地球科学进展, 2020, 35(10): 1016-1028 DOI: 10.11867/j.issn.1001-8166.2020.088

综述与评述

宇宙成因核素7Be10Be示踪大气垂直传输交换研究进展

刘许柯,1,2,3, 付云翀,1,2, 周卫健1,2, 张丽1,2, 赵国庆1,2

1.中国科学院地球环境研究所 黄土与第四纪地质国家重点实验室,陕西 西安 710061

2.西安 加速器质谱中心 陕西省加速器质谱技术及应用重点实验室,陕西 西安 710061

3.中国科学院大学,北京 100049

Cosmogenic Nuclide 7Be and 10Be Trace Atmospheric Vertical Transmission: A Review

Liu Xuke,1,2,3, Fu Yunchong,1,2, Zhou Weijian1,2, Zhang Li1,2, Zhao Guoqing1,2

1.State Key Laboratory of Loess and Quaternary Geology,Institute of Earth Environment,Chinese Academy of Sciences (IEECAS),Xi'an 710061,China

2.Shaanxi Key Laboratory of Accelerator Mass Spectrometry Technology and Application,Xi'an AMS Center of IEECAS,Xi'an 710061,China

3.University of Chinese Academy of Sciences,Beijing 100049,China

通讯作者: 付云翀(1981-),男,云南昆明人,研究员级高工,主要从事加速器质谱学、核技术与应用研究. E-mail:fuyc@ieecas.cn

收稿日期: 2020-08-17   修回日期: 2020-09-23   网络出版日期: 2020-11-30

基金资助: 中国科学院战略性先导科技专项(B类)“亚太多尺度气候环境变化动力学”.  XDB40000000
国家自然科学基金面上项目“利用加速器质谱技术进行汾渭平原地区气溶胶传输的10Be与7Be示踪研究初探”.  11975240

Corresponding authors: Fu Yunchong (1981-), male, Kunming City, Yunnan Province, Professor of engineering. Research areas include accelerator mass spectrometry, nuclear technology and application. E-mail:fuyc@ieecas.cn

Received: 2020-08-17   Revised: 2020-09-23   Online: 2020-11-30

作者简介 About authors

刘许柯(1993-),男,四川成都人,博士研究生,主要从事Be同位素示踪研究.E-mail:liuxuke@ieecas.cn

LiuXuke(1993-),male,ChengduCity,SichuanProvince,Ph.Dstudent.Researchareasincludeberylliumisotopetrace.E-mail:liuxuke@ieecas.cn

摘要

示踪大气垂直传输交换过程对了解大气中化学物质传输路径、气候变化过程及预测大气环境变化趋势具有重要的科学意义。大气7Be和10Be生成后就迅速被氧化,随干/湿沉降过程到达地表,通过分析其中7Be和10Be浓度以及10Be/7Be值可示踪平流层—对流层交换过程。为全面了解7Be和10Be示踪大气垂直传输交换过程及研究现状,从7Be和10Be的浓度及其比值的分布规律及影响机制方面剖析其对平流层—对流层交换的示踪,对相关示踪研究取得的成果进行了总结和评述。10Be/7Be值作为平流层—对流层交换灵敏示踪剂,相比7Be可避免对流层干/湿沉降及不同气团稀释作用影响,明显地避免纬度变化和太阳周期变化带来自身产率变化的影响。最后指出7Be和10Be示踪平流层—对流层交换时需要注意由南北半球区别、地区纬度变化及研究地点的地理位置特征等带来的影响;各地区长周期高精度的7Be和10Be数据对沉降通量研究、平流层—对流层交换示踪、全球气候模型的建立及验证具有重要作用;重悬浮粉尘对10Be浓度和10Be/7Be值的影响不可忽视,Al元素校正法是去除扬尘影响较为有效的校正方式。

关键词: 10Be/7Be ; 7Be ; 10Be ; 平流层对流层交换 ; 示踪

Abstract

The trace of the vertical atmospheric transport has important scientific significance for understanding the transport path of chemical substances in the atmosphere and the process of climate change, and predicting the changing trend of the atmospheric environment. The 7Be and 10Be in the atmosphere are rapidly oxidized after they are formed, and reach the surface with the dry/wet deposition. The concentration of 7Be, 10Be and the ratio of 10Be/7Be can be measured to trace the Stratosphere-Troposphere Exchange (STE). In order to fully understand the process and research status of 7Be and 10Be trace atmospheric vertical transmission, this work analyzed how the 7Be and 10Be can trace STE from the distribution law and influence the mechanism of their concentration and ratio. At the same time, it summarized and reviewed the results of related research. The reason why 10Be/7Be is used as a sensitive tracer of STE was analyzed. Compared with 7Be, it can avoid tropospheric dry/wet sedimentation and dilution of different air masses. It can also obviously avoid the influence of latitude changes and solar cycle changes on its own yield. Finally, this work pointed out that when tracing STE by 7Be and 10Be, it is necessary to pay attention to the difference between the northern and southern hemispheres, the changes in regional latitude, and the geographic characteristics of the research site. The long-period and high-precision 7Be and 10Be data in various regions play an important role in the deposition flux, the trace STE, and the establishment and verification of global climate models. The influence of resuspended dust on the concentration of 10Be and the ratio of 10Be/7Be cannot be ignored, and the Al element correction method is a more effective correction method to remove the influence of dust.

