引用本文
刘军, 于志刚, 臧家业, 孙涛, 赵晨英, 冉祥滨. 黄渤海有机碳的分布特征及收支评估研究. 2015, 30(5): 564-578
Liu Jun, Yu Zhigang, Zang Jiaye, Sun Tao, Zhao Chenying, Ran Xiangbin. Distribution and Budget of Organic Carbon in the Bohai and Yellow Seas. Advances in Earth Science, 2015, 30(5): 564-578  
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黄渤海有机碳的分布特征及收支评估研究
刘军1,2, 于志刚1, 臧家业2, 孙涛2, 赵晨英2, 冉祥滨2,*
1. 中国海洋大学海洋化学理论与工程技术教育部重点实验室,山东 青岛 266100
2. 海洋生态研究中心,国家海洋局第一海洋研究所, 山东 青岛 266061
*通讯作者：冉祥滨(1980-),男,山东夏津人,副研究员,主要从事水环境化学研究. E-mail: rxb@fio.org.cn

作者简介：刘军(1985-),男,湖北宜昌人,博士研究生,主要从事海洋生物地球化学研究.E-mail:liu009liu@sina.com

基金:国家自然科学基金项目“植硅体在河流硅输送中的作用”（编号: 41106072）和“乳山湾外近岸海域低氧现象与底边界层过程研究”（编号: 41376093）资助
摘要

陆架边缘海是陆海相互作用研究中最为关键的区域,也是全球重要的碳储库,在区域物质循环过程中发挥着重要的作用。基于2012年5月和11月对黄渤海海域的综合调查,对该海域水体和沉积物中有机碳的含量与分布进行了分析,并结合相关文献资料对黄渤海有机碳的收支进行了估算。主要结论为：黄渤海溶解有机碳和颗粒有机碳均呈近岸河口区域高、离岸低的分布趋势;有机碳的组成以溶解有机碳为主,颗粒有机碳由海洋自生的有机碳和陆地来源的有机碳组成;黄渤海沉积物有机碳高值区主要分布在河口和泥质区,其组成也是由海洋自生和陆源混合而成,其中渤海以陆源为主,而黄海以海源为主。黄渤海有机碳收支评估表明,有机碳的主要来源为初级生产力产生的有机物,其贡献为(6 760±971) ×104 t/a,占有机碳输入总量的(74±10)%,沉积物再悬浮的通量为(884±200)×104 t/a,东海向黄海输入的通量为(679±107)×104 t/a,河流及陆源输入的通量为(643±63)×104 t/a,大气干湿沉降的通量为(141±39)×104 t/a,其贡献分别占有机碳输入总量的(10±2.2)%,(7.5±1.2)%,(7.0±0.7)%和(1.5±0.4)%;黄渤海有机碳的主要支出为呼吸消耗,其贡献为(5 190±746)×104 t/a,占有机碳输出总量的(57±8.2)%,黄海向东海输出的通量为(2150±370)×104 t/a,有机碳沉积通量为(1 030±225)×104 t/a,有机碳降解通量为(737±191)×104 t/a,其贡献分别占有机碳输出总量的(24±4.1)%,(11±2.5)%和(8.0±2.1)%。有机碳收支评估表明黄渤海有机碳以海洋自生来源为主,且具有潜在碳的“汇”的特性,水体中外源输入和海洋自生有机碳的(1.6±0.3)%埋藏于该海域内。

关键词: 黄渤海; 有机碳; 分布特征; 收支
中图分类号:P72 文献标志码:A 文章编号:1001-8166(2015)05-0564-15
Distribution and Budget of Organic Carbon in the Bohai and Yellow Seas
Liu Jun1,2, Yu Zhigang1, Zang Jiaye2, Sun Tao2, Zhao Chenying2, Ran Xiangbin2
1.Key Laboratory of Marine Chemistry Theory and Technology, Ministry of Education, Ocean University of China, Qingdao 266100, China
2.Research Center for Marine Ecology, First nstitute of oceanography, State Oceanic Administration, Qingdao 266061, China
Abstract

