引用本文
赵欣, 施光海, 张骥. 岩石圈地幔中的金刚石及其矿物包裹体的研究进展. 30(3): 310-322
Zhao Xin, Shi Guanghai, Zhang Ji. Review on Lithospheric Diamonds and Their Mineral Inclusions. Advances in Earth Science, 30(3): 310-322  
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岩石圈地幔中的金刚石及其矿物包裹体的研究进展
赵欣, 施光海, 张骥
中国地质大学（北京）珠宝学院,北京 100083

作者简介：赵欣（1975-）,女,北京人,讲师,主要从事地幔矿物、岩石研究.

基金:国家自然科学基金青年基金项目“华北克拉通金伯利岩中金刚石及其矿物包裹体研究”（编号：41302031）; 中央高校基本科研业务费专项资金项目“山东蒙阴金伯利岩中金刚石及其矿物包裹体研究”（编号：2652011269）资助
摘要

金刚石及封存于其中的矿物包裹体对于研究金刚石的成因以及古老岩石圈地幔、超深地幔的性质和地幔过程具有重要的研究意义,是国内外地质学家们的研究热点。大多数金刚石来源于岩石圈地幔,根据包裹体相对于寄主金刚石形成的时间可分为先成包裹体、同生包裹体和后生包裹体,包裹体属于哪种类型直接关系到数据所代表的意义,根据包裹体源区的岩石类型,通常将包裹体分为P/U型和E型,介绍了2种类型包裹体包含的矿物种类,并对出现较多的橄榄石、单斜辉石、斜方辉石、石榴石、铬铁矿和硫化物包裹体的矿物学特征进行了详细描述,归纳了金刚石及其矿物包裹体的主要研究方向：包裹体矿物的化学成分、金刚石的碳同位素组成、金刚石形成的温度、压力及年龄,综述了克拉通岩石圈地幔金刚石及其矿物包裹体的成因,总结了我国金刚石中包裹体的研究成果,分析了国内研究工作与国际上的差距。

关键词: 金刚石; 矿物包裹体; 岩石圈地幔
中图分类号:P578.1+6 文献标志码:A 文章编号:1001-8166(2015)03-0310-13
Review on Lithospheric Diamonds and Their Mineral Inclusions
Zhao Xin, Shi Guanghai, Zhang Ji
School of Gemmology, China University of Geosciences, Beijing, 1000083
Abstract

Diamonds and their mineral inclusions are valuable for studying the genesis of diamonds, the characteristics and processes of ancient lithospheric mantle and deeper mantle. This has been paid lots of attentions by geologists both at home and abroad. Most diamonds come from lithospheric mantle. According to their formation preceded, accompanied or followed crystallization of their host diamonds, mineral inclusions in diamonds are divided into three groups: protogenetic, syngenetic and epigenetic. To determine which group the mineral inclusions belong to is very important because it is vital for understanding the data’s meaning. According to the type of mantle source rocks, mineral inclusions in diamonds are usually divided into peridotitic (or ultramafic) suite and eclogitic suite. The mineral species of each suite are described and mineralogical characteristics of most common inclusions in diamonds, such as olivine, clinopyroxene, orthopyroxene, garnet, chromite and sulfide are reviewed in detail. In this paper, the main research fields and findings of diamonds and their inclusions were described: ①getting knowledge of mineralogical and petrologic characteristics of diamond source areas, characteristics of mantle fluids and mantle dynamics processes by studying the major element and trace element compositions of mineral inclusions; ②discussing deep carbon cycle by studying carbon isotopic composition of diamonds; ③determining forming temperature and pressure of diamonds by using appropriate assemblages of mineral inclusions or single mineral inclusion as geothermobarometry, by using the abundance and aggregation of nitrogen impurities in diamonds and by measuring the residual stress that an inclusion remains under within a diamond ; ④estimating the crystallization ages of diamonds by using the aggregation of nitrogen impurities in diamonds and by determine the radiometric ages of syngenetic mineral inclusions in diamonds. Genetic model of craton lithospheric diamonds and their mineral inclusion were also introduced. In the end, the research progress on diamonds and their inclusions in China and the gap between domestic and international research are discussed.