Keywords: 10Be/7Be ; 7Be ; 10Be ; Stratosphere-troposphere exchange ; Trace.

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本文引用格式

刘许柯, 付云翀, 周卫健, 张丽, 赵国庆. 宇宙成因核素7Be10Be示踪大气垂直传输交换研究进展. 地球科学进展[J], 2020, 35(10): 1016-1028 DOI:10.11867/j.issn.1001-8166.2020.088

Liu Xuke, Fu Yunchong, Zhou Weijian, Zhang Li, Zhao Guoqing. Cosmogenic Nuclide 7Be and 10Be Trace Atmospheric Vertical Transmission: A Review. Advances in Earth Science[J], 2020, 35(10): 1016-1028 DOI:10.11867/j.issn.1001-8166.2020.088

1 引 言

氮氧化物、硫氧化物及碳氢化合物等大气污染物,在大气垂直运动中可实现平流层与对流层之间传输和扩散,造成全球化污染及影响气候变化1。平流层中的物质是如何传输和扩散进入到对流层中的,对大气环境及气候状况影响如何?这是一个十分复杂而前沿的研究2~4。充分了解大气垂直传输交换路径及过程可较好地解决这一问题,对大气污染物的传输控制、全球气候变化的合理预测、小规模和整体大气的空气动力学验证等具有重要意义。

平流层—对流层交换(Stratosphere-Troposphere Exchange, STE)过程包含了平流层向对流层传输(Stratosphere-Troposphere Transmission, STT)和对流层向平流层传输(Troposphere-Stratosphere Transmission, TST)两个过程。平流层和对流层的界线不固定且模糊56,而STE中对流层和平流层是两个相对孤立又不可分割的结构,在各种不同尺度间的相互作用下实现物质交换27。根据研究尺度将STE过程分为:全球范围交换、天气变化交换和小尺度局部极端天气交换8。全球范围交换中所需的循环动力来自温带波和涡旋驱动,并形成流体动力学抽吸泵,然后从热带平流层中抽吸空气及化学物质,最后向下流入温带和极地的对流层中。该过程使平流层的辐射平衡被打破。平流层空气入侵对流层时,水平结构变化形成的切断低压和垂直结构变化形成的对流层顶折叠,会引发天气变化交换尺度的STE。天气变化交换过程产生STT的几率比TST的高910。小尺度局部极端天气交换过程能使对流层中的污染物快速进入平流层,对平流层的化学性质影响极大,因此需要加强对极端天气引起的化学物质快速传输及化学效应影响的研究1112

平流层物质对平流层内其他物质的清除并改变其化学性质作用(例如平流层中能消耗臭氧的物质),以及对流层物质浓度的变化规律、大气运动产生的化学效应对平流层底—对流层中的辐射通量平衡的改变等都是目前研究的关注点413。平流层—对流层混合过程复杂且容易受到季节、气候及天气状况等因素的影响。通过对“平流层”和“对流层”中气团运动的研究,可以进一步探讨化学物质交换过程、辐射通量改变情况和开发更精准的大气传输模型13~15

目前对STE路径的研究难点主要体现在:大气传输是一个复杂的过程。对流层传输短则几小时长则几天,平流层传输则是几个月到几年的传输过程,而各圈层中污染物在这不同传输周期中发生一系列复杂的化学反应,产生其他对环境污染性更强的物质1617对流层和平流层的化学成分及热力学性质大不相同。排放的污染物首先进入对流层,因大气运动作用,污染物在平流层和对流层中得到再分布,进而可影响局部大气及全球大气的化学成分结构,最终导致大气环境改变和气候变化1819对流层顶部及平流层底部之间发生的质量输送是大气模式的一个重要且复杂的过程,对其理解及模拟是目前研究的难点及关键20

为了突破示踪STE的研究难点,目前有大量研究通过飞机采集平流层和对流层中的物质进行测定来示踪STE过程。如利用N2O和CH4研究STE过程中O3、微量气体CO2和CH4等的分布与变化21021。将CO(对流层示踪剂)与O3(平流层示踪剂)联用突出表明了对流层顶与平流层底混合的复杂性,揭示出可变的混合层在平流层最低层22。对流层氢同位素23、氧同位素24和硫同位素25等物质变化的测量,利用模型准确估算7等研究,最终实现对STE通量及气候变化中大气输运和氧化能力的研究。

