“ 成岩系统” 思想起源于20世纪70~80年代, 主要针对一定深度范围内的碎屑岩, 开展砂岩成岩作用与相邻泥岩中有机质演化产物的成岩关系^[1~4], 随后提出了“ 有机— 无机反应相互作用” ^[5~7]、“ 区域成岩作用” ^{[8, 9]}及“ 盆地地质作用系统” ^[10~13]; 20世纪90年代国内外学者逐渐开始从盆地动力学角度研究成岩系统过程, 注重微观成岩特征与宏观盆地演化和热流体活动的关系^[14~17], 后来随着“ 盆地水文体制” 观点的提出, 成岩系统研究逐渐提升为一个多维度研究领域^[18]。但上述众多研究仅针对常规储层成岩系统研究^[19~26], 鲜有涉足泥质岩成岩系统, 随着国内外页岩气勘探开发理论研究的不断深入^[27~31], 不难发现泥质岩在埋藏过程中, 受到构造演化、地下流体特征等诸多因素的影响, 同时伴随着矿物间的转化、有机质生烃等多种成岩作用, 然而这些作用很大程度上制约着页岩的物性特征和页岩气的富集能力, 因此开展泥质岩整个成岩系统过程研究, 不仅有利于页岩气成藏主控因素分析, 也利于页岩气勘探开发“ 甜点” 预测。

基于石英等脆性矿物在页岩气地质勘探中的重要性, 页岩中硅质的成因也引起了国内外学者的广泛重视^[32~34]。目前对于页岩中硅质成因的认识, 除了常规的陆源输入外, 以生物成因^{[35, 36]}和伊蒙转化过程中释放的硅质沉淀或胶结而成^[37~39]2种观点为主, 无论是陆源石英还是成岩石英的形成和存在均会受到页岩成岩演化的控制或改造, 本次研究选取南方页岩气勘探开发程度较高的渝东南地区龙马溪组页岩为研究对象, 该页岩在研究区内分布稳定, 有机地球化学条件优越, 通过沉积、成岩与构造相结合的方法对其成岩系统过程进行分析, 同时探讨成岩系统过程对页岩中SiO₂赋存状态的制约。

渝东南地区位于重庆东南部和四川盆地东部, 南与黔北交接, 东与湘西为邻, 在大地构造上属于扬子准地台上扬子台内坳陷构造单元。在漫长构造演化过程中, 研究区经历了多期构造运动^[40~43], 形成了现今NNE向山脉及小型山间盆地相间的地貌特征, 地表构造主要呈NE向展布(图1a)。研究区下志留统龙马溪组稳定发育, 为一套低能、欠补偿、缺氧海相陆棚相沉积^[44], 厚度60~120 m, 下部为深水陆棚相黑色硅质页岩, 中部为浅水混合陆棚相黑色炭质页岩, 上部为浅水砂质陆棚、泥质陆棚相粉砂质泥岩或泥质粉砂岩^[45], 由下往上沉积水体变浅, 砂质含量增加(图1b)。

针对渝东南地区龙马溪组海相黑色页岩, 国内学者已经进行较为深入的研究, 普遍认为该页岩成岩作用较为复杂, 受到多因素控制^{[46, 47]}。通过野外露头及岩心观察, 借助光学显微镜、扫描电镜及阴极发光等分析手段, 发现龙马溪组黑色页岩成岩现象较为丰富。

图1

Fig.1

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	图1 区域构造与地层特征Fig.1 Characteristics of regional tectonic and stratigraphic

3.2 压实作用

就泥质岩而言, 压实作用在不同埋藏阶段和成岩阶段对页岩成岩作用影响程度不一^[24]。在页岩埋藏深度不大或成岩作用早期, 页岩中的大部分片状黏土矿物骨架开始坍塌变形, 页岩孔隙度急剧降低, 孔隙度从80%降至10%以下^[46], 龙马溪组页岩黏土矿物、有机质、云母等定向排列明显(图3a), 以及镜下常见压实缝合线构造(图3b), 表明其在同生— 早成岩阶段经受过强烈的压实作用。随着页岩埋深进一步加深, 黏土脱水作用和有机质生烃使岩石内流体的排除促使页岩欠压实和异常高压的形成, 而当压力达到一定程度之后, 围压持续增加, 孔隙度已经不再降低, 压实作用在页岩成岩演化后期不再是页岩物性特征和成岩演化特征的关键性决定因素^[49~51]。