Ocean margin is recognized as a most important area for land-sea interaction and also one of the major sinks of organic carbon, which plays a very important role in global biogeochemical cycles of carbon. Based on the comprehensive investigation in the Bohai and Yellow Seas in May and November, 2012 and other available data, distributions of Dissolved Organic Carbon (DOC), Particulate Organic Carbon (POC) and sedimentary Total Organic Carbon (TOC) were discussed, and fluxes and fates of organic carbon in the Bohai and Yellow Seas were estimated. The results show that DOC is the dominate form of organic carbon in the Bohai and Yellow Seas. DOC and POC distributions show a gradient decline trend from nearshore zone to offshore area, and the components of POC is consisted of both terrestrial and marine matters. High content of TOC in sediments distributes in accordance with estuaries and mud areas. Results of budget of organic carbon show that the major sources of organic carbon is phytoplankton related production with a flux of (6 760±971) ×104 t/a, accounting for (74±10)% of total sources, and then the fluxes of sediment resuspension, input from East China Sea, riverine input and atmospheric deposition are (884±200)×104 t/a, (679±107)×104 t/a, (643±63)×104 t/a and (141±39)×104 t/a, with contribution rates of (10±2.2)%, (7.5±1.2)%, (7±0.7)% and (1.5±0.4)%, respectively. Dominate removal of organic carbon in the Bohai and Yellow Seas are biorespiration with a flux of (5 190±746) ×104 t/a, accounting for (57±8.2)% of organic carbon removal, and then the fluxes of organic carbon output to East China Sea, sedimentation and degradation are (2 150±370)×104 t/a, (1 030±225)×104 t/a and (737±191)×104 t/a, with contribution rates of (24±4.1)%, (11±2.5)% and (8.0±2.1)%, respectively. These indicate that the Bohai and Yellow Seas show a potential sink of organic carbon, and about (1.6±0.3)% of organic carbon from external input and authigenic production is preserved in sediment. Budget indicates that the dominate sources are marine authigenic products, while terrestrial inputs play a minor role in the Bohai and Yellow Seas.

Keyword: Bohai and Yellow Seas; Organic carbon; Distribution; Flux and fate.
1 引言

碳是参与地表生物地球化学循环的基本元素, 其含量的变异及与其它元素的组合特征能反演和预测区域生态环境的变化。近些年来, 全球气候变化以及人文活动对海洋碳循环的影响与响应等环境问题已成为当前海洋科学研究的热点。海洋是碳的重要储存库, 碳总量约为大气的50倍[1], 在大气二氧化碳浓度调节中发挥着重要的作用。陆架边缘海在全球碳循环中发挥着重要的作用, 其也是陆海相互作用研究中最为重要的区域。河流每年向海洋输入0.85× 1015 g碳, 其中有机碳约占40%[2], 并有90%沉积在陆架边缘海[3], 其在维持陆架边缘海高初级生产力和碳输出通量中作用关键[3, 4]; 更为重要的一点, 陆架边缘海有机碳的沉积速率比大洋高出一个数量级[3], 其较高的海洋固碳能力和碳封存潜力对海洋生态系统和全球气候变化具有重要的影响[5]。

陆架区的碳循环是全球碳收支的重要一环, 同时还是全球物质“ 源– 汇” 角色的敏感区。黄渤海作为典型的半封闭型陆架浅海, 其独特的海洋环流体系和充足的河流物质供应为陆– 海界面碳的生物地球化学过程的研究提供了理想的场所, 受到了国内外研究者的广泛关注。以往黄渤海有机碳的研究多是关于水体、悬浮颗粒物和沉积物中有机碳分布特征、来源、河口碳的通量[6, 7]和迁移转化[8]等方面, 而针对有机碳收支的研究相对匮乏。因而, 我们需要对有机碳的来源与收支过程进行研究, 进而确定各界面/环节在边缘海碳循环中的地位。本文根据黄渤海海域的综合调查以及相关的历史资料, 分析了水体和沉积物中有机碳的含量与分布, 评估了黄渤海有机碳的收支; 旨在丰富边缘海碳的循环过程和碳汇的作用机制, 并可为我国东部陆架海环境演化研究提供基础。

2 材料与方法
2.1 样品采集

于2012年春季（5月3 ~ 24日）和秋季（11月2 ~ 20日）搭载 “ 东方红2” 号调查船在黄渤海及长江口邻近海域进行了海洋科学综合调查, 站位分布如图1所示; 采样站位可划分为渤海和黄海两个区域, 以辽东半岛老铁山头至山东半岛蓬莱角连线为界。调查中使用CTD采水器（Seabird 911 CTD Plus）采集水样, 同时获取水体温度与盐度等水文参数。调查项目包括：悬浮颗粒物（SPM）、颗粒有机碳（POC）、溶解有机碳（DOC）和颗粒有机氮（PON）等。另外, 部分站位采用箱式采泥器采集了表层沉积物和柱状沉积物样品（图1a 中标注站号的站位采集柱状沉积物样品）, 用于沉积物中有机碳（TOC）和有机氮（TON）等含量的分析。

现场采集的海水立即通过200 μ m筛绢, 以去除大型浮游动物及残体对实验结果造成的影响。取一定体积的上述水样用孔径0.70 μ m GF/F滤膜（预先用1:1 000 HCl溶液浸泡24 h, 并以Milli-Q水洗至中性, 450 ℃马弗炉中灼烧6h后称重）过滤, 记录水样体积并将膜放入膜盒, 冷冻保存（-20 ℃）, 用于测定水体悬浮颗粒物中POC和PON, 滤液用于测定DOC。现场用箱式采泥器采集表层沉积物, 除去上覆水, 用勺子刮取表层沉积物（0 ~ 1 cm）于密封袋中, 冷冻保存。部分站位在采集表层沉积物的同时, 向箱式采泥器中插入PVC圆管（内径Φ =9 cm）获取柱状沉积物样品, 现场分割取样, 取样间隔为1 cm, 样品装入密封袋中冷冻保存。