对于宇宙成因核素7Be和10Be示踪STE的研究,随着测量技术的发展也逐渐成为当前热点26~28。这主要是因为除极少量的“就地成因”外,7Be和10Be基本来源于“大气成因”且大部分生成于平流层29,其吸附在气溶胶表面后通过干沉降或降雨等湿沉降到达地面。7Be和10Be浓度随STE的发生而改变,这使其具有成为STE示踪剂的条件。同时因7Be和10Be具有相同的地球化学过程且半衰期差异极大,进一步可运用10Be/7Be在平流层与对流层中的差异来更为准确地反映STE过程,相比单独使用7Be示踪STE而言,10Be/7Be值可以更好地避免自身产率变化、不同气团运动稀释作用等影响,已逐渐引起关注。

本文就宇宙成因核素7Be和10Be示踪大气垂直传输交换过程及研究进展进行了阐述。主要从大气中7Be和10Be的产生与浓度分布等方面剖析7Be和10Be/7Be对STE的示踪特征及优点,简述了7Be和10Be示踪STE的发展。总结10Be/7Be相对7Be示踪STE的优势,提出目前7Be和10Be示踪STE研究中存在的产率变化影响、定量示踪以及重悬浮粉尘影响等问题。

2 大气7Be和10Be浓度规律分布示踪

2.1 用于示踪的分布规律

7Be和10Be作为放射性核素,其半衰期分别为53.29 d30和1.39 Ma31,主要由宇宙射线粒子[质子(约87%)、α粒子(约12%)以及较重的核(约1%)]与大气中N、O原子相互碰撞的散裂作用而产生,大气成因占总产量的99%以上297Be和10Be产率从平流层下部到海平面几乎呈指数下降,2/3在平流层中产生,其余在对流层中产生3233

产生于平流层和对流层上部的7Be和10Be会被氧化并迅速吸附于亚微米级的气溶胶上,通过传输及干/湿沉降到达地球表面34。在沉降过程中,STE造成的如“春季泄漏”事件等大气波动,使7Be和10Be浓度及10Be/7Be值表现出季节依赖性(图1a);7Be和10Be浓度除具有纬度依赖性(图1b)外,还与10Be/7Be值一起随高度降低呈现出向下净效应(图1c)。这些变化特征都以相对稳定且有规律的方式变化,是它们可以作为大气运动示踪剂的原因之一37

图1

图1   7Be10Be10Be/7Be的变化规律

(a) 7Be、10Be浓度以及10Be/7Be值的季节变化[29];(b) 7Be、10Be浓度在不同纬度上的变化趋势[35,36];(c) 7Be、10Be浓度以及10Be/7Be值在不同海拔上的变化趋势[32]10Be/7Be 值:小于1.0(第1组,正方形),1.0~2.0(第2组,圆圈),2.0~3.0(第3组,三角形)和大于3.0(第4组,菱形)

Fig.1   Changes of 7Be concentration, 10Be concentration, and 10Be/7Be ratio

(a) The trends of 7Be concentration, 10Be concentration, and 10Be/7Be ratio at different seasons[29]; (b) The trends of 7Be[35] and 10Be[36] concentrations at different latitudes; (c) The trends of 7Be concentration, 10Be concentration, and 10Be/7Be ratio at different altitudes[32]. 10Be/7Be ratio:<1.0(group 1,square),1.0~2.0(group 2,circle),2.0~3.0(group 3,triangle),and > 3.0(group 4,rhombus)


2.2 分布规律的成因

大气7Be和10Be浓度表现出的这些变化规律主要取决于:其自身产率变化;气溶胶停留时间的差异;大气混合过程的强度。

2.2.1 产率变化与宇宙射线粒子

早在1967年Lal等38就通过直接观测的方式获得7Be和10Be产率,结果显示其产率在各大气圈层是不同的,明显与纬度相关。Monaghan等39通过模型计算将地表10Be的产率确定为1×10-2~5×10-2 atmos/(cm2·s),而后期Masarik等40的研究进一步确定各纬度地区10Be的产率为0.775×10-2~3.860×10-2 atmos/(cm2·s),相应的7Be的产率为1.48×10-2~7.40×10-2 atmos/(cm2·s)(表1)。

表1   大气中7Be10Be在不同纬度及全球平均的产率分布产率单位: atmos/(cm2·s), 数据来自参考文献[40]

Table 1  The production rates of 7Be and 10Be at different latitudes and global average in the atmosphere (unit: atmos/(cm2·s), data from reference [40])

核素北纬全球
0°~10 °10 °~20 °20 °~30 °30 °~40 °40 °~50 °50 °~60 °60 °~90 °
7Be0.01480.01610.01970.02850.04780.07100.07400.0354
10Be0.007750.008410.010400.014700.024800.036800.038600.01840
10Be/7Be0.520.520.530.520.520.520.520.52

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7Be和10Be的产率变化规律如图2所示,在对流层中其都随纬度增加,呈现出先增加再下降的变化规律,在接近中纬度地区达到最大;在平流层中呈现出先上升再趋于平缓的规律;对流层中的产率明显低于平流层中的。

图2

图2   大气中7Be、和10Be产率的纬度分布[29]

S代表平流层,T代表对流层

Fig.2   Distribution of 7Be production rates and 10Be production rates in the atmosphere at different latitudes[29]