图2

Fig.2

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	图2 QQ1井龙马溪组页岩纵向有机变化特征Fig.2 Vertical characteristics of organic in QQ1 well

图3

Fig.3

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图3 龙马溪组页岩成岩现象图版 (a)QQ1井龙马溪组(767.03 m)黑色页岩黏土矿物顺层定向排列; (b)石柱剖面龙马溪组(第4层)页岩压实缝合线构造; (c), (d)石柱、秀山野外硅质页岩全景露头; (e)QQ1井龙马溪组X衍射矿物组成图; (f), (g)石柱(第3层)、彭水龙马溪组(第2层)页岩中生物成因硅质放射虫; (h)彭水(第6层)龙马溪组页岩中自生石英; (i)石柱龙马溪组(第9层)页岩中粒内孔及粒间孔; (j)秀山龙马溪组(第3层)页岩溶蚀孔隙及微裂缝; (k)QQ1井龙马溪组(769.1 m)页岩中石英溶蚀现象, 溶蚀孔被黄铁矿充填Fig.3 The diagenetic plate of the Longmaxi Formation shale (a)Consequent arrangement of clay minerals in Longmaxi Formation shale, Well QQ1, 737.03 m; (b)Compacted suture structure of Longmaxi Formation shale in Shizhu profile(layer 4); (c), (d) Panoramic outcrop of siliceous shale in Shizhu and Xiushan; (e)The X diffraction pattern of Longmaxi Formation in Well QQ1; (f), (g)Biogenic siliceous radiolaria of Longmaxi Formation shale in Shizhu profile(layer 3) and Pengshui profile(layer 2); (h) Authigenic puartz of Longmaxi Formation shale in Pengshui profile(layer 6); (i)Internal pore and intergranular pore in Shizhu profile(layer 9); (j)Dissolution pore and micro fracture of Longmaxi Formation shale in Xiushan profile(layer 3); (k)Quartz dissolution and pyrite filling in Longmaxi Formation shale, Well QQ1, 769.1 m

成岩作用主控因素研究是沉积学研究的重要理论基础和永恒的主题^{[21, 37]}, 近年来, 盆地流体驱动机制、生物— 有机成岩等领域研究日益得到关注^{[20, 21]}。泥质岩成岩系统与常规沉积岩成岩系统受控机制侧重点有所不同, 碎屑岩成岩系统主要受控于沉积作用机制, 碳酸盐岩成岩系统主要受控于流体作用机制, 由于页岩在成岩过程中伴随着有机— 无机协同成岩作用, 所以泥质岩成岩系统除了受控于上述2种主要机制外, 还受到有机质演化、构造演化作用等机制的影响。

通过调研, 泥质岩成岩系统处于不同沉积演化阶段(埋藏阶段、构造演化阶段、有机质热成熟阶段), 以及遇到各种复杂的地质条件, 这些因素均会对成岩系统形成一定程度的影响^[8], 作者针对渝东南地区实际地质情况, 总结出在不同成岩阶段, 成岩系统主控因素有所不同(图4), 主要为沉积机制、成岩机制及构造机制。

图4

Fig.4

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	图4 龙马溪组泥质岩成岩系统主控因素示意图Fig.4 Main controlling factors diagram of diagenetic system in Longmaxi Formation shale

沉积机制:龙马溪组在早志留世“ 凹— 隆” 相间的古沉积背景下(图5)沉积形成之后, 形成了一套以黏土矿物为主的有机质页岩(图6a, b, d, e, f), 在早期页岩地层埋藏不深, 成岩演化主要处于同生成岩阶段或早成岩阶段A期, 成岩作用类型也主要为压实作用, 页岩中沉积物逐渐与底水脱离, 介质一般以中— 酸性、氧化条件为主, 同时形成一些同生期矿物(海绿石、铁锰结核等)及生物扰动构造, 在此成岩阶段页岩成岩系统主要受控于沉积机制。