图1 黄渤海采样站位与泥质区和流系分布图（泥质区和流系分布重绘自文献[9]）KWC：黑潮支流, ZFCC: 浙闽沿岸流, YSCC: 黄海沿岸流, YSWC：黄海暖流Fig.1 Sampling stations, mud areas and circulation systems in the Bohai and Yellow Seas (Mud areas and circulation systems are from reference [9])KWC: Kuroshio Warm Current; ZFCC: Zhejiang-Fujian Coastal Current; YSCC: Yellow Sea Coastal Current; YSWC: Yellow Sea Warm Current

2.2 样品分析

DOC采用总有机碳分析仪（日本岛津公司, TOC-CCPH型）测定, 分析误差为± 0.005 mg/L, 相对标准偏差小于2%（n=6）。POC和PON采用元素分析仪测定（德国EURO公司, EA 3000型）; 测定前, 将滤膜置于烘箱内（45 ℃）烘72 h以上, 恒重后称重; 之后用5‰ 的HCl溶液洗掉无机态的碳与氮, 再用Milli-Q水清洗掉滤膜上残留的盐酸, 烘干后称重（45 ℃, 72 h）, 上机测试[10]; POC和PON的分析误差分别为± 0.01 mg/L和± 0.003 mg/L, 相对标准偏差均小于10%（n=6）。沉积物样品低温干燥（45 ℃）后研磨过200目筛, 充分混合后取0.3 g左右加入5 mL HCl溶液（1+1）浸泡6 h, 再加入新的HCl溶液直至不再有气泡冒出, 完全反应后离心去掉酸液, Milli-Q水清洗数遍至中性, 低温烘干至恒重后再称重。称取10 mg左右处理后的样品用元素分析仪（德国EURO公司, EA3000型）测定TOC和TON的含量。利用酸洗前后重量差校正得到沉积物样品TOC和TON的百分含量。TOC和TON的分析误差分别为± 0.02%和± 0.005%, 相对标准偏差均小于10%（n=6）[11]。

2.3 收支估算

在进行有机碳收支估算前需要对黄渤海水量收支进行评估, 水量收支的准确性决定了有机碳收支的合理性和准确度。陆源径流输入主要考虑河流, 经统计河流输入到黄渤海的水量（Qriver）为253.8× 109m3/a, 其中长江间接输入到黄海的水量按其入海径流总量的14.1%估算[12]。渤海的降水量和蒸发量分别为44.7× 109m3/a和84.7× 109m3/a[13], 黄海的降水量和蒸发量分别为373.3× 109m3/a和303.3× 109m3/a[13, 14]。黄渤海与其他水体的交换主要考虑黄海与东海的水交换, 黄海与东海之间的水交换主要是东侧北上的黄海暖流（YSWC）、黑潮支流（KWC）和西侧南下的苏北沿岸流（YSCC）（图1）, 其中东海流入黄海的水量（QE）为6 660× 109m3/a, 黄海流入东海水量（QY）为6 985× 109m3/a[12]。将所有输入与输出的水量进行计算（图2）, 黄渤海水体净出入量的余量δ Q= Qriver + Qrain– Qevap + QE– QY =– 41.2× 109m3/a, 其约为黄渤海总水量的0.02 %, 水量收支基本平衡。

图2 黄渤海水量收支（单位：109 m3/a）Fig.2 Water budget in the Bohai and Yellow Seas（unit：109 m3/a）

本文在研究黄渤海水体有机碳的收支模式时仅考虑零维的箱式模型, 即以水体有机碳为核心, 收支估算以有机碳的外源和内源输入（河流输入、大气干湿沉降、海洋自生初级生产力、东海的输入和底质的再悬浮等）以及支出（黄海向东海的输出、沉积埋藏和呼吸消耗等）为主; 对沿岸地下水而言, 以黄河三角洲为例, 整个黄河三角洲地下水输入的贡献量仅为黄河输入量的4.5% ~ 7%[15], 可见地下水输入的贡献相对较小, 而污水排放和海岸带侵蚀等信息又无法获取, 故而忽略它们对黄渤海有机碳收支的贡献。

2.3.1 河流及陆源输入

渤海和黄海沿岸入海河流主要考虑影响较大的河流, 对于缺少有机碳监测的河流, 悬移质泥沙POC含量和颗粒态有机碳通量FPOC用以下经验公式估算[16]：

POC%=-0.16lg(CTSS3)+2.83lg(CTSS2)-13.6lgCTSS+20.3 (1)

FPOC=Crss× POC% (2)

式中：CTSS指河流中含沙量（mg/L）, 该公式适用于泥沙含量CTSS小于2 250 mg/L的河流, 可应用于本文大部分河流颗粒态有机碳的估算。全球河流每年向海洋输送的颗粒有机碳约占河流输送的总有机碳的一半[17], 因此对于缺少有机碳监测数据的沿岸河流, 认定其DOC和POC含量相当, 即DOC入海通量与POC的通量相当。