S stands for stratosphere and T stands for troposphere


全球不同纬度地区7Be和10Be的具体产率如表1所示。从表1可看出,7Be和10Be产率随纬度变化,但各纬度下10Be产率基本保持恒定约是7Be的0.52,这使10Be/7Be可以避免因7Be和10Be产率随纬度变化而带来的影响。

7Be和10Be产率的纬度分布规律(图2)与宇宙射线粒子受到地磁场强度变化的影响有关41。地磁场可以使地球周围形成磁场屏蔽,只有高于一定截止能量的宇宙射线粒子才能通过磁场屏蔽进入大气层与N和O原子碰撞;同时地磁场是偶极子磁场,赤道附近的屏蔽层最强,极地区域的磁力线垂直于地表而没有屏蔽,因此截止能量随纬度升高而降低,能进入大气层的宇宙射线粒子量就随之升高,7Be和10Be的平流层产率也就随之升高。虽然地磁场强度的变化尺度长达几百年以上42,但对于10Be示踪古地磁及古气候等研究,却需要注意因地磁场强度变化而带来的影响43~45

宇宙射线粒子强度还受到太阳活动的调制4146。太阳活动调制是指由太阳喷出的太阳风携带的冻结型太阳磁场的影响,太阳磁场可通过洛伦兹力作用于已进入太阳圈的带电宇宙射线粒子,最终影响进入大气层的宇宙射线粒子通量。太阳风的强度取决于太阳活动,而太阳活动显示出11年左右的周期变化,因此对7Be和10Be产率的具有影响4647

2.2.2 气溶胶停留时间差异

吸附着7Be和10Be的气溶胶在大气各圈层的停留时间是不一致的,在平流层、对流层和边界层中的停留时间分别是几年、10~40天和几天28。因此大气中产生的7Be和10Be并非产生后就立即沉降,而是随气溶胶在不同的海拔高度上停留数周至数年。虽然7Be与10Be因相同的地球化学性质使其在各大气圈层中具有相同的停留时间,但在平流层中超过1年的停留时间下,7Be因半衰期远短于停留时间而使其达到久期平衡,而长半衰期的10Be在停留时间内实现累积(使平流层10Be/7Be值较高);对流层中大气交换快,7Be和10Be的平均驻留周期为1~3周(使对流层10Be/7Be值较低)4849

2.2.3 大气层混合

大气混合过程使得7Be和10Be的浓度和沉积量发生变化。大气混合过程分别包括:平流层内混合、STE、对流层内运输和沉积8

平流层内混合是由于BD(Brewer-Dobson)环流产生的,因此平流层的7Be和10Be浓度主要受到BD环流影响2。BD环流主要分为3个过程:首先是热带对流层气团上升到平流层,其次再在平流层中向极地运动,最后平流层中的气团在中纬度地区和极地地区下降。中纬度地区下降的平流层气团很快被输送到对流层中,极地地区的平流层气团则在平流层底部停留较长时间。BD环流受到波浪驱动,对冬季7Be和10Be浓度分布影响明显50。由于北半球与南半球的海陆热力差异,导致北半球的行星波更强,因此BD环流对北半球平流层中7Be和10Be浓度的影响更大(图1b)。

复杂的STE使得7Be和10Be由平流层传输到对流层251;同时由于与STE有关的物理过程(对流层顶折叠、反气旋阻塞等)和对流层上部的射流有关,因此中纬度地区的大气交换最为激烈,使该地区对流层中7Be和10Be变化量也最为明显(图1b)。同样,由于行星波的作用,北半球的STE比南半球的更强,北半球的7Be和10Be随STE季节性变化的特征就更明显。Appenzeller等50使用简单的半球净质量交换模型的研究表明,北半球对流层顶的季节变化在春季(3~5月)呈现出最强通量,变量达年平均值的±50%。

7Be和10Be在对流层传输和沉积的过程中,会受到地域的地理特征影响,导致其地表大气中的浓度在同纬度的不同地区是不一致的3752。沿海或岛屿环境中,由于地势原因利于大气传输,7Be和10Be的干沉降量较少,多由降雨等湿沉降方式由上向下传输;在内陆或山区等对流层大气传输较弱的地区,其主要通过干沉降的方式向下传输。

对于7Be和10Be浓度呈现出的向下净效应,Yamagata等28的研究结果表明,在平流层中7Be和10Be的直接观测浓度分别为0.5×106~1.1×106 atoms/m3和1.4×106~3×106 atoms/m3,在对流层顶中分别为8.4×104~24×104 atoms/m3和0.5×106~1×106 atoms/m3。这种向下净效应主要受到各大气圈层的产率和传输情况的影响。

3 7Be和10Be示踪大气垂直传输交换过程

3.1 7Be示踪大气垂直传输交换

7Be示踪高层大气向下输送的研究方法是由Bhandari等53在1966年建立的。经过50多年的发展,利用7Be可实现对大气运动路径示踪5455、大气动力学模型不确定性的验证及检测56,以及化学、浮质、辐射和云相互作用的全球气候模型的研究20等。