Keyword: Diamond; Mineral inclusion; Lithospheric mantle.
1 引言

人类对于地球深部的认识主要是通过间接的手段— — 高温高压实验、地震波数据和天体化学研究[1]。而各类火山岩及其所携带的地幔捕掳体/捕掳晶、金刚石及其中的矿物包裹体是我们可以用来研究深部地质的直接对象, 尤其是金刚石中的矿物包裹体, 是可以用来研究超深地幔性质[1]、确定金刚石源区矿物组成和物理、化学条件的唯一途径[2]。此外, 金刚石是自然界最具化学惰性的矿物, 可以上亿万年保持亚稳定状态, 封闭在其中的矿物包裹体不会随寄主金刚石所处环境温度、压力的变化而达到新的化学平衡（但不排除包裹体自身的化学、物理重平衡）, 也不易与周围的岩浆发生反应而受到后期的改造作用[3]。因此, 金刚石中的大多数包裹体通常被认为是代表地球演化早期地球深部特征的独一无二的原始样品, 可以为研究金刚石的成因及古老岩石圈地幔及超深地幔的性质和地幔过程提供可靠的、价值很高的信息, 具有重要的研究意义。Harris[4]预言金刚石中的包裹体四十年后仍然会是研究的热点。

20世纪之前就有对金刚石中包裹体的报道, 但多为推测性的研究。直到1953年, Mitchell和Giardini首次利用X射线衍射技术准确确定了包裹体矿物的种类, 1968年, Meyer首次利用电子探针技术测定了矿物包裹体的化学成分, 1977年, Dhamelincourt和Schubnel利用拉曼光谱技术成功鉴定了金刚石中的矿物包裹体[3], 才使这项研究逐步定量化。近些年来, 又有红外光谱、阴极发光、ICP-MS、SIMS等现代测试技术不断被用于对金刚石及其包裹体的研究, 使研究工作更加科学、严谨、有效。

金刚石是自然界硬度最高的矿物, 其中的矿物包裹体很小（通常为0.1~0.2 mm, 很少能达到0.5 mm[3]）, 因此很难通过常规的方法获得。早期研究通常是在机械破碎或燃烧金刚石后通过非常细致的筛选来得到包裹体[5~8]。燃烧法会使包裹体中的Fe2+转变成Fe3+, 虽说这并不会影响电子探针分析结果, 且Taylor等[9]指出燃烧法不会导致硅酸盐包裹体其他元素含量发生明显变化, 但是这2种方法仍不可避免的会破坏到包裹体, 并改变包裹体周围的压力。现代测试技术的发展, 使得原位研究（不将包裹体取出, 而是将其抛磨至金刚石表面后进行测试）成为可能[10~13], 大大提高了数据的准确性和应用价值。

早期的研究对象主要是来自岩石圈地幔的金刚石及其包裹体, 形成深度大多为140~200 km[1]; 自20世纪80年代末期, 在金刚石中陆续发现了来源于软流圈、过渡带和下地幔的包裹体, 研究者们将其称为超深包裹体[14], 至少可以延伸到700 km[1]。Stachel等[2]对世界各地3 145粒金刚石中的包裹体数据进行了统计, 其中来源于岩石圈地幔的金刚石占90.4%。本文主要对这部分金刚石及其中包裹体的研究进展进行综述。

2 金刚石中矿物包裹体的分类
2.1 根据包裹体与寄主金刚石形成的先后顺序分类

金刚石中有多种矿物包裹体, 根据包裹体相对于寄主金刚石的形成时间可以分为：①先成包裹体：包裹体矿物在被寄主金刚石捕获前已经结晶; ②同生包裹体：包裹体矿物与寄主金刚石同时结晶形成; ③后生包裹体：包裹体形成于寄主金刚石结晶之后或者在金刚石形成之后发生了改变。金刚石形成之后如果产生裂隙, 就可以将包裹体与金刚石表面连通, 从而使包裹体发生次生变化而成为后生包裹体[15]。后生包裹体通常是由于流体或熔体沿金刚石裂隙渗入而形成, 它们可以形成于地幔, 也可以形成于金伯利岩上升途中, 还可以形成于金伯利岩侵位于地壳之后[2]。