2.3.2 大气输入

黄渤海大气沉降的研究主要集中在营养盐方面, 有机碳沉降相关数据较少。本文根据长江三角洲临安本底站[18]大气颗粒物中有机碳和硝酸盐的比例, 以及黄海基站千里岩岛干湿沉降数据[12], 估算黄渤海有机碳干湿沉降通量。

2.3.3 黄渤海与东海水体交换

如前文所述, 黄海与东海之间的水交换主要考虑东侧北上的黄海暖流、黑潮支流和西侧南下的苏北沿岸流。根据本研究和东海有机碳相关的文献资料, 以南黄海和东海的DOC和POC多年平均值以及水交换通量为基础估算黄渤海和东海有机碳交换通量。

2.3.4 初级生产力与呼吸消耗

有关黄渤海初级生产力的研究相对较多, 但多数文献资料集中在部分季节或有限区域。为对黄渤海全年的初级生产力有个好的评估, 这里根据1984— 1985年渤海和黄海125° E以西区域的季节性（2月、5月、8月和11月）调查资料[19], 以及利用分级初级生产力模式反演2003— 2005年黄渤海年平均初级生产力[20], 综合确定渤海和黄海真光层平均初级生产力, 以此估算渤海和黄海的初级生产力。呼吸消耗参考魏浩等[21]有关渤海的研究结果, 即呼吸消耗的有机碳占总初级生产力的76.8 %, 以此估算黄渤海有机碳的呼吸消耗总量。

2.3.5 沉积与再悬浮

黄渤海有机碳沉积通量由TOC沉积速率和黄渤海面积所得, TOC沉积速率根据公式（3）进行计算, 式中, RC为TOC沉积速率[g/( m2· a)], CTOC为沉积物表层TOC含量（%）, DR为沉积速率（cm/a）, ρ 为沉积物密度（g/cm3）, rW为含水率（%）。根据黄渤海沉积物TOC的数据以及沉积速率等资料, 计算得到渤海和黄海有机碳的沉积通量。有机碳再悬浮速率（RTOC, g/(m2· d)）由公式（4）所得, 其中沉积物再悬浮速率（Rs）引自张岩松等[22]在黄海夏季青岛至济州岛断面所做的沉降颗粒物垂直通量研究, 其平均值为(130 ± 51) g/(m2· d) (n=4), 再根据黄渤海的面积估算有机碳再悬浮通量。

RC=CTOC× DR× ρ × (1-rw)× 10000 (3)

RTOC=RS× CTOC (4)

3 结果与讨论
3.1 水体有机碳分布特征

3.1.1 溶解有机碳

调查海域DOC的统计结果见表1。春季, 研究区域DOC的变化范围为0.86 ~ 9.54 mg/L, 平均浓度为(2.97 ± 1.63) mg/L。渤海和北黄海DOC表层和底层分布特征一致, 近岸相对较高, 离岸较低, 高值区出现在渤海北侧沿岸和黄河口北侧近岸水域, 低值区出现在渤海海峡以及北黄海冷水团覆盖的区域; 南黄海表层和底层分布差异较大, 表层分布相对均匀, 底层高值区位于长江口北侧低氧区所在位置, 低值区则位于江苏近岸和调查区域东部（图3）。秋季, 研究区域DOC的变化范围为1.49 ~ 8.02 mg/L, 平均浓度为(3.03 ± 1.24) mg/L。黄渤海DOC表、底层分布特征一致, 呈现近岸相对较高、离岸较低的趋势, 高值区位于辽东半岛南侧、鲁苏近岸和南黄海中部海域, 低值区位于渤海中部以及南北黄海交界区域（图3）。

黄渤海DOC的分布呈现显著的季节性和区域性差异, 渤海DOC浓度在春季高于秋季, 而黄海则是春季低于秋季, 黄渤海DOC浓度表层普遍高于底层。黄渤海DOC和盐度显著相关（春季：r=– 0.328, p< 0.01, n=70; 秋季：r=– 0.305, p< 0.05, n=62）, 同时表、底层水体中DOC也显著相关（春季：r=0.425, p< 0.01, n=70; 秋季：r=0.291, p< 0.05, n=62）, 这表明DOC的分布受河流输入和水动力输运的影响较为强烈。水体DOC和SPM之间存在一定的相关性（春季：r=0.333, p< 0.01, n=70; 秋季：r=0.401, p< 0.01, n=62）, 特别是在秋季南黄海中部海域表、底层均存在DOC最大值, 这与之前发现的夏、秋季“ 中层悬浮体最大值” 和叶绿素最大值现象[23]相吻合, 表明DOC的分布还受到生物活动和水— 沉积物界面交换等多方面因素的影响。

表1 黄渤海水体DOC和POC的浓度与范围（单位：mg/L） Table 1 Results of DOC and POC in the Bohai and Yellow Seas in 2012 (unit: mg/L)