Neroda等57利用俄罗斯符拉迪沃斯托克地区2013—2014年7Be浓度数据,总结其季节性变化特征为夏季最低,春季和秋季最高,通过结合了气象数据和气溶胶浓度的回归模型,发现空气流入方向和高度对7Be浓度具有显著影响。Terzi等27进一步指出STE和对流层内的环流对流是导致7Be地表浓度出现规律峰值的重要原因。7Be对大气传输过程的示踪,是利用其在大气传输中受大气季节性过程调节后表现出的年周期浓度变化规律。最近Chham等58对2000—2018年格拉纳达(西班牙东南部)7Be的每月浓度进行分析,发现其周期变化规律还能反映大气参数变化、太阳活动及海洋波动情况。

7Be示踪大气运动路径的研究中,Itoh等55发现高纬度地区气团在下降过程中,首先是在对流层顶折叠处开始下降,然后南移到强槽后侧继续缓慢下降。由于急剧下降发生在等熵表面,气团几乎保留了潜在温度,之后波谷的南部边缘发生不可逆的强烈下降,将包裹7Be的气团运送到低空。该研究还解释了春季地表7Be高浓度是由于春季的对流层顶折叠现象、高纬度气团向低纬度气团传输现象及高层气团向低层气团传输现象加剧引起的。Hernández-Ceballos等59通过对西班牙2001—2010年7Be分布情况发现了3个剧烈的STT过程,指出Omega块状构造可迫使盛行的喷射流分别到达西班牙的南部和东北部后才沉降。Liu等56使用美国能源部的高层大气放射性核素气候观测数据库(RAdio Nuclide DAtaBase, RANDAB)及地表7Be测量数据评估了全球模型(Global Modeling Initiative, GMI)对7Be作为对流层顶运输示踪剂的效用,进一步证明其模型模拟获得的7Be通量对平流层至对流层的传输提供了强约束。

3.2 7Be联合其他物质示踪大气垂直传输交换

3.2.1 7Be与210Pb

7Be可与起源不同的210Pb结合后用来研究大气垂直传输过程,特别是对气候变化模型中的湿气清除能力测试研究具有重要意义20。Yamamoto等60研究发现210Pb和7Be具有相似的季节性变化,平稳地呈现出冬季浓度高于夏季浓度的现象,认为该现象是由于冬季风吹升的高浓度210Pb气团与来自高纬度高7Be浓度的冷空气团在日本海上充分混合形成的。万国江等6162研究了贵阳大气中210Pb和7Be的周、月和年时间尺度变化。通过贵阳观风山7Be与瓦里关山7Be浓度的相位差异示踪了北半球高纬度平流层气团向下传输路径是由北向南的。7Be在周时间尺度上具有2~6周短期的峰—谷交替波动的特征,在长时间尺度上7Be浓度的季节性变化除受到STE影响外还受到降雨的影响。提出7Be/210Pb可以消除因气溶胶沉降对核素示踪特性的影响;了解气溶胶的动力学特征对示踪核素载体的认识具有重要意义。7Be年时间尺度数据显示其受到太阳黑子活动的影响明显,长期连续观测有利于去除7Be通量年际变化波动的干扰。

Basile等63通过研究意大利1995—2005年气溶胶中的210Pb和7Be发现,虽然起源不同,但它们的浓度与空气活动之间却存在关联,大气传输过程的气团混合以及气候条件是影响其浓度的主要因素。随后Peng等64证明中国内陆地区的7Be和210Pb也具有相似季节变化,且降雨是其浓度变化的重要影响因素。Mohan等65从2014—2017年印度西南海岸的数据中证实大气中的7Be浓度与温度呈强正相关,210Pb浓度则与湿度呈强负相关。除大气210Pb和7Be浓度都与降雨强度相关外,降雨清除在控制210Pb和7Be通量方面起主要作用66。全球各地区的210Pb和7Be浓度变化受到大气交换过程影响、气候与降雨的调节,可将2种放射性核素联合后作为大气交换过程的示踪剂。

210Pb和7Be长期持续的观测中,由于年降雨量的周期变化,多数地区冬季的湿沉降能力减弱,导致210Pb(主要来自土壤排放)浓度受到影响,累积效应使得7Be/210Pb观测值偏高。为了避免这种影响可根据观测数据假设合理恒定的通量,或增加其他直接接触土壤的核素来进行相互校正67。此外,因雨水及气溶胶的沉降、产率变化等对7Be的浓度影响因素,在目前大气运动路径示踪的研究中,更多的是通过7Be与10Be/7Be值联用的方式来降低这些因素的影响。

3.2.2 7Be与其他物质

7Be还可与大气中其他物质联合开展相关研究,如臭氧6869、持久性有机污染物70、汞71、硝酸盐和硫酸盐7273以及气溶胶74等,已经被广泛关注并运用到大气环境现状及预测的研究中。

