGT-IIa+GDGT-IIIa+[Crenarchaeol]陆源和海源有机质的相对丰度[20]
TEX86TEX86 = GDGT-2+GDGT-3+[Crenarchaeol´]GDGT-1+GDGT-2+GDGT-3+[Crenarchaeol´]海水温度[21]
TEX86H和TEX86L

TEX86L = log (GDGT-2+GDGT-3+[Crenarchaeol´]GDGT-1+GDGT-2+GDGT-3+[Crenarchaeol´])

TEX86L = log (GDGT-2GDGT-1+GDGT-2+GDGT-3)

海水温度[22]

RI-OH

和RI-OH´

RI-OH = OH-GDGT-1+2×OH-GDGT-2OH-GDGT-1+OH-GDGT-2

RI-OH´ = OH-GDGT-1+2×OH-GDGT-2OH-GDGT-0+OH-GDGT-1+OH-GDGT-2

海水表层温度[17]
CBTCBT =-log(GDGT-Ib+GDGT-IIbGDGT-Ia+GDGT-IIa)大气年平均温度和pH[23]
MBTMBT = GDGT-Ia+GDGT-Ib+[GDGT-Ic]∑[all brGDGTs]pH[23]
DI

DI 1 = C28+C301,14-diols(C28+C301,14-diols)+C301,15-diol或

DI 2 = C28+C301,14-diols(C28+C301,13-diols)+(C28+C301,14-diols)

营养盐状况[6,24]
LDILDI = C301,15-diolC281,13-diol+C301,13-diol+C301,15-diol海水表层温度[25]
DCIDCI = C301,14-diolC28+C301,14-diols海水表层温度[24]
DSIDSI = C28+C301,14-diols(C28+C301,14-diols)+(C28:1+C30:11,14-diols)海水表层温度[24]

注：Crenarchaeol'：Crenarchaeol regioisomer；DI: Diol Index，二醇指数；DSI:Diol Saturation Index，二醇饱和度指数

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2.2　长链二醇的分类和来源

羟基在1和13或14或15碳原子上（图4）的饱和与单不饱和长链（C28~C32）二醇（long-chain alkyl diols，图5）广泛分布于第四纪海洋沉积物中[32]。其主要来源于淡水和海水中的黄绿藻（如Nannochloropsis）、硅藻Proboscia属和硅鞭藻Apedinella radians合成[24]。1,13-diols和1,15-diols在淡水环境中主要是由黄绿藻提供；培养的海洋Nannochloropsis主要产生C32 1,15-diol，而海底沉积物中该二醇组分往往含量较低，并且研究表明C32 1,15-diol是示踪河流输入的有效指标。然而，海洋环境中1,13-diols和1,15-diols的来源至今未明[33]。

图4

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图4   长链二醇的分子结构图及对应长链二醇硅烷衍生物的特征离子质荷比（m/z）

Fig.4   Molecular structures of long-chain alkyl diols and mass-to-charge ratio (m/z) of the characteristic ions corresponding to the long-chain diol silylated derivative


图5

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图5   海洋沉积物中长链二醇的提取离子色谱图（GC/MS）①

Fig.5   The extracted ion chromatogram of long-chain alkyl diols in marine sediment using gas chromatography and mass spectrometer①

该谱图为东海近岸泥质区表层沉积物的结果

The chromatogram is the result of surface sediment in the muddy area near the East China Sea


