引用本文
田彪, 丁明虎, 孙维君, 汤洁, 王叶堂, 张通, 效存德, 张东启. 大气CO研究进展[J]. 地球科学进展, 2017, 32(1): 34-43.
Tian Biao, Ding Minghu, Sun Weijun, Tang Jie, Wang Yetang, Zhang Tong, Xiao Cunde, Zhang Dongqi. .Research Progress of Atmospheric Carbon Monoxide[J]. Advanced Earth Science, 2017, 32(1): 34-43.  
Doi:10.11867/j.issn.1001-8166.2017.01.0034
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Copyright©2017, 地球科学进展 编辑部
大气CO研究进展
田彪1,2, 丁明虎1*,*, 孙维君2, 汤洁3, 王叶堂2, 张通1, 效存德1, 张东启1
1.中国气象科学研究院气候系统研究所,北京 100081
2.山东师范大学地理与环境学院,山东 济南 250014
3.中国气象局气象探测中心,北京 100081
*通信作者:丁明虎(1983-),男,山东济宁人,副研究员,主要从事极地气象研究.E-mail:dingminghu@foxmail.com

作者简介:田彪(1992-),男,山东淄博人,硕士研究生,主要从事极地大气环境研究.E-mail:tianbiao727@foxmail.com

基金资助:*国家自然科学基金杰出青年科学基金“极地冰冻圈”(编号:41425003); 国家海洋局南北极环境综合考察与评估专项“大气、空间环境与天文观测专题”(编号:CHINARE2016-2020)资助.
摘要

当下大气CO的研究内容和关注焦点主要包括CO的大气化学特性、CO对气候环境的间接影响、环境污染监测及源汇研究、CO全球分布特点及传输变化规律等。为了更好地了解大气CO的研究现状,回顾了大量国内外研究成果,对大气CO的研究方法进行了初步总结,以期对未来加强我国三极地区大气CO观测和完善大气化学模式等方面提出合理建议。

关键词: 大气CO; 气候变化; 观测研究; 模拟研究
中图分类号:P402 文献标志码:A 文章编号:1001-8166(2017)01-0034-10
Research Progress of Atmospheric Carbon Monoxide
Tian Biao1,2, Ding Minghu1,*, Sun Weijun2, Tang Jie3, Wang Yetang2, Zhang Tong1, Xiao Cunde1, Zhang Dongqi1
1.Institute of Climate System, Chinese Academy of Meteorological Sciences,Beijing 100081,China
2.College of Geography and Environment,Shandong Normal University, Ji’nan 250014, China;
3.Meteorological Observation Center, China Meteorological Administration,Beijing 100081,China

First author:Tian Biao(1992-), male, Zibo City, Shandong Province, Master student. Research areas include polar atmospheric environment.E-mail:tianbiao727@foxmail.com

Corresponding author:Ding Minghu(1983-), male, Jining City, Shandong Province, Associate professor. Research areas include polar meteorology.E-mail:dingminghu@foxmail.com

Fund:Project supported by the National Science Foundation for Distinguished Young Scholars of China “The Polar cryosphere”(No. 41425003); Polar Specialties of the State Oceanic Administration “Atmosphere, space environment and astronomical observation”(No.CHINARE2016-2020).
Abstract

Nowadays, researchers pay more attention to the atmospheric CO, which are including the chemical characteristics of atmospheric CO and its indirect effects on the climate, environment pollution monitoring, the source and sink, the distribution characteristics and change rules of its concentration and so on. In order to understand the research status well, we carried out a preliminary summary about the research methods of atmospheric CO based on the former research. The purpose of this study is to give some reasonable suggestions to improve the observation of the Polar Regions and the atmospheric chemical models.

Keyword: Atmospheric carbon monoxide; Climate change; Observation study; Simulation study.
1 引 言

一氧化碳(CO)是日常生产生活中常见的气体, 早在古希腊时期, 人们就使用木炭不完全燃烧过程中产生的“ 毒气” 将囚犯杀死。公元1630年, 比利时化学家Johann Baptistavan Helmont在实验中发现文火燃烧木炭可以产生一种有毒气体, 但他并没有将该气体分离出来做进一步研究。直到1801年英国化学家William Cruickshank在《尼克森杂志》上发表文章, 详细论述CO2与CO的性质差异。人类才首次在科学意义上发现了CO气体, 并对其化学性质做了初步研究。