3.1.2 颗粒有机碳

调查海域POC的统计结果见表1。春季, 黄渤海POC的变化范围为0.01 ~ 2.48 mg/L, 平均浓度为(0.30 ± 0.30) mg/L。渤海和黄海POC表、底层分布特征一致, 呈现近岸相对较高, 离岸相对较低的分布趋势; 高值区位于渤海北侧近岸、黄河口、山东半岛和长江口邻近水域, 低值区位于渤海中部以及黄海中部深水区域（图4）。秋季, 黄渤海POC的变化范围为0.02 ~ 1.07 mg/L, 平均浓度为(0.25 ± 0.18) mg/L。渤海和黄海POC表、底层分布特征相似, 均呈现近岸相对较高, 离岸较低的分布趋势; 高值区位于渤海西部近岸、黄河口附近水域以及长江口北侧水域, 低值区出现在渤海海峡以及黄海中东部。总体而言, 渤海和黄海POC浓度均春季高于秋季, 渤海POC浓度高于黄海。

POC的分布受陆源输入、初级生产、生物作用和沉积物再悬浮等诸多因素的影响。统计表明, 黄渤海POC和盐度呈显著负相关（春季：r=– 0.328, n=70, p< 0.01, 秋季：r=– 0.318, n=62, p< 0.01）, 冲淡水水体中POC浓度显著高于高盐度海区（图4）; 当SPM < 300 mg/L时, POC和SPM呈显著正相关（春季：r=– 0.391, n=70, p< 0.05, 秋季：r=– 0.554, n=62, p< 0.01）, 当SPM> 300 mg/L时, 河流携带的POC相对含量（POC %）较低, 因而相关性不显著, 这在以往高泥沙含量的河口研究中均有所体现[6, 8]。从图5可以看出, 颗粒有机物中POC和PON的C/N比值（原子比, 下同）分布呈现显著的区域性特点, 低盐度水体C/N变化范围较大, 河流输入的陆源颗粒物C/N相对较高（C/N> 10）, 同时河口区高浓度营养盐的输入有利于浮游植物的生长, 因而也会产生相对较高的海洋自生POC（C/N：6 ~ 9）; 高盐度水体C/N则相对较低, 普遍接近或小于Redfield 比值（106: 16）, 其来源被证实主要为浮游动植物（5 ~ 6）或细菌（C/N：2.6 ~ 4.3）[24]; 利用δ 13C和木质素对有机碳的物源分析也证实了随着盐度的增大, 颗粒态陆源有机物相对于海源颗粒态有机物的贡献逐渐下降[25]。在陆架海域, POC的一个重要来源是沉积物中有机质的再悬浮[26], 这也是黄渤海底层水体POC普遍高于表层水体的原因。从图4可知, 表层高浓度POC主要集中分布于冲淡水, 反映了陆源有机碳与河口高营养化对浮游植物的增殖作用, 而底层部分POC高值区位于高盐度水域, 这很可能是沉积物再悬浮的结果。

图3 黄渤海2012年春季和秋季溶解有机碳的分布图Fig.3 Distributions of dissolved organic carbon in the Bohai and Yellow Seas in 2012

海洋中的有机碳主要以DOC形式存在, 大约占总有机碳的95%以上[27], 对于黄渤海而言, 渤海DOC占总有机碳含量的88.7 % ~ 90.7 %, 黄海DOC占总有机碳的90.8 % ~ 93.8%, DOC在两个海区尽管略低于全球海洋的均值, 但其仍是占绝对优势的有机碳形式; 由于黄河和长江等高泥沙含量河流的输入以及较高初级生产力的影响, 黄渤海POC的浓度和相对比例均高于全球海洋平均值[27]。

图4 黄渤海2012年春季和秋季颗粒有机碳的分布Fig.4 Distributions of particulate organic carbon in the Bohai and Yellow Seas in 2012

3.2 沉积物有机碳分布特征

3.2.1 表层沉积物有机碳

研究区域表层沉积物TOC变化范围为0.04% ~ 0.67%, 平均值为(0.36 ± 0.19)%。沉积物TOC含量的变化幅度较大, 高值区主要分布在渤海泥质区（图1和图6a）、山东半岛南部和长江口, 特别对渤海而言, TOC高值区的分布和渤海泥质区有比较好的吻合（图1和图6b）, 表明沉积物粒径和水动力环境对TOC的保存有一定的影响。