Proboscia硅藻通常产生除C32 1,14-diol之外的其他饱和与不饱和1,14-diols[34]。其中，可培养的冷水种Probosciaalata中98%的长链二醇组分是饱和与不饱和C28 1,14-diols，暖水种Probosciaindica中C30和C28 1,14-diols含量相近，Probosciainermis中则主要是饱和C28 1,14-diol[35,36]。Proboscia硅藻在营养盐浓度较高的上升流区异常发育，并且因为捕集粪球颗粒的快速沉降和硅质外壳的保护作用，使得由Proboscia硅藻产生的长链二醇能够免于早期成岩作用影响，在沉积载体中得以长期保存，并能够很好地指示高营养盐条件的存在[35]。据此提出了多个二醇指标（Diol Index，DI）用以指示上升流或高营养状况，其中表1中的DI 2被证明是较为有效的一个指标[24]。东海近岸受长江冲淡水、沿岸流和上升流的影响[37]，营养盐充足，浮游植物特别发育，Proboscia硅藻是主要种群[38]，喜高营养盐、低硅浓度的Probosciaalata为优势种之一[35,39]。而Apedinella radians中则只检出了饱和C28，C30与C32 1,14-diols[34]。

3 古气候—环境重建研究进展

3.1 isoGDGTs重建海水表层温度的机理及条件

早期提出的TEX86（表1）指标可以应用于海水表层温度（Sea Surface Tempeture，SST）重建[21]。其生物学机理被认为是奇古菌通过增减环戊烷的个数来调节膜脂的稳定性从而应对生长环境温度的变化。之后发现，由于奇古菌存在生长最适温度，造成在不同SST区间TEX86响应出现差异，因此衍生出TEX86H和TEX86L（表1）分别来重建高温区（>15 ℃）和低温区（<15 ℃）的SST，提升了重建结果的准确度[22]。该类指标的优势在于使用的脂类生物标志物（isoGDGTs）在海洋沉积物中广泛分布，含量丰富；营养盐、pH等环境因子和早期成岩作用对TEX86计算用到各isoGDGTs组分影响程度相似[10]；另外，相较于U37K'重建温度的上限为30 ℃，TEX86重建的温度可高达38.6 ℃[40,41]，适用范围更广。前期对中国东部边缘海浅水区的相关研究表明TEX86H可以很好地重建其SST记录[26,42,43]。然而，isoGDGTs来源可能受外来源（如土壤和河流相）古菌的贡献影响，并且海洋沉积物中埋藏isoGDGTs的主要母源生物（原位奇古菌）生存水深可能为次表层，生长季节集中在全年的暖季节，造成TEX86指标重建的温度可能指示次表层水温，且偏向于暖季节平均水温[10,42,43]。通常，BIT值小于0.2，BIT与TEX86H相关性较差，且埋藏沉积物中isoGDGTs主要来源于Thaumarcheaota，则认为TEX86H应用于古温度重建是可行的[11,44]。另外，吕晓霞等[17]利用OH-GDGTs建立的RI-OH指标为具有较高沉积速率、陆源土壤供给充足的边缘海SST重建提供了一种更为有效的技术手段，其机理与isoGDGTs类似，也偏向于表征暖季节SST。

近来，发现表层水体中相对丰度较高的广古菌群MG-Ⅱ也是isoGDGTs的主要母源，其产生的isoGDGTs组成分布特征也可能响应于SST[12]；海底沉积物中甲烷厌氧氧化菌和产甲烷菌等广古菌同样会产生大量isoGDGTs，都会对TEX86反演的温度准确性产生明显的影响[10,14,45]。需要指出的是，含有磷基头（Phospho-）的活体古菌完整极性脂类GDGTs（IPL-GDGTs）在母体古菌死亡后会迅速降解失去极性头基，深层沉积物中大量埋藏的含有糖基头（Glyco-）的IPL-GDGTs也会在较短的地质时期内降解，均可以转变成core-GDGTs[12,46,47,48,49]，即上述的isoGDGTs。而古菌的栖息深度可达沉积体下几千米[46]。底栖古菌又能循环利用core-GDGTs[47]。因此，最终埋藏在地质体中的isoGDGTs既包含上覆水体浮游古菌沉降的core-GDGTs，也可能包含沉积地层原位古菌IPL-GDGTs的分解产物以及古菌再循环利用的core-GDGTs。但目前对于海洋沉积物中IPL-GDGTs主要来源于上覆水体，还是沉积地层原位古菌，仍存在分歧[50]。通常，IPL-GDGTs相较于core-GDGTs含有较高丰度的GDGT-2和GDGT-3组分以及较低丰度的Crenarchaeol[47]。虽然底栖古菌对core-GDGTs的循环利用使得基于海洋沉积物中IPL-GDGTs计算的TEX86与core-GDGTs所得到的结果之间存在明显的相关性[47]，但二者的值仍存在明显的差异，并且不同IPL-GDGTs组分转化为core-GDGTs的速率不同[12,46,47,49]，表明IPL-GDGTs的存在会干扰SST重建结果的准确性。诚然如此，IPL-GDGTs占海洋沉积物中总GDGTs的比重较低[47]，其对SST重建结果影响如何，仍需进一步定量化评估。