伴随大气成分研究日益深入, 人们对CO的研究也逐步发展:CO无色、无臭、无味, 含碳量在大气中仅次于CO2和CH4, 主要由化石燃料和生物质燃烧生成, 在大气中含量很少。但CO作为一种强反应性气体, 能显著地影响近地面大气的氧化性质[1], 进而对近地面大气成分特别是对CO2, CH4和O3等温室气体产生影响[2~4], 因此CO又被称作间接性温室气体。另外, CO参与近地面的光化学反应过程, 作为近地面O3产生的前体物, 是产生光化学烟雾污染的原因[5, 6]。除了对全球气候与环境的影响外, 作为近地面主要的污染气体, 会影响人们的身体健康。当人体吸入高浓度的CO时, 会诱发人体出现记忆力减退、心肌梗塞、冠心病、缺氧窒息等症状[7]。因为CO对全球气候环境及人类健康的重要作用, 大气CO的研究就变得十分重要。本文综合论述了大气CO的研究问题、研究方法, 并且总结了目前国内外大气CO研究成果及发展方向, 对未来我国大气CO的研究发展提出建议。

2 大气CO的研究目的

工业革命以来, 伴随着全球气候变暖, 温室气体的增温效应逐渐显现。CO作为大气中重要的反应性气体, 其浓度的变化与全球工业化发展及温室气体的排放息息相关, 造成的气候效应和环境污染问题逐渐引起了人们的广泛重视。随着研究深入, 了解CO在大气中的化学反应机理; 分析其源汇特点及其对全球气候变化的影响; 了解CO的时空分布变化特点及在对流层— 平流层之间物质交换中的重要作用; 分析其作为污染气体对环境及人体健康的影响, 具有重要的意义。

2.1 CO的大气化学特性及对气候环境的间接影响

CO作为一种化学活性气体, 尽管其直接的温室效应可以忽略, 但是它能直接与大气中的OH自由基发生氧化反应, 成为OH自由基主要的汇。因此CO浓度的增加, 能够消耗掉大气中大量的OH自由基, 削弱OH自由基通过氧化作用消耗掉对流层中其他化学物质的作用, 进而影响大气中O3, CH4和一些碳氢化合物在大气中的含量。研究表明, 伴随着大气中CO人类排放浓度的增加, 大气中CH4的浓度上升了24%~37%。如果大气中CO浓度增加1倍, 相应的大气中CH4会增加40%~50%, O3浓度增加约12%。因此CO的浓度变化间接控制着对流层中化学反应平衡和物质平衡, 能够影响大气中CO2, CH4和O3的浓度分布与变化, 进而间接影响全球温室效应和气候变化(图1为1970— 2011年全球气候变化主要驱动因子的辐射强迫及其不确定性)。

图1 1750— 2011年全球气候变化主要驱动因子的辐射强迫及其不确定性[8]
图中给出的是全球平均辐射强迫估计值; 净辐射强迫的最佳估计值用黑色菱形表示, 并给出了相应的不确定性区间;
在右侧给出了各数值, 包括净辐射强迫的信度水平Fig.1 Forcing estimate associated with each forcing agent for the 1750-2011 period and uncertainty[8]
Estimates in the figure are the global averaged values of radiation forcing. The net impact of the individual contributions is shown by a diamond symbol and its uncertainty (5%~95% confidence range) is given by the horizontal error bar. The estimates and their qualitative level of confidence are also shown at the right side of the figure

2.2 CO在对流层— 平流层之间物质交换中的重要作用

平流层痕量成分(臭氧、水汽、卷云和气溶胶等)分布和变化决定着大气的光化学和辐射平衡过程, 对地气系统的辐射能量平衡有重要的影响, 进而能够影响全球气候变化。而发生在上对流层— 下平流层(UT-LS)区域的物质输送和交换是影响平流层大气痕量成分组成的重要过程[9]。

自由大气中的CO可以认为是一种非反应性气体, 因为其主要来源于对流层中人类活动、化石燃料燃烧以及森林火灾等相关过程, 在UT-LS中具有较长的化学生命周期(可达一个月以上), 因此CO可以视为对流层大气的示踪物。而且还与平流层O3的浓度变化具有明显的相关性特征。因此在研究过程中主要通过CO和O3的相关关系来确定大气特征, 进一步分析UT-LS的输送过程。目前通过美国航空航天局(NASA)地球观测系统(Earth Observing System, EOS) Aura卫星上携带的临边探测器(Microwave Limb Sounder, MLS)资料反演的CO和O3浓度资料, 利用CO和O3之间的相关特征就可以初步判别UT/LS大气特征, 确定对流层向平流层的输送通道, 给出研究区域UT和LS大气物质输送的一些宏观现象和事实, 进而为全球的对流层— 平流层相互作用提供借鉴和参考。