因此, 判断包裹体的类型非常重要, 因为这直接关系到包裹体数据所代表的意义。根据金刚石中有没有裂隙或愈合裂隙（通过阴极发光图像可快速判断）可以判断包裹体是不是后生包裹体[15]。先成包裹体和同生包裹体的区分比较困难, 目前主要是根据包裹体的晶形来判断：同生包裹体矿物无论本身属于哪个晶系, 通常表现出立方— 八面体的外形, 这是由于寄主金刚石的限制; 先成包裹体则通常具有矿物本身固有的外形[2]。Wiggers等[15]利用3D阴极发光图像（3D-CL）和电子背散射衍射图像(EBSD)探讨了产于俄罗斯雅库特乌达奇纳亚金伯利岩筒的一粒金刚石与其中的铬铁矿包裹体形成的先后顺序, 认为这种技术和方法是判断金刚石中的矿物包裹体是先成包裹体还是同生包裹体的有效手段。

2.2 包裹体的成因分类及矿物种类

根据包裹体源区主要的岩石类型, 通常将岩石圈地幔金刚石中的包裹体分成2种类型：一类是橄榄岩型或超镁铁岩型, 又称为P型或U型; 另一类是榴辉岩型, 又称为E型[3]。Stachel等[2]又阐述了更细的分类, 将其分为3种类型：①橄榄岩（超镁铁岩）型, 又可细分为方辉橄榄岩型、二辉橄榄岩型和单辉橄榄岩型; ②榴辉岩型; ③二辉岩型。P型和E型包裹体可以根据石榴石包裹体的化学成分较好地区分：绝大部分P型石榴石的Cr2O3> 1%[16]; 还可以根据单斜辉石包裹体的Cr#(100Cr/（Cr +Al）)进行区分, 多数E型包裹体Cr#< 7, 多数P型包裹体, 尤其是二辉橄榄岩型包裹体Cr#> 10[2]。二辉岩型包裹体并没有明确的定义, 通常用来表示P型和E型之间的过渡型石榴石和辉石包裹体。因此, 二辉岩型包裹体包括低Mg#的“ P型” 包裹体和与斜方辉石共生的“ E型” 石榴石和单斜辉石包裹体[2]。确定包裹体是二辉岩型而不是榴辉岩型的依据是包裹体具有较高的Mg#和Cr#, 对于石榴石包裹体, 还表现为较低的Ca含量（< 6 %）[17]。目前的大多数文献中, 对岩石圈地幔包裹体的矿物组合类型仍采用的是二分法。

橄榄岩型或超镁铁岩型包裹体包含的矿物有：镁橄榄石、顽火辉石、透辉石、铬镁铝榴石、铬铁矿、镁钛铁矿、硫化物、锆石、金刚石、自然铁等。

榴辉岩型的包裹体包含矿物有：绿辉石、镁铝— 铁铝榴石系列的石榴石、蓝晶石、透长石、柯石英、金红石、红宝石、钛铁矿、铬铁矿、硫化物、金刚石等。

通常, 这2种类型的包裹体不同时出现在同一个金刚石晶体中。但是, 也有一些例外的情况, 即在同一个金刚石中存在2种类型的包裹体, 非洲、美国、澳大利亚、中国产出的金刚石中都有过此种报导[18, 19, 20, 21, 22]。表1为克拉通岩石圈中常见硅酸盐和氧化物矿物包裹体的数量对比。

表1 克拉通岩石圈中常见硅酸盐和氧化物矿物包裹体的数量对比[2] Table 1 Abundance of common silicate and oxide inclusions in cratonic lithospheric diamonds[2]
3 金刚石中出现较多的矿物包裹体的特征
3.1 橄榄石