3.2 brGDGTs重建大气年平均温度和湿度的机理及条件

基于土壤细菌源brGDGTs提出的MBT（表1）指标与大气年平均温度（Mean Annual Air Temperature，MAAT）和土壤pH相关，CBT（表1）指标则只与pH相关，可建立转换函数定量计算近河口海洋沉积物埋藏历史时期土壤贡献流域的MAAT和土壤pH值[23,51,52,53]。而土壤中的离子团受水的沥滤会造成pH值的改变，进而间接影响细菌的新陈代谢[54,55]，使得CBT可以用于区域降水指示。例如，CBT低值，计算得到的土壤pH值呈高值，对应区域气候相对干旱，反之亦然[56]。但是这类指标的应用也存在局限性。首先，海洋沉积物中的brGDGTs会在厌氧或者缺氧的环境中原位产生[15]。另外，土壤源brGDGTs在运移过程中会在河口被大量降解，受一定的成熟作用影响[10,26]；最终埋藏之前在水体中经历较长时间的滞留[10]，造成重建的流域气候—环境记录早于对应的沉积地质年代。以上因素会干扰重建结果的准确性。比如，长江和亚马孙河三角洲及其邻近海域沉积物的研究结果显示，重建的MAAT低于对应流域的实际MAAT值，pH值则高于实际值[26,57]。鉴于以上缺陷，brGDGTs指标重建的古气候—环境记录只能指示时空上的相对变化[15,56,57]，但仍有很好的古气候—环境研究意义。而实际应用前提是对brGDGTs来源进行准确的限定[10]。可利用#ringstetra指标（#ringstetra <0.7）限定brGDGTs主要来源于邻近陆地土壤[30]，原位生物贡献甚微，在排除成岩作用影响和忽略搬运滞后性的理想状态下，那这些指标重建较长地质时期的气候—环境因子结果便是可靠的。

①Chen， et al. Geolipid multi-biomarkers record the organic matter sources and their implications for environmental changes in East China Sea coast， over the past 160 years.

随着检测技术的发展，Prevail Silica column型硅胶色谱柱实现了5-甲基和6-甲基brGDGTs组分的精细化分离[58]。而5-甲基brGDGTs分布特征主要与温度有关，6-甲基brGDGTs分布特征则与pH有关[58,59]，据此拟合新的5-甲基brGDGTs指标与MAAT转换函数，增加了重建温度记录的准确性[59]。

3.3 长链二醇重建海水表层温度的机理及条件

先前，Proboscia硅藻条件培养实验发现DCI和DSI（表1）受温度控制，有望用于温度重建[60]，但是海洋表层沉积物调查结果表明这2个指标并不普适于SST重建[24,60]。随后，对主要采集于大西洋不同经纬度、不同水深的众多海洋表层沉积物样品中不同1,13-diols和1,15-diols组分与对应上覆表层水的SST、盐度、叶绿素、硝酸盐、磷酸盐、硅酸盐浓度等环境因子的相关性分析，发现C28和C30 1,13-diols与SST呈负相关性，C30 1,15-diol与SST呈正相关性，而C32 1,15-diol与SST不相关。基于此提出LDI（表1），建立LDI与SST的转换函数，实现了SST的重建[25]。但遗憾的是，至今未能弄清楚其生理学机理。即便如此，LDI仍被证明是重建第四纪甚至更古老地质年代该类生物标志物母源生物生长季节SST的潜在有效指标[25,61]，在世界各大洋得到广泛应用。值得注意的是，在淡水影响显著的河口区应用LDI指标重建SST要慎重，因为河流供给1,13-diols和1,15-diols组分的生物源可能与海洋不尽相同[25,33]。通常，C32 1,15-diol与C28 1,13-、C30 1,13-、C30 1,15-和C32 1,15-diols总丰度的比值小于0.2，指示河流相长链二醇的贡献甚微，则认为LDI应用于SST重建是可行的[44]。