2.3 CO全球分布特点及传输变化规律

对大气CO浓度的分布差异和变化趋势的分析, 主要是根据研究目的对不同空间尺度地区进行不同时间尺度的大气CO浓度分布及变化趋势分析。小区域或者特殊站点的大气CO浓度分析, 一般采用实地监测的方法, 通过较长时间的数据积累进行高精度分析; 而对于全球尺度上的大气CO分析, 则更多的在实测资料的基础上利用大气光谱遥感反演技术或大气模式的数值模拟进行分析。通过利用不同研究方法对CO浓度分布及变化进行分析, 有助于我们了解其分布及传输的变化规律, 进而研究其对全球气候变化及生态环境的影响。

根据目前的研究成果总结得出:①全球大气CO浓度分布特点:北半球中高纬度地区大气CO浓度最高, 南半球最低。从北半球中纬度到南半球低纬度地区大气CO浓度存在很明显的纬度梯度。②全球大气CO季节性变化特点:北半球大气CO浓度季节波动较大, 南半球很小。全球大气CO浓度冬季高, 夏季低。这主要是由于CO和OH自由基的反应是CO最主要的汇之一, 而OH自由基主要来自于O3的光解并伴随着H2O的参与, 7月北半球夏季高温、高湿和较强的日照适于OH自由基的生成, 会导致此时CO大量消耗。由于冬季温度比较低, 水汽含量也低, 紫外辐射减弱, 造成低浓度的OH自由基, 进而使得CO的化学汇减小。CO平均6个月的大气寿命使得其在冬季有累积作用, 也会导致冬季北半球CO含量较高。③在短时间内, 当局部的火山爆发、森林大火、人为废气排放导致大量CO进入大气中时, 会造成局部大气CO浓度值异常升高(图2为不同遥感传感器反演的同一时刻全球大气CO柱浓度分布特点, 图中部分地区森林、草原大火造成了局地CO浓度值异常升高)。

2.4 CO源汇研究和污染监测

不同大气成分的源汇研究在大气环境研究中具有重要地位[11]。CO作为重要的也是排放量较大的大气污染物, 每年人类活动向大气中排放(600~500)× 106t的CO。大气中CO的主要来源是化石燃料和生物质的燃烧, 同时CH4和非甲烷烃(NMCH)的光化学氧化、火山爆发、海洋和陆地植物的腐烂也是大气中CO的重要来源[12]。而CO的汇主要是OH自由基, 其次为土壤的吸收。CO对大气中微量气体成分影响较大, 只有清楚地了解大气CO的源汇情况, 才能更好地了解CH4等微量气体的时空变化。另外, 为了更好地监测全球不同地区污染性气体的排放情况, 也需要对污染性气体排放进行清单记录。到目前为止全球和区域排放清单含有CO的主要有EDGAR(Emission Database for Global Atmospheric Research)[13, 14], NASA ( National Aeronautics and Space Administration)主持的INTER-B项目, 日本的FRCGC(Frontier Research Center for Global Change)计算的REAS (Regional Emission inventory in Asia Version 1.1)亚洲区域1980— 2020年人类活动排放数据清单等。通过对大气CO的源汇研究及污染清单的建立有助于更加全面地监测全球CO的排放浓度变化情况, 同时对CO跨境污染的预报预警也具有现实意义。