在海洋沉积物研究中经常用碳氮比（C/N）的大小来判断有机物的来源, C/N大于12 的划为陆源有机物, C/N小于8 的划为海源有机物[28]。黄渤海表层沉积物C/N值变化范围为3~16, 平均值为11, 有机碳来源表现为陆源和海源相混合, 且以陆源有机质来源为主; C/N高值主要集中在莱州湾、黄河口和长江口附近, 表明河流径流输入携带的泥沙是沉积物有机碳的主要来源; C/N低值主要分布在渤海泥质区和南黄海中部, 表层沉积物有机碳海相特征较为明显。利用C/N值估算总有机碳中自生有机碳和陆源有机碳[29], 结果表明渤海表层沉积物陆源有机碳约占总有机碳的60%, 说明渤海沉积物中有机物主要受沿岸的河流输入以及工农业生产的影响, 特别是环渤海诸如黄河、海河和辽河等众多河流携带的陆源有机碳成为沉积物有机碳的主要来源; 黄海陆源有机碳约占总有机碳的40%, 沉积物有机碳来源主要为海洋自生。当然这里只是根据C/N比简单估算沉积物有机碳的来源, 事实上以浮游植物初级生产为主的海洋自生有机碳在向底层沉降的过程中, 随着捕食者的摄食消化和微生物的降解, POC的C/N比会不断增大[30], 利用C/N比判断沉积物来源有可能高估陆源的贡献。

图5 黄渤海2012年春季和秋季水体POC、PON、盐度和C/N比值之间的关系（a）春季表层, (b)春季底层, (c)秋季表层, (d)秋季底层Fig.5 Relationship between POC, PON salinity and C/N in the Bohai and Yellow Seas in 2012(a) Surface in spring, (b) Bottom in spring, (c) Surface in autumn, (d) Bottom in autumn

3.2.2 柱状沉积物有机碳

渤海和黄海沉积物中TOC随深度变化的曲线如图7所示。渤海B45, B49和B61站位TOC含量平均值分别为0.37%, 0.25%和0.46%, 黄海B02, H29和H34站位TOC含量平均值分别为0.90%, 0.40%和0.29%, 泥质区站位B02, B45, B61和H29的TOC含量高于非泥质区（P< 0.01）; 长江口E01站位TOC含量相对较高, 平均值为0.74%。渤海3个站位TOC的垂向分布变化较大, 特别在20 cm以上, 沉积物TOC含量垂向分布变化更为剧烈; 黄海3个站位TOC的剖面分布变化则表现得比较稳定, TOC随深度变化较小, 表明其所处的沉积环境较为稳定; 长江口E01站位有机碳含量在10 cm以上呈现随着深度增加而显著降低的趋势, 而在10 ~ 20 cm深度有机碳垂向分布却随深度升高, 并在20 cm处存在较高含量的有机碳, 反映了长江口复杂的沉积环境以及外源输入对有机碳埋藏的影响。

沉积物柱状样中TOC与TON均呈现显著或极显著相关, 表明其具有相似的来源。沉积物中TOC与TON的C/N比值随深度的变化趋势如图7所示, 渤海3个站位C/N变化范围分别为6.7 ~ 49.6, 3.6 ~ 27.7和6.5 ~ 65.1, 平均值分别为15.5, 11.3和13.3, 表明沉积物有机碳来源于陆源输入和海洋自生的混合, 其中B49沉积物中的有机碳主要来自水体中的浮游植物, 而B45和B61则主要来自于陆生高等植物。黄海3个站位C/N变化范围分别为7.8 ~ 10.9, 5.6 ~ 14.2和3.5 ~ 15.5, 平均值分别为9.7, 9.9和9.1, 沉积物有机碳均主要来源于水体中的浮游植物。E01站位C/N变化范围为9.3~40.7, 平均值为19.2, 沉积物有机碳可能主要来源于长江输入携带的陆源高等植物, 另外该站位C/N值变化较大, 这可能与复杂水文地质环境有关。

图6 黄渤海2012年春季和秋季表层沉积物有机碳的分布（水深分布根据船载测深仪所测数据描绘）Fig.6 Horizontal distribution of total organic carbon in the surface sediment of the Bohai and Yellow Seas (The distribution of depth is described from data by depth sounder)

3.3 有机碳的收支

3.3.1 河流及陆源输入

黄渤海主要入海河流径流量、输沙量和有机碳通量如表2所示, 其中长江黄河入海有机碳通量直接引用文献资料, 其他河流根据公式(1)和(2)估算得到。经统计, 河流每年输入到黄渤海的有机碳通量为(1 210 ± 240)× 104 t, 入海河流有机碳主要以颗粒态有机碳为主, 占79%, 高于世界河流的50% [17], 这是因为黄河、长江等高泥沙含量河流中POC浓度高于DOC所致。全世界河流有机碳入海通量为462× 106 t/a[31], 黄渤海沿岸河流贡献量为2.6%。长江间接流入黄海的水量约占其入海径流总量的14.1% [12], 以此估算, 河流输入到黄渤海的有机碳通量为(643 ± 63)× 104 t/a, 东海的陆源输入通量为480× 104 t/a [32], 二者处于同一个数量级上。长江间接输入和黄河直接输入到黄渤海的有机碳总量（540× 104 t/a）占入海河流输送总量的84%, 表明长江和黄河是黄渤海河流来源有机碳的主要提供者。