金刚石中的橄榄石包裹体通常为无色的镁橄榄石, 呈立方— 八面体形态, Mg#高且变化范围较小, 多为91~95[3]。其中, 方辉橄榄岩型橄榄石包裹体的Mg#大多在90.2~95.4, 二辉橄榄岩型橄榄石包裹体的Mg#大多在90.1~93.6, 这与方辉橄榄岩源区更加亏损一致[2]。Meyer[3]指出：金刚石中橄榄石包裹体的Cr含量很高, 与超镁铁质捕掳体中的橄榄石非常不同。但是, Stachel[2]认为：尽管橄榄石包裹体的Cr平均含量相对较高（Cr2O3最高含量为1.36%, 平均含量为0.07%）, 但是大部分（90%以上）橄榄石包裹体的Cr2O3含量仍低于0.1%。从这个角度看, 与捕掳体中镁橄榄石的Cr含量又是相似的。Meyer[3], Boyd[23]指出, 橄榄石包裹体中的部分Cr可能以Cr2+形式存在, 这与结晶于高温和低氧逸度的环境有关[23, 24], 也是导致橄榄石包裹体Cr含量较高的原因之一[2, 23]。目前关于金刚石中橄榄石包裹体的报导中, 40%进行过Na含量分析, Na2O含量为0.02%~0.04%; 方辉橄榄岩型橄榄石包裹体的Na2O含量除了一个例外（Panda的橄榄石包裹体的Na2O含量为0.23%）, 没有高于此范围的[2]。

3.2 斜方辉石

金刚石中的斜方辉石包裹体通常无色, 但是如果包裹体较大, 可呈淡黄色/绿色色调[2]。多数包裹体富镁, Mg#在91~95之间; 少数斜方辉石包裹体Fe含量相对较高, Mg#在77~93之间, 这种包裹体基本都出自产于Orapa的金刚石。Ca含量普遍较低, 如果与单斜辉石包裹体共存, Ca含量会稍高一些[3], 而与石榴石包裹体共存时, Al含量会升高[2]。其他元素含量与石榴石二辉橄榄岩中的斜方辉石相似; 但是高于方辉橄榄岩中的斜方辉石。具体来说, 包裹体斜方辉石与二辉橄榄岩中的斜方辉石相比, TiO2, Na2O和Li含量较低, NiO和Cr2O3含量较高[3]。可以通过Mg#和Na, Ti的含量来区分斜方辉石包裹体的类型：橄榄岩型的斜方辉石包裹体非常富Mg（95%的Mg#为92~97）, 而二辉岩型的斜方辉石基本上Mg#< 86, Na2O> 0.25 %, TiO2> 0.12 %[2]。

3.3 单斜辉石

金刚石中的单斜辉石包裹体有透辉石（P型）和绿辉石（E型）2种, 虽然是单斜晶系, 但常呈立方— 八面体形态。在澳大利亚东南的金刚石中还有一种富Ca的透辉石, 在辉石Ca-Mg-Fe三角图上, 落在透辉石— 钙铁辉石的交界线上, 形成了透辉石向绿辉石的过渡[3]。

典型的P型单斜辉石包裹体是祖母绿色的铬透辉石, 80%包裹体的Cr2O3含量为0.6~2.4%, Mg#高（92.5~93.5）; E型单斜辉石包裹体含有10%~60%的硬玉组分, 大多数（90%以上）为淡绿色的绿辉石, Mg含量相对P型单斜辉石包裹体较低（Mg#< 85）, Cr含量也较低（Cr2O3< 0.4%）[2], Na2O和Al2O3含量高于透辉石[3]。但是, 也有少数P型单斜辉石包裹体的Cr2O3含量< 0.4%, 与低Al的E型单斜辉石包裹体重叠, 但是根据P型单斜辉石包裹体较高的Cr/Al值还是可以区分。2种类型的单斜辉石包裹体都含有一定量的Na2O(高的可达6%~11%)。在E型单斜辉石包裹体中, Na存在于硬玉组分中, 而在P型单斜辉石包裹体中, Na存在于钠铬辉石中。在富Al的E型单斜辉石包裹体中, Al含量通常大于Na含量, 指示了契尔马克分子的存在。2种类型的单斜辉石包裹体中都曾出现过较高含量的K2O(> 0.5%), 且在E型中更常见。K2O的出现与源区成分和高压有关, 其压力范围超出了金刚石的稳定区域[2]。