3.3 10Be/7Be示踪大气垂直传输交换

在研究大气垂直传输过程中,除了单独运用7Be外,1981年Raisbeck等75首次提出运用10Be/7Be值示踪平流层的运动。对STE的示踪主要利用7Be和10Be具有相似地球化学性质和相同来源,以及分别为53.29 d和1.39 Ma的半衰期差异。

3.3.1 10Be/7Be

假设7Be和10Be在一个只有产生和衰变的孤立气团中,7Be的产生量和衰变量约8个月后可达到平衡,10Be半衰期远远长于7Be半衰期,10Be衰变量相比7Be可忽略,因此10Be/7Be值就只受10Be产生量的影响。初始7Be产率约为10Be的2倍(即10Be/7Be ≈ 0.52),但随时间推移,10Be产生量增加,10Be/7Be值可由初期的产率比增加到2年后的5.8和4年后的11.632。当然,这一比值并非一直增加,而是随大气在各圈层中传输、混合和干/湿沉降至地面等过程而保持在一定范围内。平流层10Be产生量和大气稳定性都高于对流层,因此平流层10Be/7Be值比对流层10Be/7Be值高。

对流层和平流层中10Be/7Be值主要受以下因素影响76平流层气团的向下运动。该过程使含有高10Be/7Be值的平流层气团流入低10Be/7Be值的对流层气团中。不同大气层、不同年份气团的相互混合。不同大气层和不同时间气团所含的10Be/7Be值是不一致的,这些含有不同比值的气团相互混合后会导致各大气层中10Be/7Be值发生变化。7Be和10Be的沉降。平流层上部和中上部的7Be和10Be沉降使得已经平衡的10Be/7Be值被打破并降低;而对流层的高交换速率使沉降作用加强,加大其10Be/7Be值的变化率。这些影响其比值变化的因素使10Be/7Be可作为STE过程的示踪剂。

3.3.2 7Be和10Be的测量及示踪的灵敏性

虽然10Be的来源、运输方式和地球化学特征等与7Be相似,但单独将10Be如同7Be一样作为示踪剂,指示STE过程或对流层的垂直和水平交换过程的研究却鲜有报道。主要是由于:AMS(Accelerator Mass Spectrometry)检测技术方法与7Be的检测技术γ能谱法相比,仪器设备稀缺(国际上能对10Be分析的实验室不到50家77,国内目前仅3家),分析过程较为复杂和困难;10Be的半衰期较7Be而言长很多,导致其他外源(如土壤和粉尘等)10Be易对检测样品形成干扰。

7Be的广泛应用,也得益于其可相对便捷而简单地进行测定,通常情况下只需利用γ射线能谱法即可完成测定;但利用AMS对7Be测定,其相比7Be-γ射线能谱法可以提高约100倍的检测限,具有极高的测量灵敏度787Be-AMS法不仅提高了效率与灵敏度,而且更为重要的是为10Be/7Be研究提供了更为高效且灵敏的方法。

付云翀等79经过对7Be与10Be共靶样AMS分析方法学研究,初步实现了7Be和10Be的同样品、共靶样、同方法(简称7Be-10Be-AMS法)测定。7Be-10Be-AMS法可提高测量精度外,还降低了10Be与7Be由不同方法分析可能引入误差的概率及不同化学前处理批次的不确定性80,同时为7Be和10Be的示踪,特别是10Be/7Be值示踪STE的研究提供了更高效、灵敏的测量技术。

除测量技术外,10Be/7Be相比单独利用7Be示踪STE更灵敏,主要是由于:7Be和10Be的浓度会因不同纬度的气团移动及其他自然过程而发生改变8110Be/7Be利用其传输基本一致性可以避免气团运用的稀释、对流层的干/湿沉降等作用影响;10Be/7Be利用其产生一致性可以明显地避免纬度变化和太阳周期变化带来产率变化的影响;10Be/7Be相比7Be和10Be能避免其他如采集、检测前处理操作等有可能对浓度影响的因素。因此将10Be/7Be作为STE的示踪剂,不仅具有7Be和10Be示踪的优势,同时相对7Be或10Be而言更加灵敏、准确。

3.3.3 10Be/7Be示踪大气垂直传输交换过程

STE过程中7Be和10Be的浓度以及10Be/7Be值都具有一定的相关性29。对流层中10Be/7Be值是评估与STE相关净通量的良好示踪剂,可用于提供有关STE的新信息32。此外欧盟的《气候变化中的STE对大气传输和氧化能力的影响(Influence of Stratosphere-Troposphere Exchange in A Changing Climate on Atmospheric Transport and Oxidation Capacity,STACCATO)》项目提出,需要对7Be和10Be长期同步监测,获取高分辨率的10Be/7Be观测数据,可更准确地验证模型和估计大气传输过程(如STE和STT)强度82