3.3.2 大气输入

黄海硝酸盐的大气干湿沉降通量为12.4× 109mol/a[12], 再根据长江三角洲临安本底站大气颗粒物中有机碳和硝酸盐的摩尔比（6.9）[18]类比估算得到黄海有机碳大气干湿沉降通量为(117 ± 32.0)× 104t/a, 渤海与黄海干湿沉降速率相似, 根据渤海与黄海的面积比例, 估算渤海有机碳的干湿沉降通量为(23.8 ± 6.5)× 104t/a, 则黄渤海有机碳的大气干湿沉降通量为(141 ± 39)× 104t/a。

3.3.3 黄渤海与东海水体交换

由表3而知, 东海水体有机碳（DOC+POC）的平均浓度为(1.02 ± 0.16) g/m3, 本研究中南黄海水体有机碳的平均浓度为(3.08 ± 0.53) g/m3, 再根据黄海和东海的水交换通量, 估算得到东海流入黄海的有机碳为(679 ± 107)× 104t/a, 黄海流入东海的有机碳为(2 150 ± 370)× 104t/a, 则黄海向东海净输出的有机碳为(1 470 ± 477)× 104t/a。

图7 渤海、黄河和长江口柱状样沉积物中有机碳含量和C/N比剖面变化Fig.7 Vertical profiles of TOC and C/N ratio in the sediment cores of the Bohai and Yellow Seas and Changjiang Estuary

表2 黄渤海主要入海河流有机碳通量 Table 2 River discharges and organic carbon fluxes from the major rivers to the Bohai and Yellow Seas
表3 黄海、渤海和东海水体有机碳的含量 Table 3 Contents of organic carbon in the Bohai Sea, Yellow Sea and East China Sea

3.3.5 沉积与再悬浮

根据黄渤海表层沉积物TOC的数据以及相应的沉积物速率资料（表4）, 由公式（3）估算得到渤海和黄海有机碳的沉积通量为(1 030 ± 225)× 104t/a。海洋有机碳的垂直迁移以POC形式为主, 全球每年海洋表层光合作用产生大约1 000× 108t的有机碳, 约有5% ~ 15%输送到大洋深层[43], 本文中有机碳沉积量约为光合作用产生有机碳总量的15%, 二者处在同一数量级上。渤海和黄海表层沉积物向水体再悬浮的颗粒有机碳通量为(884 ± 200)× 104t/a。一般底层水体颗粒物主要来源于沉积物的再悬浮, 如黄海海域夏季底层沉降颗粒物再悬浮比率高达90% ~ 96%[22], 缅因湾约旦海盆底层水体POC约有82%来源于水— 沉积物界面的再悬浮[44], 根据本文再悬浮通量和沉积通量估算得到黄渤海水体沉降的POC约有86%将以再悬浮的形式进入水体。

沉积通量与再悬浮通量之差即为净埋藏通量, 渤海和黄海有机碳净埋藏通量为146× 104t/a, 这里仅简单估算了POC的沉积与再悬浮, 忽略了DOC这一部分。事实上, 生物泵导致的POC向深海的输送是十分有限的, 到达海底埋葬的有机碳量大约只有海洋初级生产力的0.1%, 绝大部分POC在沉降途中被降解呼吸转化成CO2[45, 46]; 从有机碳净埋藏量与初级生产力的对比来看, 结果显示黄渤海最终保存的有机碳总量为海洋初级生产力的2.2%, 比深海大洋高1个数量级, 表明近海有机碳埋藏效率高于深远海。

表4 黄渤海有机碳沉积通量和再悬浮通量 Table 4 Fluxes of sedimentation and re-suspension of organic carbon in the Bohai and Yellow Seas