3.4 石榴石

金刚石中的石榴石包裹体有酒红色的铬镁铝榴石包裹体（P型）和橙色— 红色的镁铝— 铁铝榴石包裹体（E型）2种[3]。

铬镁铝榴石包裹体MgO含量非常高, 绝大多数Mg#> 83, Cr2O3含量也很高（平均值分别为方辉橄榄岩型：8.3%, 二辉橄榄石型：7.4%, 二辉岩型1.33%）, CaO（平均值分别为方辉橄榄岩型：2.28%, 二辉橄榄石型：5.78%, 二辉岩型4.12%）和FeO（平均值分别为方辉橄榄岩型：5.56%, 二辉橄榄石型：6.56%, 二辉岩型12.81%）含量较低。TiO2含量范围变化较大, 方辉橄榄岩型的最大值为1.07 %, 二辉橄榄岩型的最大值为0.74%。以0.04%作为高Ti和低Ti石榴石的分界线, 则71%方辉橄榄岩型石榴石属于低Ti型, 而74%二辉橄榄岩型石榴石属于高Ti型[2]。

镁铝— 铁铝榴石包裹体的MgO含量较低, Mg#在9~81之间, 平均为54; CaO和FeO含量较高（CaO平均值为9.84%; FeO平均值为16.04%）。Cr2O3的含量通常较低, 79%的包裹体Cr2O3含量< 0.1 %, 98%的包裹体Cr2O3含量< 0.4 %。Cr2O3含量> 0.4 %的石榴石包裹体在成分上向二辉岩型包裹体过渡, 尤其是具有和二辉岩型石榴石包裹体相似的低Na（Na2O平均为0.09 %）、高Mg#（平均为70）特征[2]。

3.5 铬铁矿

大多数为极富铬的镁铬铁矿（Cr2O3约为65%）, 化学成分介于FeCr2O4（铬铁矿）— MgCr2O4（镁铬铁矿）之间[3], 不透明, 深樱桃红色[2]。金刚石中存在尖晶石类矿物包裹体与克拉通橄榄岩的高Cr/Al有关。根据实验数据[25]可以预测在金刚石稳定区域, 只有Cr#（100Cr/Cr+Al）> 80的尖晶石类矿物才能在方辉橄榄岩和二辉橄榄岩中稳定存在。从自然界样品中获得的数据与这个预测吻合：只有2%包裹体的Cr#< 80。Cr#明显低于80的尖晶石类矿物不能与斜方辉石和石榴石共存, 只能来源于纯橄岩环境。尖晶石类矿物极少与石榴石共存, 因此金刚石中绝大多数镁铬铁矿包裹体属于哪种类型不能确定。在少数能确定类型的镁铬铁矿包裹体中, 方辉橄榄岩型占绝大多数（约92%）, 既反映了方辉橄榄岩型的金刚石比较丰富, 也反映了方辉橄榄岩型源区较高的Cr/Al更利于铬铁矿结晶。镁铬铁矿包裹体表现出较宽范围的Mg#, 95%样品的Mg#为60~80。这既反映出源区成分的不同, 也与结晶温度有关（控制橄榄石中Fe和Mg的比例）。镁铬铁矿包裹体中的Fe既有Fe2+也有Fe3+, Fe3+最高可达45%[2]。

3.6 硫化物

硫化物包裹体是金刚石包裹体中数量最多的[2, 26]。金刚石中的硫化物包裹体通常分布在金刚石中其他固体包裹体矿物（通常是橄榄石）周围放射状的裂隙中[3], 由于它们位于裂隙的中心, 经常因全反射作用而呈现无色或白色, 但是当被取出后, 则可以看到似黄铜矿的黄色[2]。常见的硫化物包裹体有磁黄铁矿、镍黄铁矿、黄铜矿和黄铁矿。

金刚石中的硫化物包裹体在被捕获时通常是Fe-Ni-S一硫化物固溶体, 还含有少量Cu。因为金刚石与硫化物包裹体的热延展性非常不同, 包裹体被捕获后, 会在金刚石内部造成一系列放射状裂隙, 使空间增大, 当温度降低时, 固溶体就会发生出溶, 形成由几种细小颗粒矿物组成的硫化物矿物集合体（磁黄铁矿+镍黄铁矿+黄铜矿+黄铁矿）。因此, 在运用硫化物包裹体数据解释金刚石的成因及定年时, 需要采用全岩化学分析方法而不是电子探针分析。但是在现有的很多研究中, 并未指明测试结果代表的是单个出溶相的点测分析还是多个相的平均结果[26] 。