Jordan等32通过NASA飞机采集的平流层活动对对流层影响大的地区的300多个样本(图3),发现平流层底10Be/7Be值大于1.27,且更大的值都远离对流层顶;1.27或接近其产率比更能代表对流层10Be/7Be值;不同高度位置的对流层10Be/7Be值是不一致的,无STE时其多数小于2,当在对流层底部检测到10Be/7Be值远大于2时,即可表明发生STE。Zanis等83首次获得瑞士少女峰和德国楚格峰地表10Be/7Be平均值,分别为1.97和1.82,虽略高于Jordan等的研究结果,但10Be/7Be值同样在5月和6月出现具有清晰周期特征的峰值;发现10Be/7Be示踪大气传输比单独运用7Be或10Be而言,能较好地避免湿清除作用的影响。该研究还通过7Be和10Be确定STT对对流层O3的贡献,在楚格峰地区的O3贡献季节是春季(增长量3%~11%)和秋季(增长量1%~2%)。Yamagata等28获取的日本地区10Be/7Be值为1.1~3.0,同样符合这样的特征,在没有发生STE期间时10Be/7Be值均小于2。

图3

图3   10Be/7Be值与距对流层顶距离的关系[32]

Fig.3   10Be/7Be plotted versus distance from the tropopause[32]


通过10Be/7Be示踪STE,可明确其过程对对流层O3贡献程度。Zheng等84对青藏瓦里关山地表大气中10Be/7Be的检测,发现青藏地区STE发生在2~4月,其过程使得大量的平流层O3进入对流层,对流层O3从STE开始时增加。虽然STE在夏季结束后对流层O3继续增加,但更多的是由对流层中的光化学反应引起的。该研究还提出高精度10Be/7Be采样数据更有利于示踪发现短期(如1~2天85)的STE过程。示踪短期小尺度局部STE过程对研究其引起的化学物质快速传输及其化学效应影响等具有重要作用。

每年的大气干/湿沉降、天气状况等都具有波动性,同时沉积物通量、7Be和10Be产率等都具有年际变化现象,几年观察期的数据能更好地避免这些影响。Yamagata等28通过太宰府(1999—2004年)、福冈(1998—2001年)和东京(2002—2014年)长期的大气中7Be、10Be及10Be/7Be数据,明确显示日本地区STE常发生在每年的2~6月,结合三盒模型(Three-box model)估算出STE的质量通量是垂直对流季节的6倍。

图4所示,虽然10Be/7Be值和7Be、10Be浓度值在年变化尺度上都呈正弦变化,但10Be/7Be相比7Be、10Be具有以下特征:每年同一期间10Be/7Be相对7Be和10Be的波动更小,是因边界层中7Be和10Be浓度易受到如雨水冲刷等气象因数的影响,而10Be/7Be值与7Be和10Be浓度变化无关,因此可以避免降雨等活动的干扰而保持相对恒定,相对示踪过程就更加精准2810Be/7Be示踪STE可以避免发生在每年7~12月的对流层内部垂直传输的干扰,但7Be和10Be浓度在相应时间段都出现波动32每年7Be和10Be浓度峰早于10Be/7Be,因此10Be/7Be可避免在4月发生的旋风和反旋风作用下产生的向下高通量现象的影响。

图4

图4   199920147Be10Be10Be/7BeSTE的变化情况[28]

(a) 7Be在3~6月和10~11月观察到2个峰值;(b) 10Be在3~6月和10~11月观察到1个主峰和1个次小峰;(c) 10Be/7Be在3~6月观察到1个峰值,这可归因于此期间发生的STE;NA和DZ分别代表东京站数据和太宰府站数据,其前面的数字代表收集的年份

Fig.4   The Changes of 7Be, 10Be and 10Be/7Be with the STE process between 1999 and 2014[28]

(a) The 7Be concentration has 2 peaks from March to June and October to November; (b) The 10Be concentration has 1 main peak and 1 minor peak from March to June and October to November, respectively; (c) The 10Be/7Be ratio has a peak from March to June, which may be caused by STE. NA and DZ represent the data of Tokyo and Dazaifu station, respectively. The number after the station name represents the year collected


4 存在问题

4.1 高精度7Be10Be的获取

7Be和10Be高精度、灵敏的测量,是实现STE(特别是1~2天的短期STE过程)示踪的关键85,要求采集周期短的同时,加大了对7Be-AMS测量技术及对不同介质提取技术快速发展的需求。

同时,7Be和10Be的产率受到地磁场强度和太阳活动的影响。在示踪STE研究中可以忽略几百年变化尺度地磁场强度变化的影响42,但11年左右周期的太阳活动对7Be和10Be示踪STE研究的影响是不可忽视的4647。虽然10Be/7Be相比7Be或10Be而言可避免7Be和10Be产率变化的影响,但单独使用7Be和10Be的研究中除长期观测方式外,其他能有效避免7Be和10Be产率变化而获取准确值的措施是值得研究的。

4.2 7Be10Be定量示踪STE

7Be和10Be示踪STE的研究中,地区纬度变化、研究点的地理位置特征及行星波带来的南北半球区别,这些使得在STE发生时全球各地7Be和10Be的变化量是不同的29。同时,7Be、10Be浓度和10Be/7Be值随海拔高度的变化而变化32。在STE产生过程中,获取各地区不同海拔高度下其变化量,是实现定量研究STE过程的难点与重点。