成岩机制:随着埋藏演化进行, 地层温度和有机质热演化程度不断增大, 成岩演化阶段有早成岩阶段逐渐进入中成岩B期, 龙马溪组页岩那时完全和底水脱离接触, 开始慢慢固结成岩石, 介质呈弱碱性— 碱性, 还原条件为主, 成岩作用以交代作用、重结晶等为主, 形成自生矿物(图6g, h)、次生加大矿物及结核, 在这个时期, 黏土矿物发生大规模的转化作用, 发生一系列“ 蒙脱石— 伊蒙混层— 伊利石/绿泥石” 序列转化(图7a), 同时流体物理化学条件、有机质的演化等均会对成岩作用过程产生促进或抑制作用, 例如, 有机质演化过程中有机酸的排出, 既会加快石英等抗溶蚀矿物发生溶解作用(图6c, 图3j, k), 也会随着溶蚀作用的进行, 有机酸不断消耗殆尽, 随着pH值的增大而加快伊蒙混层矿物向伊利石的转变^{[28, 55]}, 当然, 随着页岩快速沉积、有机质生烃等原因导致页岩异常高压(封闭性)的存在, 也会抑制伊利石转化作用^[58]。在此阶段, 页岩的成岩机制占据成岩系统演化主体地位。

图5

Fig.5

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	图5 研究区龙马溪组页岩沉积模式图Fig.5 Sedimentary model graph of Longmaxi Formation shale in study area

图6

Fig.6

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图6 研究区龙马溪组页岩成岩演化特征图(构造图据参考文献[56]修改) (a), (b), (c):石柱龙马溪组(第2层, 第8层, 第11层)页岩样品扫描电镜及能谱照片; (d):YQ1井龙马溪组(1 126 m)页岩扫描电镜及能谱照片; (e), (f):QQ1井龙马溪组(756.1 m, 765.5 m)页岩荧光显微镜下沥青照片; (g), (h):YQ1井龙马溪组(1 126 m, 1 130 m)有机质页岩镜下特征照片Fig.6 Diagenetic evolution graph of Longmaxi Formation shale in study area(tectonic map modified after reference[56]) (a), (b), (c)Scanning electron microscope and energy spectrum picture of Longmaxi formation shale in Shizhu profile(layer 2, layer 8, layer 11); (d)Scanning electron microscope and energy spectrum picture of Longmaxi formation shale(1 126 m) in Well YQ1; (e), (f)Bitumen under the fluorescence microscope in Well QQ1(756.1 m, 765.5 m); (g), (h)Feature photograph under microscope in Well YQ1(1 126 m and 1 130 m)

构造机制:龙马溪组页岩自经历晚成岩阶段以来, 该阶段页岩的成岩作用改造已基本定格, 但构造升降运动成为成岩系统主要影响机制, 虽然在前面2个成岩阶段也会受到构造机制的影响, 但均以构造沉降为主(与有机质埋藏演化、压实作用程度加深等相对应)。从渝东南龙马溪组黑色页岩构造演化来看(图7b), 在成岩演化晚期页岩随着构造隆升(燕山— 喜山运动)导致埋深迅速减小或者直接暴露地表, 直到现今的构造格局(图6), 该过程中有机质演化会发生停滞, 页岩物性特征也会随着大型构造断裂发生微观响应(图7a), 微裂缝和地表水(大气降水)的溶蚀现象会在页岩中变得更加发育^[59]。因此, 构造机制主要是在页岩成岩演化后期对其成岩系统影响较大, 使页岩物性、地层压力系统及连通性等方面发生明显的变化。