在Fe-Ni-S体系中, 一硫化物FeS的液相线温度为1 200 ° C (1.01× 105Pa), 随着温度的降低, 越来越多的富Ni一硫化物固溶体（MSS）开始从硫化物熔体中结晶出来[27]。据此, 有学者认为, 在金刚石中缺少具有指示意义的硅酸盐或氧化物包裹体的情况下, 硫化物包裹体中的Ni含量可以作为划分包裹体类型的依据。Yefi mova等[28]认为Siberian金刚石中的硫化物包裹体, Ni含量< 8% 的为榴辉岩型, Ni含量> 8%的为超镁铁岩型。在此基础上, Bulanova等认为, 橄榄岩型包裹体的Ni含量为22%~36 %, 榴辉岩型的为0~12 %, 且Ni含量在12%~19%的硫化物包裹体指示了金刚石的第三种成因— — 来源于石榴石辉石岩[29]。也有学者用Ni和Cr的含量一起来判别包裹体的类型, 因为有人认为P型硫化物的贫Ni出溶物会保留更多的Cr。但是由于硫化物中的Cr含量通常都很低, 因此少有分析数据, 这一判别方法的可靠性还有待考证[2]。

由于硫化物包裹体在金刚石中的广泛存在, 如何利用硫化物包裹体研究金刚石起源、“ 指纹” 、定年和推测地幔演化过程成为多年来广为关注的课题。硫化物熔体被认为是绝大多数幔源金刚石形成的决定性因素。硫化物在金刚石形成过程中的作用有：①碳的搬运者：金刚石从溶解于硫化物熔体中的碳元素中结晶; ②将流体中的CO2还原为C（金刚石）的还原剂[26]。

4 金刚石及其矿物包裹体的主要研究方向
4.1 包裹体矿物的化学成分研究

通过研究包裹体矿物的主、微量元素特征, 并与金伯利岩中的相似矿物及捕掳晶进行对比, 反演金刚石源区的矿物学、岩石学特征、地幔流体特征及地幔过程是目前研究最多的内容。金刚石通常存在环带结构, 通过对不同生长环带中存在的同生包裹体的成分研究, 还可以探讨金刚石生长环境的变化[30]。

通过电子探针对包裹体矿物主量元素的研究, 发现了化学成分特征完全不同的两套包裹体的存在, 据此将金刚石的形成环境分为2种— — 橄榄岩型（超镁铁岩型）和榴辉岩型, 这是包裹体矿物化学成分研究的最主要成果之一[3]。包裹体矿物的化学成分与金伯利岩中的相似矿物及其中的P型和E型捕掳晶的成分相似（如橄榄石通常富Mg, 石榴石主要是镁铝榴石和铁铝榴石）, 但也存在一些差别, 尤其是包裹体矿物的Mg含量更高, 主量元素具有更加亏损的特征, 这些差异反映了在金刚石形成过程中周围地幔环境的成分变化和温压变化[31]。

对金刚石中包裹体的微量元素的研究开始较晚。1987年, Shimizu等[32]首次发表了2个方辉橄榄岩型石榴石包裹体的稀土元素数据, 之后直到1995年第六届世界金伯利岩大会召开之前都鲜有报道。Stachel[33]收集了145个P型石榴石包裹体和39个E型石榴石包裹体、22个E型单斜辉石包裹体的稀土、微量元素数据, 对全球范围内金刚石中包裹体的微量元素特征进行了综述：