3.4 晚第四纪海洋应用研究进展

3.4.1 GDGTs

基于GDGTs重建古气候的研究在世界各大洋遍地开花，成果尤以利用isoGDGTs重建古SST的研究最为卓著[10]，近年已发表了多篇综述性文章[10,62,63]，不再赘述。利用OH-GDGTs重建SST的研究也如火如荼地开展着[17,64,65,66,67,68]，在各大洋的应用均证实其重建SST的结果要优于isoGDGTs重建的结果，并且具有很好的长时间尺度应用前景。而利用brGDGTs重建邻近大陆MAAT和湿度的研究相对薄弱[56,69,70,71,72,73,74,75,76,77]，少有的涉及晚第四纪海洋沉积物研究成果又以大西洋非洲刚果河口的GeoB6518孔（5°35.3′S，11°13.3′E；水深962 m）、南美洲亚马孙河口的ODP942孔（5°45′N，49°6′W；水深3 346 m）、北冰洋斯瓦尔巴特群岛西部大陆边缘的MSM05/05-712-1孔（78°54.94′N，6°46.04′E；水深1 490 m）、阿拉斯加科韦尔河三角洲的SL4孔（70°29.73′N，150°03.64′W）最为经典[56,72,75,77]。

Weijers等[56]首次利用GeoB6518孔MBT/CBT指标重建了2.5万年来刚果河流域的MAAT和土壤pH记录，进而推演了区域降水历史，并通过与同站位U37K'指标重建的大西洋东部SST记录比较。发现海陆间会通过热压力梯度传递热量，最终控制了非洲中部的降水。而Bendle等[72]对亚马孙河流域土壤表层样brGDGTs指标的分析，建立了一套区域化MAAT和pH转换函数。据此利用ODP942孔重建了该流域3.7万年来低分辨率的MAAT记录。发现末次冰期至全新世早期安第斯山脉由于冰雪覆盖，高海拔区域对亚马孙河携带入海的土壤贡献较少，brGDGTs指标重建的MAAT为低海拔亚马孙河流域的古温度信息。而之后冰盖消融、降水增多，高海拔低温土壤贡献增加，重建的MAAT涵盖了全流域信息。借鉴其理论，长江流域地形更为复杂[78]，特别是四川盆地和云贵高原的存在，会阻隔大量长江上游高海拔供给的物质，并增加其成岩作用影响，使得东海近岸沉积物中记录的信息可能以中下游为主。另外，Rueda等[75]选取MSM05/05-712-1孔重建了斯瓦尔巴特群岛周边的MAAT记录，与同站位U37K'指标重建的SST及浮游有孔虫指标重建的50 m水深温度记录比较。发现近千年来，大西洋暖水向北入侵增强，研究区大气温度升高，加速了海冰融化。并认为人类活动加剧了约1860年后的大气升温。近来，Hanna等[77]又选取SL4孔重建了1.7 ka来科韦尔河流域夏季大气年平均气温记录。记录结果揭示了区域洋流强弱变化致使阿拉斯加北部中世纪暖期温度高于现在温度，太阳辐射强度减弱造成该区域小冰期低温的出现，20世纪以来温度攀升。