依据石油与天然气行业标准(SY/T5477-2003)的划分方案及研究区成岩演化数据分析(表1)发现, 龙马溪组黑色页岩成岩演化已经进入晚成岩阶段, 整体来讲泥质岩成岩系统较为复杂, 成岩过程也受到多种因素的综合控制, 因此将泥质岩成岩系统作为一个过程研究较为贴切。从图5b可以看出渝东南龙马溪组页岩经历了多期构造运动影响和制约, 因此针对渝东南地区龙马溪组页岩成岩系统来讲, 页岩从早期沉积到成岩改造, 再到后期构造演化, 页岩整个成岩系统呈现出阶段性变化特征, 作者通过该地区成岩系统过程变化与构造演化特征, 归纳出渝东南龙马溪组页岩成岩系统过程模式(图8), 该过程主要包括以下4个阶段:

第一阶段:早志留世龙马溪期整个渝东南地区为“ 隆凹相间” 的深水海洋环境, 研究区在该时期沉积了一套深水泥质陆棚相沉积, 其沉积物源主要来自南东缘雪峰隆起。随着早期沉积的不断形成, 页岩与大气降水还保持着联系, 同时微生物开始降解有机质形成生物成因气, 海绿石等典型同生矿物形成。

图7

Fig.7

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	图7 渝东南龙马溪组页岩构造演化史与成岩响应关系图((b)根据参考文献[57]修改)Fig.7 Relationship diagram of tectonic evolution and diagenetic in Longmaxi Formation shale((b) modified after reference[57])

表1

Table 1

表1(Table 1)

表1 渝东南地区龙马溪组黑色页岩成岩演化阶段划分依据 Table 1 Dividing basis of diagenetic evolution stage in Longmaxi Formation shale, Southeast Chongqing 序号 井名 地层 样品数 Rb/% RO/% Tmax/℃ TOC I+I/S/% 成岩阶段 1 QQ1井 S1l 19 3.495 2.562 489.7 2.64 87.7 晚成岩阶段 2 YQ1井 S1l 10 3.710 2.693 - 2.72 93.2 晚成岩阶段 3 PY1井 S1l 17 3.534 2.584 - 2.83 86.1 晚成岩阶段 4 石柱剖面 S1l 21 3.045 2.282 502.3 2.51 89.4 晚成岩阶段 5 秀山剖面 S1l 9 3.759 2.723 513.5 1.98 85.6 晚成岩— 浅变质阶段 注:各演化数据值为测试平均值, Rb为沥青反射率

表1 渝东南地区龙马溪组黑色页岩成岩演化阶段划分依据 Table 1 Dividing basis of diagenetic evolution stage in Longmaxi Formation shale, Southeast Chongqing

图8

Fig.8

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	图8 渝东南龙马溪组页岩成岩系统过程示意图Fig.8 Process diagram of diagenetic system in Longmaxi Formation, Southeast Chongqing

第二阶段:在该阶段初期, 受到加里东— 海西构造运动的影响, 晚古生代时期渝东南地区基本已上升为陆, 出现志留系上统、泥盆系及石炭系地层大范围缺失, 仅在局部地区零星分布^[60], 该时期页岩埋深处于稳定期, 压实作用持续进行的同时, 页岩系统逐渐与外界流体不再保持联系, 成岩系统过程处于“ 沉积— 成岩” 过渡阶段。早二叠世之后, 研究区开始接受沉积, 随着地层埋深的加大, 页岩各类成岩作用正式开始启动, 蒙脱石开始向伊蒙混层转化, 有机质成熟度逐渐增高, I型干酪根开始向石油等烃类演化; 在晚二叠世末— 早三叠世初, 受到印支运动的影响, 研究区开始抬升, 有机质演化随即停滞^{[45, 59, 60]}, 由于伊蒙转化的不可逆性, 黏土转化作用同样处于休眠期^[61], 在中晚三叠世之后, 研究区再次接受沉积, 但以陆相沉积为主, 龙马溪组埋深快速增大, 页岩中黏土矿物的转化(大量伊蒙混层向伊利石转化)、自生石英、次生成岩石英的形成等成岩作用大范围进行, 有机质演化程度也进一步加深, 同时促使了四川盆地早期古油藏的形成^[45]。