4.3 重悬浮粉尘对大气10Be10Be/7Be示踪的影响

具有长半衰期的10Be在沉降到地表后开始累积,由于1 g土壤中7Be和10Be的原子丰度分别约为105[86和108[87,使得1 g土壤中10Be比1 m3地表大气中10Be原子数高约104倍,土壤中10Be/7Be值可比大气中的高103个数量级。在气溶胶采集过程中,会将重悬浮土壤粉尘采集到滤膜上。Graham等88通过除尘实验发现,新西兰3个研究点回收10Be的粉尘贡献量分别占10%、11%和8%。Lal89将冰芯中测得的10Be与大气中10Be的浓度进行比较,发现高风沙尘天气对格陵兰10Be通量的贡献与大气中的相当或更高。Shen等90通过分析地表沙尘暴粉尘中的10Be和14C的浓度情况,发现粉尘运输对10Be含量会产生影响。

Auer等91利用欧洲和南极洲对流层气溶胶样品中26Al/10Be值,发现地表气溶胶的26Al是由大气源主导的,研究表明大气混合过程和非大气源26Al对26Al/10Be值无影响,土壤中重新悬浮的10Be是大气10Be的主要影响因素。Yamagata等92研究中指出,如果气溶胶样品被0.1 mg的土壤污染,那么样品中7Be和10Be的浓度将分别升高10和104 atoms/m3,最终对10Be浓度测量的影响为8%~30%。该研究同时提出了扬尘影响校正计算公式[公式(1)],通过测量土壤成分存在指标Al元素,可间接校正由于重悬浮土壤对10Be的影响,以及避免无雨天10Be/7Be的昼夜变化等情况。

土壤扬尘校正公式:

10Becorr=10Bebulk-AllEffSAlS10Be

式中:10Bebulk为气溶胶样品中10Be的测量浓度,单位:atoms/m3;All为酸对气溶胶样品浸泡提取的Al浓度,单位:g/m3Eff为酸浸效率,即气溶胶中Al的酸浸出效率;SAl为土壤中的Al浓度;S10Be为土壤中的10Be浓度,单位:atoms/g。

Padilla等93通过该校正计算方式,发现塞维利亚地区的扬尘对10Be/7Be值的结果影响为5%~10%。在对大气7Be和10Be的示踪STE研究中,关于有效去除粉尘扬尘影响的问题需要深入探究。

5 结 语

STE过程可加快大气中物质的传输与扩散并打破辐射通量平衡,进而引起大气环境和全球气候的变化。明确大气垂直传输交换过程,对污染物传输路径、大气动力学模型、气候变化预测及全球气候模型研究等具有重要意义。

由于7Be和10Be的来源、运输方式和地球化学特征等因素,运用其浓度和比值表现出的分布规律,使其可作为良好的STE示踪剂。示踪结果表明:STE过程在高纬度和中纬度之间的平流层到对流层的净通量较高,并且在春季出现交换峰值。相对稳定且有规律的分布主要是由于其自身产率变化、气溶胶停留时间差异、大气混合作用产生。单独使用7Be或10Be示踪时需要注意由行星波带来的南北半球区别、地区纬度变化及研究地点的地理位置特征。

运用7Be示踪STE过程,对研究平流层O3对地表O3升高的贡献量、平流层向下传输路径和气候模型模拟等重要意义。由于太阳黑子活动的影响,长期连续观测有利于去除7Be通量的年际变化波动的干扰。7Be与210Pb联合研究可消除因气溶胶沉降对核素示踪特性影响,可实现对大气传输混合过及降雨强度研究,但需注意年降雨量的周期变化与土壤扬尘的影响。

雨水及气溶胶的沉降、产率变化等对7Be的浓度造成影响,10Be因易受外源(土壤扬尘等)影响。在目前大气运动路径示踪的研究中,通过7Be与10Be/7Be值联用后可避免。

7Be和10Be具有极大差异的半衰期及相似地球化学性质,同时平流层10Be/7Be值远大于对流层10Be/7Be值,对流层10Be/7Be值随STE过程而升高。10Be/7Be值不会因对流层的干/湿沉降、高度变化的空气稀释作用等改变,可避免不同大气层、不同年份气团和不同纬度的气团移动对浓度的影响,以及纬度变化和太阳周期变化带来产率变化的影响等。10Be/7Be示踪STE不仅具有7Be的优势,相比单独运用7Be而言可更灵敏、准确地示踪STE过程。

目前对于STE示踪研究中,需获得各地区更高精度的7Be和10Be数据。通过不同地区和环境下的7Be和10Be数据,能更加充分地了解其沉降通量和定量示踪STE过程(特别是短周期STE),对全球气候模型的建立及验证具有重要作用。

由于土壤10Be与大气10Be的浓度差别,重悬浮粉尘对大气10Be浓度和10Be/7Be值影响不可忽视。目前Al元素校正法是较为合理的影响校正方式。

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