3.3.6 收支模型

根据黄渤海有机碳收支的概念模型, 得到黄渤海有机碳的各主要过程的通量（图8）。对黄渤海而言, 河流输入到黄渤海的有机碳通量为(643 ± 63)× 104t/a, 占黄渤海水体有机碳来源的(7.0 ± 0.7)%; 有机碳大气干湿沉降通量为(141 ± 39)× 104t/a, 贡献率为(1.5 ± 0.4)%; 初级生产力为(6 760 ± 971)× 104t/a, 贡献率为(74 ± 10)%; 沉积物向水体再悬浮的有机碳通量为(884 ± 200)× 104t/a, 贡献率为(10 ± 2.2)%; 东海向黄海输入的有机碳为(679 ± 107)× 104t/a, 贡献率为(7.5 ± 1.2)%。对黄渤海水体有机碳的支出而言, 呼吸消耗为(5 190 ± 746)× 104t/a, 贡献率为(57 ± 8.2)%; 有机碳的沉积通量为(1 030 ± 225)× 104t/a, 贡献率为(11 ± 2.5)%; 黄海向东海输出的有机碳为(2 150 ± 370)× 104t/a, 贡献率为(24 ± 4.1)%。海洋碳循环是一个复杂的过程, 除了颗粒碳沉降这个快通道外, 还存在惰性溶解有机碳转化这个慢通道[46], 因而在估算黄渤海碳收支时必然要考虑长时间尺度碳的转化和存储过程。渤海与黄海有机碳收支估算结果显示, 在不考虑有机碳降解的前提下, 水体有机碳净余量约(737± 191)× 104t/a, 为水体总有机碳储量的(13 ± 3.4)%, 除了模型统计的误差外, 有机碳的降解转化（生物降解和光化学氧化等）理应考虑其中, 而在一些河口海湾地区, 上述过程是海洋有机碳消耗的重要途径[52, 53]。假设净余的有机碳全部被生物降解, 估算得到黄渤海有机碳的降解速率为(404 ± 105) mg/(m3· a), 而大洋的有机碳降解速率为(0.1~173) mg/(m3· a)[54], 相对于大洋, 黄渤海水体有机碳浓度更高, 且以陆源和新生的活性或半活性有机碳为主, 因而具有相对较高的有机碳降解速率。另外从有机碳的沉积通量和净埋藏通量来看, 黄渤海每年沉降到沉积物中的有机碳高于外源性有机碳（河流输入和干湿沉降）的贡献量, 表明黄渤海由于具有高的碳生产力和埋藏效率, 表现出潜在碳的“ 汇” 的特性; 水体中外源输入和海洋自生的有机碳约(1.6 ± 0.3)%最终埋藏于该海域内; 很显然, 陆源有机碳由于多为“ 老碳” [55], 相对海洋自生有机碳, 在向外海输送或沉降的过程中, 更容易保存和积累下来, 这也是物源分析中沉积物陆源有机碳比例远高于水体有机碳的比例的缘故之一。

图8 有机碳在渤海和黄海的收支（单位：104t/a）Fw：河流输入有机碳通量, Fa：大气干湿沉降有机碳通量, Fp：初级生产力有机碳通量, Fr：呼吸消耗有机碳通量, Fs：有机碳沉积通量, FSr：沉积物再悬浮有机碳通量, FY：黄海输入东海的有机碳通量, FE：东海输入黄海的有机碳通量, Fd：有机碳降解通量Fig. 8 Flux and fate of organic carbon in the Bohai and Yellow Seas (unit: 104t/a)Fw: River input, Fa: Atmospheric precipitation, Fp: Primary production, Fr: Respiration, Fs: Sedimentation, FSr: Sediment resuspension, Fd: Degradation, FY: Water exchange from Yellow Sea, FE: Water exchange from East China Sea

4 结论

春季黄渤海水体DOC的变化范围为0.86 ~ 9.54 mg/L, 平均浓度为(2.97 ± 1.63) mg/L; 秋季DOC的变化范围为1.49 ~ 8.02 mg/L, 平均浓度为(3.03 ± 1.24) mg/L。春季黄渤海水体POC的变化范围为0.01 ~ 2.48 mg/L, 平均浓度为(0.30 ± 0.30) mg/L; 秋季POC的变化范围为0.02 ~ 1.07 mg/L, 平均浓度为(0.25 ± 0.18) mg/L。DOC和POC均呈近岸河口区域高、离岸低的分布趋势, POC由海洋自生和陆源输入的有机质共同组成。

黄渤海表层沉积物中TOC含量变化范围为0.04% ~ 0.67%, 平均值为(0.36 ± 0.19)%, 高值区主要分布在河口区和泥质区。黄渤海TOC由海洋自生和陆源混合组成, 其中渤海以陆源为主, 黄海以海源为主。

黄渤海有机碳收支评估表明, 有机碳的主要来源为初级生产力产生的有机物, 其贡献为(6 760 ± 971) × 104 t/a, 占有机碳输入总量的(74± 10)%, 沉积物再悬浮的通量为(884 ± 200)× 104 t/a, 东海向黄海输入的通量为(679 ± 107)× 104 t/a, 河流及陆源输入的通量为(643 ± 63)× 104 t/a, 大气干湿沉降的通量为(141 ± 39)× 104 t/a, 其贡献分别占有机碳输入总量的(10 ± 2.2)%、(7.5 ± 1.2)% 、(7.0 ± 0.7)%和(1.5 ± 0.4)%; 黄渤海有机碳的主要支出为呼吸消耗, 其贡献为(5 190 ± 746)× 104 t/a, 占有机碳输出总量的(57 ± 8.2)%, 黄海向东海输出的通量为(2 150 ± 370)× 104 t/a, 有机碳沉积通量为(1 030 ± 225)× 104t/a, 有机碳降解通量约为(737 ± 191)× 104t/a, 其贡献分别占有机碳输出总量的(24 ± 4.1)%、(11 ± 2.5)%和(8.0 ± 2.1)%。有机碳收支评估表明黄渤海具有潜在碳的“ 汇” 的特性, 水体中外源输入和海洋自生的有机碳约(1.6 ± 0.3)%埋藏于该海域内。

The authors have declared that no competing interests exist.

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