第三阶段:晚三叠世, 整个四川盆地发生大面积的海退, 开始接受陆相沉积, 在晚三叠世— 晚侏罗世时期龙马溪组地层迎来整个埋藏过程中沉降速度最快、持续时间最长阶段^[42]。页岩的快速埋藏, 导致页岩地层封闭性加强, 页岩中异常高压逐渐明显, 伊蒙混层矿物向伊利石转化受到抑制, 但有机质(石油)随着埋藏的增加进行二次生烃(裂解)^[42], 释放出大量的有机酸, 致使页岩储层流体pH值降低, 石英等抗溶蚀矿物发生不同程度的溶蚀现象(图3j, k); 同时在这个时期, 黏土矿物转化释放出的Si⁴⁺大量赋存于流体中, 在很大程度上促进了页岩后期硅化作用的进行, 扫描电镜中大量自生石英(图3a, h)的存在也可以为此提供理论支撑。

第四阶段:早白垩世以来, 四川盆地发生大规模隆升作用, 尤其是盆地周缘, 渝东南地区隆升高度达4 000 m以上^{[42, 57]}, 快速的隆升作用形成大规模大型高角度断层, 对四川盆地常规油气富集成藏大范围破坏或调整的同时, 对龙马溪组页岩气勘探开发及页岩成岩系统演化也有着明显的影响。隆升作用形成的断裂是页岩地层中的异常高压释放, 早期紧闭的微裂缝逐渐张开, 后来部分被方解石或石英脉充填, 但整体上使得龙马溪组页岩微裂缝更加发育, 也为页岩中游离气聚集提供了更多储集空间。此成岩过程阶段, 页岩成岩作用类型较为单一, 黏土矿物转化、有机质演化随着埋深和温度的降低而停滞, 仅在一些裂缝中发生矿物的溶蚀和重结晶作用。

无论是野外剖面踏勘、镜下分析或X衍射数据显示, 还是成岩系统过程研究, 发现“ 硅化现象” 在研究区页岩中普遍存在。近年来有关上扬子地区下古生界黑色页岩硅质成因问题也颇有争议, 提出了不少观点。作者通过对龙马溪组页岩中硅质特征的综合分析, 进行硅质成因分析的同时, 针对成岩系统对SiO₂赋存状态的制约问题进行阐述。目前前人针对页岩中石英形成途径的主要观点有3种(图9), 包括陆源成因、生物成因^[34]及黏土转化成因^[62], 也有部分学者认为火山沉积、火山热液等作用也是导致硅化作用的原因^[63~66]。不同成因的石英, 其矿物晶形和阴极发光特征有着明显的区别, 陆源石英棱角模糊, 成次圆状或圆状, 阴极发光以强发光为主; 生物成因石英形态一般不规则, 和早期生物类别有关, 形态各异, 阴极发光通常不明显, 呈弱发光或不发光; 黏土转化成因石英通常晶形以板片状为主, 颗粒大小偏小, 阴极发光同样呈弱发光或不发光, 常常与镶嵌在黏土矿物之间。

本次研究采用阴极发光分析技术与扫描电镜相结合的方式, 发现渝东南地区龙马溪组石英同样有上述3种类型, 第一类陆源石英较少, 虽较为罕见, 但扫描电镜下发现秀山溶溪剖面样品中石英表面发育有明显的撞击坑(图10a), 且磨圆度较好, 阴极发光强度较强(图10b), 表明其搬运距离较远, 同时石英长距离的搬运也可为渝东南地区早志留世沉积物源来自较远的南东缘雪峰古隆起提供有力证据; 第二类生物成因石英矿物在研究区龙马溪组下部普遍发育, 硅质放射虫(图10c)、海绵骨针等生物在镜下清晰可见, 阴极发光强度不高, 以白光为主(图10d); 第三类黏土矿物成因石英主要在龙马溪组下部页岩样品中可见, 该类石英与伊利石、绿泥石等黏土矿物相间存在, 主要以微晶板片状石英为主(图10e), 以QQ1井为例, 其黏土矿物(伊利石/伊蒙混层)含量、R_O值与石英含量有一定正相关性(图2), 表明龙马溪组下部页岩中黏土矿物转化越完全, 释放的Si⁴⁺越多, 石英含量越高, 从侧面可以印证黏土矿物转化石英的存在。整体上讲, 研究区石英成因主要以成岩过程中的自生石英为主, 其阴极发光强度较弱, 一般呈弱发光或不发光, 因此后期成岩系统作用对石英的形成影响明显。