东海的相关应用研究主要在冲绳海槽开展，也以重建古SST研究为主[79]。综合研究结果表明东海SST在末次冰期后整体波动上升，SST曲线记录了一系列Bølling-Allerød，Heinrich Stadial 1和Younger Dryas千年尺度冷暖气候事件。分析认为全新世该海域SST受东亚季风、冰融水事件、沿岸流和黑潮的综合影响[11,80,81]。其中，长江口水下三角洲泥质区的YD0903孔（30°53′54.285″N，122°54′33.004″E；水深36 m）在厘清区域沉积演化的基础上研究了GDGTs分布特征及其古气候—环境指示意义。发现该站位陆海相过渡发生在约8 cal ka BP，BIT值在陆相环境呈高值（0.88），海相环境呈低值（0.27）。重建的MAAT可以指示长江中下游流域的大气温度，结合GDGT-0/crenarchael指标识别出了Younger Dryas和MWP-1B事件。海相沉积阶段重建的SST与MAAT变化总体相反，认为是各种环境因子耦合变化的结果。即黄海沿岸流受东亚冬季风驱动，季风强度增强，沿岸流强度和流量增加，北上的黄海暖流强度也增强，造成MBT/CBT反演的MAAT为冬季风强盛期的偏低温度，TEX86反演的SST则为补偿暖流强盛期的偏高温度[81]。对近闽江口的MZ01孔（121°50.94′E，26°32.82′N；水深64.7 m）基于TEX86H和U37K'指标重建该站位近8 000年次表层水的海水温度和SST记录。发现二者变化趋势并不一致，认为是东亚季风驱动的台湾暖流和沿岸流混合作用强弱变化造成的。混合现象明显，二者值较近；混合削弱、成层明显，则二者值差异较大[80]。闽浙泥质区北部受长江源物质输入影响显著，我们研究团队早先利用DZ28（28.62694°N，122.3569°E；水深52.8 m）和DZ41孔（28.06778°N，121.9511°E；水深42.2 m）基于GDGTs指标重建了近160年来该海域SST及长江中下游流域的MAAT和pH变化。重建记录结果与文献记录和观测数据一致，很好地揭示了百年来黑潮强度作为主导因素对该海域海陆温度联动变化的影响规律[11]。

3.4.2 长链二醇

长链二醇虽然于20世纪便在黑海沉积物中第一次被检出，但利用其进行古气候—环境重建工作较其他生物标志物相关研究起步晚[82]，主要是开展于21世纪以来[35]。海洋领域，研究区主要集中在大西洋，零星散布在印度洋、北冰洋、地中海和太平洋北部、东部以及南极洲近岸，鲜有中国边缘海的研究报道[24,25,33,61,83,84]。而且研究对象集中在海洋表层沉积物。只是近来才尝试在第四纪沉积样品中开展应用，并取得了一系列成果[6,25,44,61,83,84,85,86]。其中，尤以古SST重建工作为主。