2.5 CO污染及其对人体健康的影响

CO作为近地面O3生成的前体物, 可参与到近地面的光化学反应过程中, 是造成城市近地面光化学污染的重要原因。而作为一种近地面有毒性污染气体, 可以直接危害人体健康:①当CO被人体吸入肺中, 便很快进入血液与血红蛋白结合生成碳氧血红蛋白, 使得人体组织出现缺氧症状, 严重状态下造成窒息死亡。另外, 当进入人体内的CO浓度过高时, CO会与细胞色素氧化酶中的铁结合, 造成中枢神经系统受到损害, 引起记忆力减退、知觉异常等症状。②实验还证明CO污染可以诱发冠心病, 当吸入50× 10-6~100× 10-6 mg/kg浓度的CO 4个小时后, 心绞痛会加剧。还会加剧动脉粥样硬化、心肌梗塞, 诱发孕妇流产或造成婴儿发育不良等[7, 15]。在我国北方农村及西部地区, 冬季燃煤及薪柴取暖十分普遍, 室内及室外环境的CO污染比较严重, CO的中毒事件频频发生。因此关注和检测室内外CO污染程度, 提出防治CO污染及中毒的对策, 提升人们的防范意识, 对保护生态环境及人体健康具有重要意义。

图2 2008年8月份全球1° × 1° 网格下IASI, MOPITT, AIRS 和TES 遥感传感器CO柱浓度监测对比[10]Fig.2 Averaged IASI, MOPITT, AIRS and TES CO total column distributions, binned on a 1° × 1° grid, for August 2008[10]

3 大气CO的研究方法

由于观测仪器、方法等条件的限制, 工业化以前的CO变化以及人类活动对其的影响都十分有限, 只有很少的文章从冰芯角度去探究CO的浓度变化。随着科学技术的发展, 现在观测技术与大气数值模拟研究都有了巨大进步。多种研究方法的综合利用逐渐应用到大气CO的研究中。

3.1 观测技术

CO的检测技术随科技的进步不断发展, 传统的化学实验方法主要是通过化学滴定方法粗略地检测CO浓度。20世纪50年代以来, 随着气相色谱技术的发展, 仪器的分析灵敏度与检测精度得到很大提升。近几十年来, 随着光谱分析技术的发展, 研究吸收光谱的特征和规律成为了解原子和分子内部结构的重要手段。通过不同波段光谱的吸收特性及分子结构特征来检测不同气体浓度的方法在CO浓度监测中得到使用。同时, 随着飞机、卫星技术的发展, 传感器通过搭载不同平台可以实现全球尺度下的CO的浓度监测。目前, 依托先进技术, 大气CO的浓度已经实现了不同时间、空间尺度下的多样化监测。

3.1.1 传统化学方法

传统的CO检测方法包括硫酸钯— 钼酸铵检气管法和五氧化二碘氧化法[11]等。硫酸钯— 钼酸铵检气管法使用硅胶吸附硫酸钯和钼酸铵成为黄色指示胶, 其与空气中微量CO反应时生成钼蓝。随着CO浓度增加, 颜色由黄色变成黄绿色、绿色、蓝绿色, 浓度较高时则变为蓝色。最后通过颜色变化推测出CO浓度的含量。五氧化二碘氧化法是在大于110 ℃的温度下, 通过I2O5把CO氧化成CO2并游离出碘, 游离出的碘被预先加入的O3氧化成碘酸, 再加碘化钾, 然后用Na2S2O8滴定碘, 即可测出CO含量。2种方法操作都比较简单, 便于在污染严重地区多点大面积监测和基层推广使用。缺点是定量粗略、灵敏度差, 易受干扰物干扰[16]。

3.1.2 近代化学分析方法

气相色谱法作为一种化学分析方法, 其原理是将气体作为流动相(载气), 样品由微量注射器注入进样器汽化后, 被载气携带进入填充柱或毛细管色谱柱。由于样品中的流动相(气相)和固定相(液相或气相)间分配或吸附系数的差异, 在载气的冲洗下各组分在两相间做反复多次分配, 使各组份在柱中得到分离, 依次从柱后流出。然后用接在柱后的检测器, 根据组份的物理、化学特性, 将各组分按顺序检测出来。在CO检测方面, 主要用到方法有气相色谱— 氢火焰离子化法(GC-FID)、气相色谱— 还原气体法(GC-RGD)等。气相色谱法的优点是分析精度较高, 但是由于系统响应非线性, 需频繁标定, 且观测分析气体浓度必须在标气浓度范围之内。目前在环保、气象大气环境监测部门在地面CO监测中, 气相色谱法与化学滴定法已经很少使用。