图9

Fig.9

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	图9 泥质岩石英矿物形成过程示意图Fig.9 Forming process diagram of Quartz minerals in shale

图10

Fig.10

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图10 石英矿物镜下微观特征 (a)秀山溶溪龙马溪组(第4层)页岩中陆源石英撞击坑; (b)秀山溶溪龙马溪组(第4层)页岩陆源石英阴极发光(棕色)照片; (c)石柱漆辽龙马溪组(第3层)硅质放射虫; (d)彭水鹿角龙马溪组(第2层)生物成因石英阴极发光(弱光)照片; (e), (f)彭水鹿角龙马溪组(第2层)页岩中黏土矿物转化成因板片状石英扫描电镜照片及能谱特征; (g)石柱漆辽龙马溪组(第5层)页岩中次生加大石英; (h)秀山溶溪龙马溪组(第7层)页岩中次生加大石英Fig.10 Microscopic features of quartz minerals (a)Impact crater of continental quartz in Xiushan profile(layer 4); (b)Cathode luminescence(brown)of continental quartz in Xiushan profile(layer 4); (c) Siliceous radiolarian in Shizhu profile(layer 3); (d)Cathode luminescence of biogenic quartz in Pengshui profile(layer 2); (e), (f) Scanningelectron microscope and energy spectrum picture of tabular quartz made by clay transformation in Pengshui profile(layer 2); (g) Secondary quartz of Longmaxi Formation in Shizhu profile(layer 5); (h) Secondary quartz of Longmaxi Formation in Xiushan profile(layer 7)

成岩系统过程中流体的性质对成岩演化起着关键作用^[20~22], 黏土矿物的转化、有机质的演化、矿物重结晶、流体侵入等作用均会导致页岩中流体性质的变化, 从而制约自生石英的形成。在不同的成岩系统过程中, SiO₂赋存的状态会随着矿物类型转变而不同, 例如生物成因的石英, 是随着成岩演化发生一系列“ 浮游生物” — “ 蛋白石-A(硅质驱壳)” — “ 蛋白石-CT” — “ 隐晶质石英(燧石)” — “ 微晶或粗晶石英” 的转变, 在不同成岩阶段SiO₂赋存状态发生线性变化。总的来说, 在成岩阶段早期, SiO₂赋存形式主要以陆源石英矿物、蛋白石、燧石类矿物存在; 在成岩阶段中晚期, 主要受到黏土矿物转化作用影响, 流体中Si⁴⁺浓度的不断加大, 石英矿物的重结晶作用明显, SiO₂赋存状态开始以自生石英及少量次生加大微晶石英(图10g, h)存在, 中— 粗晶石英较为罕见, 仅在脉体中出现。

渝东南地区龙马溪组成岩系统过程较为复杂, 受到构造作用、有机质热演化等多因素影响, 其成岩作用类型多样, 黏土转化作用、压实作用、硅化作用、溶蚀作用等成岩现象较为明显。

在不同成岩阶段, 龙马溪组页岩成岩系统主控因素不同, 早期以压实机制控制为主, 成岩中期随着埋深的增加, 黏土矿物转化和硅化作用等成岩机制占主导地位, 晚期由于构造抬升, 页岩微裂缝和溶蚀现象等表生现象变得发育。

龙马溪组页岩在伴随着多期构造升降运动情况下, 页岩中有机质生烃、黏土矿物转化等作用均发生停滞现象, 使得页岩成岩系统中“ 有机— 无机” 协同过程变得更为复杂。

不同成岩系统阶段均会影响页岩中流体特征的变化, 龙马溪组硅质成因以生物成因和黏土矿物转化硅质沉淀为主, 成岩早期SiO₂的赋存状态为陆源石英、蛋白石、燧石等隐晶矿物, 在成岩中晚期, SiO₂的赋存开始以自生石英、次生加大石英存在, 均以微晶为主, 中— 粗晶石英仅在脉体中出现。