例如，应用LDI指标重建南大西洋靠近刚果河附近的GeoB6518-1孔（5°35.30′S，11°13.30′E；水深962 m）4.3万年来以及地中海西部阿尔沃兰海293G孔（36′10.414N，2′45.280W；水深1 840 m）和434G（36′12.313N，4′18.735W；水深1 108 m）2万年来的古SST，其结果均与U37K'重建结果变化趋势一致，且均具有暖季节SST指示倾向，并很好地记录了Younger Dryas和多期Heinrich冷事件的发生，但二者的值存在一定偏差[25,86]。另有研究对西北太平洋近日本黑潮强盛时期主路径上的C0011孔（32°49.7436′N，136°52.9250′E；水深4 050 m）约14.5万年来古温度变化进行了脂类生物标志物多指标重建，并据此讨论了该时期黑潮的演化历史。发现基于TEX86H，U37K'和LDI重建的温度结果随时间变化基本一致，但3种指标可能受到不同程度选择性降解、光照及营养盐限制、盐度变化、环境边界条件和外来物质输入的影响。认为对于深水区TEX86H重建的温度可能反应的是温跃层的海水温度，并且暖期3种指标重建的温度差异较冷期大[44]。在澳大利亚东南部的MD03-2607孔（36°57.64′S，137°24.39′E；水深865 m）和鄂霍次克海MD01-2414孔（53°11.77′N，149°34.80′E；水深1 123 m）也发现了相同的现象[83,85]。这主要是由不同类型生物标志物母源生物生长习性差异造成的，U37K'和LDI均是利用光合作用真核生物的脂类生物标志物分布特征建立的参数，所以二者均能表征透光层的海水温度[25]；而TEX86H则是利用可能生存于温跃层的奇古菌特征生物标志物建立的参数，表征的可能是更深层水的温度[85]。暖期暖流（如黑潮）强度增强，温跃层加深，导致真核藻类与奇古菌的生长深度差异更大，冷期则情况相反[44]。同样，在东南太平洋近智利上升流区ODP1234孔（36°13.153′S，73°40.902′W；水深1 015 m）的研究也利用LDI指标很好地重建了15万年来SST的演化过程，其结果与TEX86H和U37K'重建的结果及浮游生物δ18O记录一致[61]。

4 结 语

全新世是最年轻的地质年代，该时期的气候变化与人类社会的发展有着密切关系。中国边缘海拥有广袤的大陆架，汇集了多条世界级大河——长江、黄河和珠江等，活跃着多系冷暖交汇的洋流，发育了多个形态各异的三角洲及泥质体，是探究古海洋学关键科学问题、重建古气候—环境变化的天然实验室。GDGTs和长链二醇两类脂类生物标志物为探索海洋沉积物中有机质的“源—汇”过程以及定量化重建古海洋SST、邻近大陆MAAT和区域降雨水平提供了可行的技术手段及坚实的理论基础。然而，至今未见同时基于GDGTs和长链二醇追溯东海全新世有机质的“源—汇”过程以及重建闽浙泥质区全新世期间SST和邻近大陆MAAT、湿度的高分辨率海洋沉积记录研究报道；而且，在利用脂类生物标志物指标进行古气候—环境变化定量化重建的过程中往往容易忽略区域沉积演化过程和早期成岩作用对重建结果可靠性的影响；另外，缺乏从海陆联动的角度进行东亚古气候—环境变化相关研究的公开报道。

随着分析技术的革新，IPL-GDGTs和core-GDGTs、isoGDGTs和OH-GDGTs、5-甲基和6-甲基brGDGTs被精细化分析，提高了TEX86、RI-OH和MBT/CBT指标重建古气候记录的准确性，未来应用中应尽量采用最新方法。东海内陆架缺氧区存在，需要定量化评价表层水体中广古菌和沉积物中原位古菌IPL-GDGTs对应用TEX86重建该海域SST结果的影响，但该海域沉积物中brGDGTs含量较低，应充分评估5-甲基和6-甲基brGDGTs分离与否对重建结果的影响程度。另外，虽然基于浮游奇古菌生理活性与温度关系建立的TEX86-SST重建机理被广泛认可，但是海洋沉积物中isoGDGTs来源复杂，造成利用isoGDGTs指标重建古温度记录的机理并不清楚。而OH-GDGTs和长链二醇来源模糊，其指标应用于古气候—环境重建的机理也不明朗。未来仍需广泛开展同位素标记和条件培养实验，探明特征微生物的生理机能，并结合捕集悬浮颗粒和沉积物中膜脂生物标志物分布特征和母源生物体核酸分析研究，补充单体同位素分析[[10,12,87]，明确GDGTs和长链二醇来源，阐明古气候—环境记录重建的机理。同时，有必要建立更为精确的、适用于特定区域的转换函数。例如，对长江流域表层土壤brGDGTs和东海内陆架表层沉积物isoGDGTs、OH-GDGTs及长链二醇分布特征进行详细调查，根据区域水文气象资料建立适用于长江流域、长江三角洲及其邻近海域的古气候重建转换函数。

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