3.1.3 现代分子光谱分析方法

依托于现代光谱分析技术, 目前CO检测的主要方法有非色散红外CO分析法(NDIR-HORIBA)、波长扫描光腔衰荡光谱法(WS-CRDS)、傅里叶变换红外光谱分析法(FTIR)等。红外光谱分析法主要是利用红外光通过气体时, 被吸收量与辐射波长及气体浓度呈现的相关关系来测量CO的浓度; 波长扫描光腔衰荡光谱法的原理是将气体由内置气泵定量抽取至光腔, 在光腔中与单波长激光反复作用, 由于空光腔和充满样品气的光腔导致激光光强衰减到0的时间不同, 而衰荡的时间差与浓度成线性相关关系, 将时间信号经内置计算机分析处理, 即可输出目标组分浓度结果。现代光谱分析技术具有线性好、精度高、稳定性好, 操作简单的优点, 但观测过程浓度易受水汽含量的影响, 需对观测结果进行水汽校正。

3.1.4 大气光谱遥感技术

大气光谱遥感技术是近几十年来迅速发展起来的一门综合性探测技术, 与取样检测相比, 它能够对大气成分进行远距离的实时监测、快速分析多成分大气混合物、不需要繁琐的取样程序就可以获得地面或高空大区域长时段的三维空间数据。大气光谱遥感技术既可以进行地基遥感监测, 获取定点范围内大气痕量气体的柱总量, 同时还可以应用于卫星遥感观测, 获得大尺度空间范围内的痕量气体时空分布信息, 更加具体详细地获得大气层不同高度的信息。正是由于遥感技术监测范围广、速度快、成本低, 且便于进行长期的动态监测, 还能发现有时用常规方法难以揭示的污染源及其扩散的状态。目前监测CO的传感器有很多, 如基于航空飞机平台的监测对流层CO的MAPS传感器、ADEOS卫星的IMG传感器, EOS-TERRA卫星上测量全球范围CH4和CO垂直分布浓度的MOPITT 传感器, Aqua卫星上的AIRS 传感器, SCISAT上的ACE-FTS传感器和在ENVISAT卫星上能够测量总CO垂直柱浓度的SCIAMACHY传感器、EOS-AURA卫星上的TES 传感器和Metop卫星上的IASI 传感器[17]等。传感器各具优缺点, 虽然当前卫星反演的CO数据存在着在自由对流层的信号过强、城市的CO柱浓度信号较强、地面CO在地区空气质量模型中敏感、酸雨期间观测误差比较大等缺点, 但是遥感能够实现长期的动态监测, 能够和地面的实际观测资料等进行验证, 且在全球CO监测已经得到广泛应用[18]。

3.2 数值模拟研究

大气化学模式是求解描述影响微量气体时空分布的大气物理和化学过程的数学方程组, 主要由物种排放、大气输送、物理化学转化及沉降等物种的循环过程等几部分组成。根据大气化学模式考虑的空间维数不同, 将全球化学模式分为零维、一维、二维和三维模式:零维化学模式是主要用于模拟化学体系在单一均匀气团内的演化过程; 一维模式则不考虑化学物种随经向和纬向的变化, 只能描述化学物种的垂直分布, 其主要优势在于能够快速计算较为详细的化学过程; 二维模式, 仅考虑化学物种随纬度和高度的变化, 通常用于研究经向交换比较迅速的平流层化学及输送过程; 三维化学输送模式, 则全面考虑了化学物种在纬度、经度和垂直高度上的三维空间的化学和输送过程, 因而能够较为准确地描述化学物种在空间的分布和随时间的演变过程。大气化学模式开发的主要目的是:①检验我们对大气过程的理解程度; ②识别重要变量和关键反馈机制; ③解释局地、区域和全球的观测结果。

在大气CO研究方面, 零维、一维大气模式很少使用, 随着计算机技术的不断发展以及人类对全球大气化学过程认识的不断深入完善, 全球三维大气化学传输模式的设计更为全面地考虑了控制大气化学过程的主要因子和关键过程, 且逐渐应用到全球大气CO研究之中。其最终目标是发展成为与大气、陆面、生态和海洋等分量模式相互耦合的地球系统模式, 表1为主要的三维大气传输模式类型。

表1 全球主要的三维大气传输模式 Table 1 Main global three-dimensional atmospheric transmission mode
4 国内外研究现状
4.1 观测研究方面

在大气CO的观测研究方面, 国外研究起步较早, 在不同空间尺度上的观测研究都取得了诸多成果:如Velazco等[28]于2007年运用FTIR对南极、北极和中纬度地区进行了长时间序列的CO浓度监测对比, 并对实地监测数据、大气模式模拟值的变化趋势进行了结果精度的对比分析。Ou-Yang等[29]于2009年在中国台湾中部的鹿林大气基准站(实验室)进行了为期18天的连续测量, 针对真空紫外共振荧光(VUV-RF), 气相色谱法— 原气体检测(GC/RGD)和非色散红外光谱法(NDIR)3种分析系统进行了监测结果对比, 发现调校后的3种仪器观察结果高度一致。利用遥感技术, 国外进行了很多关于全球和区域的大气CO研究:Edwards等[30]利用Terra卫星反演的CO柱浓度和MODIS反演的气溶胶光学厚度(Aerosol Optical Depth, AOD)分析了北半球对流层的年际变化; Henze等[31]对2003— 2005年SCIAMACHY数据与MOPPIT数据进行了比较分析, 且在2004年两者达到很好的相关性, 并对欧洲、中东、印度和中国CO变化进行了详细分析, 讨论人口密集(包括城市)地区CO的富集; 基于区域研究的有Liu等[32]利用MOPPIT数据对美国西北森林火灾CO的排放进行了评估, 发现研究区域CO的浓度与AVHRR探测到的热点的相关系数R> 0.75; Khlystova等[33]利用SCIAMACHY数据对英国的CO时空分布进行了分析; Choi等[34]基于MOPPIT传感器对2000年4月东北亚地区CO空间分布以及区域污染对CO浓度的影响进行了分析; Buchwitz等[35]基于SCIAMACHY (WFM-DOAS version 0.4和0.5反演算法)对2003年CO数据进行了分析, 发现高浓度的重点分布区域为北京地区以南的广大地区、成都和重庆地区、沈阳周边、海南和珠江三角洲地区, 年平均和季节平均具有很好的代表性。

国内在CO监测方面相比较国外起步较晚, 且目前更多着眼于区域尺度上的研究:如我国瓦里关全球大气本底站于1994年就建立了一套GC-FID连续观测系统, 用于观测本底大气中CH4和CO2的浓度[12]。吉东生等[36]改进了装配有氢火焰离子化检测器的气相色谱仪, 对北京大气CO进行了连续监测。研究结果表明北京大气CO浓度变化受到气象要素与排放源双重控制。金赛花等[37]利用瓦里关大气本底观象台近8年(1994年8月至2002年6月)地面O3连续观测资料, 结合同期CO资料, 对地面O3及CO浓度的特征变化进行了分析, 并与北半球相近高海拔3个站点长期资料进行对比及相关性分析。于大江等[38]运用非色散的红外光度计对位于东北平原的龙凤山区域大气本地站2006年观测的CO浓度也进行了分析。方双喜等[39]利用基于光腔衰荡光谱技术的大气CO监测系统, 于2010年9月至2012年2月在浙江省临安大气本地站进行了大气CO的在线监测。在大气光谱遥感技术利用方面:国内外科学家利用遥感数据对于大气CO的源汇也做了大量的研究工作, 如刘诚等[40]对SCIAMACHY的观测数据进行反演分析, 通过与ASTR的全球火点数据的比较, 分析了全球CO排放源的种类和时空分布特点。同时还选取了中国地区的CO柱浓度分布图, 结合人口密度与煤矿分布, 对中国地区CO排放源进行了初步推断。彭丽等[41]利用MOPPIT卫星数据和全球大气化学模式MOZART-2对中国华北地区的CO进行了评估; 赵春生等[42]利用TERRA/MOPITT仪器测量的2000年3~5月的CO数据, 分析了CO的时空分布特征及其变化趋势, 并且与美国国家海洋大气管理局气候监测与诊断实验室(CMDL/NOAA)在瓦里关站的CO观测结果进行比较和验证; 石麟[43]利用卫星遥感传感器MOPITT以及XP-100便携式可燃气体测定仪, 对大兴安岭林区大气中CO浓度分布特征以及寒温带高纬度多年冻土区土壤中CO浓度分布特征及其主要影响因素进行了探讨性研究, 进一步分析了森林火灾前后大气与土壤中CO变化情况, 揭示了冻土影响下的CO分布的基本特征, 以及森林火灾与可燃气体CO的关系等。

4.2 模拟研究方面

不同类型的大气传输模式对于全球大气CO的研究非常重要, 也成为目前大气CO研究关注的重要问题。国外在大气CO模拟研究方面取得诸多成果:Isabelle等[44]于2001年对在PEM-WEST-B 观测实验期间的亚洲流出物(CO, O3和NHX)输送到太平洋的源、路径和收支状况进行了模拟分析。Duncan等[45]在2004年对1987— 1997年的欧洲污染源输出路径的季节变化率进行了模拟研究。Heald等[46]于2003年对2001年2~4月TRACE-P期间亚洲流出物(CO和O3)越太平洋输送进行了模拟研究。

国内大气模式的数值模拟方取得了诸多成果:张仁健等[47]在运用大气二维模式对全球大气CO浓度变化进行了模拟研究, 模拟了CO, CH4, O3, OH自由基在大气中的长期变化趋势, 结合实际观测资料, 清楚反映了CO浓度变化及其相关气体的变化趋势相关性。刘茜霞等[48]运用MOZART-2和CAM2离线耦合模式系统讨论欧洲地区污染源排放量减少后对东亚地区污染物分布的影响, 重点探讨了污染物的洲际输送问题。

5 研究趋势与建议

从国内外大气CO研究进展和成果可以看出, 目前大气CO的研究工作仍主要集中在利用不同方法对其源、汇的研究, 及对其分布差异和传输运动机理分析上。国外研究人员针对不同研究区时间尺度和空间尺度的差异, 结合不同的研究方法, 在大气CO浓度分布与变化研究方面成果显著。我国在大气CO研究方面, 仍主要停留在固定站点及局部地区的大气CO浓度变化研究方面, 在方法的综合运用和大气CO的全球变化研究方面成果也较少。

未来大气CO的研究将在原有研究问题的基础上更加深入化、综合化和社会化。一方面, 大气CO的研究将更加关注对全球气候变化的影响。在全球范围内, 特别是在特殊区域(海洋、两极地区等)将布设更多的监测站点进行长期的CO监测工作。另一方面, 未来将加强不同研究方法的综合研究, 不同观测方法的对比以及大气数值模式的模拟研究将进一步发展完善。而更重要的, 大气CO的研究将更加社会化, 一方面加强研究全球尺度上的CO污染传输扩散, 为全球污染气体的排放与跨境污染提供预报预警; 另一方面, 未来将更加关注人居环境内CO污染对环境及健康的影响, 并提出相应治理对策。针对目前的研究状况和未来的发展趋势, 国内在大气CO研究方面应进一步开展以下几个方面工作:

(1) 加强实测站点的布设和数据的收集整理。这项工作对于大气CO的研究十分重要, 目前我国大气观测站站点分布较少, 青藏高原、两极等特殊研究区观测站点更是缺乏。所以数据资料在很大程度上存在着监测收集的空白区。因此需要加强实地特殊区域的定点观测站点建设。在有条件的地区进行长时间尺度的大气CO观测。一方面可以得到研究区大气CO的长期变化趋势, 另一方面可以为全球大气CO分布变化研究提供基本的参考数据。另外应更加注重对于青藏高原、南北极等特殊区域的大气观测站点的建设及数据资料的收集整理。

(2) 加强不同遥感方法的综合比较试验。需要加强遥感方法与实地监测、大气模式模拟结果进行对比结合分析, 充分发挥出遥感方法在全球CO监测的优势。目前研究大气CO的大气光谱遥感技术很多, 对于不同方法的适用范围、准确性如何还需要进一步研究。通过分析同一时间尺度的全球大气CO监测结果, 评价不同方法的准确性和适应范围, 从而为大气CO研究提供更加可行的方法和评价结果。

(3) 进一步发展和完善大气化学模式。关注气溶胶粒子时空分布的复杂性和对气候变化的重要性, 在大气化学模式中应更加详细的考虑气溶胶化学过程。要加强大气化学模式与实地监测、遥感方法的对比结合分析。加强对大气CO相关的输送路径和输送机制的问题的进一步探讨, 得出有关结论后需要利用观测试验予以验证。

(4) 加强近地面及室内环境下CO的污染研究。在当前社会对生态环境污染日益关注的背景下, CO作为污染性气体的研究需要更加深入。在城市环境背景下, 需要更加精确地监控城区CO污染源的排放和扩散; 而对于相对落后不发达地区的人居环境(如农村及牧区), 室内CO污染及其扩散更需要我们加强调查与研究。

The authors have declared that no competing interests exist.

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