方辉橄榄岩型包裹体的稀土元素配分曲线形式呈明显的正弦型, 二辉橄榄岩型包裹体呈中等正弦型或“ 常规型” — — LREE正斜率, MREE-HREE平坦且富集。若用石榴石包裹体的Cr#作为全岩主量元素的代表参数, 会清晰的看出, LREE富集程度高则源区亏损程度高, 而LREE-MREE平坦或呈正斜率则源区亏损不明显。对于二辉橄榄岩型石榴石包裹体, 其平衡温度、MREE、HREE和HFSF(Ti, Zr, Y)的富集程度具有正相关关系, 而与源区亏损程度具负相关关系; 对于方辉橄榄岩型石榴石包裹体, 则没有那么明显的线性关系, 但当温度高于1 150~1 200 ℃时, 也可出现MREE-HREE富集, 而Sr的富集则没那么明显。以上特征反映了源区经历了从熔体交代作用（二辉橄榄岩型源区更为典型）到CHO流体交代作用的过渡, 其中熔体以主、微量元素基本不发生分异为特征, 而CHO流体主要携带了不相容元素。熔体交代作用和流体交代作用被认为在成分上是连续的, 而并非两个截然分离的过程, CHO流体产生于原始硅酸盐和碳酸盐熔体发生分离结晶作用以及与源岩不断平衡的过程中。

E型石榴石包裹体的稀土元素配分曲线呈常规型, HREE富集, LREE与球粒陨石相当; 而E型单斜辉石恰与之相反, LREE富集, HREE与球粒陨石相当。2种矿物包裹体中都存在正Eu异常和负Eu异常, 这是E型金刚石源区有壳源物质加入的有力证据。基于石榴石和单斜辉石包裹体计算出的平均E型金刚石源区微量元素组成与洋壳在石榴石稳定区域发生10%部分熔融后再经历不相容元素轻度富集的微量元素组成一致。

4.2 通过研究金刚石的碳同位素组成, 探讨地球深部碳循环

与其他亲气元素相比, 地球上的碳在地表环境中（大气、海水和上层地壳）相当亏损, 有90%甚至更多都深藏于地下, 对地球表面的生物和生态却有着不可忽视的影响[5]。了解深部碳循环对于探索地球深部演化、全球气候变化、化石能源成因等当今热点问题均具有重要意义[34]。金刚石作为来源于地球深部的单质碳, 在深部碳循环研究中具有重要意义。

早期对金刚石碳同位素组成的测试分析主要为真空燃烧法(氧化法)[35, 36]。该方法获得的是单颗粒金刚石中碳同位素的平均组成, 无法获得金刚石不同生长环带的碳同位素组成, 因此难以了解金刚石生长过程中碳同位素的变化。苗青等[37]采用分层燃烧法证实了辽宁复县金刚石从核心到边缘碳同位素存在明显变化, 但是精度不够且无法排除包裹体对结果的影响。近年来, 国际多采用阴极发光（CL）图像结合二次离子质谱( SIMS) 的方法对金刚石碳同位素组成进行原位微区分析, 可以在金刚石的任一位置准确选点, 大大提高了数据的质量。我国也有几名学者开展了此项研究[38, 39, 40], 但都是在国外实验室进行, 目前还没有我国实验室的数据。

据目前的研究结果, P型金刚石的δ 13C的范围较窄, 大多在-8‰ ~-2‰ 之间[41], 这一范围通常被认为是典型原始地幔碳的特征, 因此推测P型金刚石主要由地幔来源的碳形成[42]。E型金刚石的δ 13C范围则较宽, 在-40‰ ~4‰ 之间[43], 指示形成金刚石的碳形成于混合环境。相当一部分E型金刚石的δ 13C在-40‰ ~-10‰ 之间[44], 与典型的生物碳值重合[45]; 还有一些E型金刚石的δ 13C为正值（0~4‰ ）, 与大洋碳酸盐矿物的δ 13C相似[46], 这两者说明与壳源碳有关, 如俯冲的有机碳以及碳酸盐。

4.3 推测金刚石形成的温度和压力

获知金刚石形成的温度和压力对于了解金刚石成因以及源区物理化学状态有重要意义, 目前常用的方法有3种：

4.3.1 利用金刚石中共生包裹体矿物对或单个包裹体矿物的热力学平衡计算温压

这是推算金刚石源区温度和压力最传统也是最常用的方法, 例如石榴石— 斜方辉石Fe-Mg温度计[47]、石榴石— 单斜辉石Fe-Mg温度计[48]、石榴石— 橄榄石Fe-Mg温度计[49, 50]、石榴石— 斜方辉石Al交换压力计[51]等, 至今还没有能够用于E型金刚石的矿物对压力计。这种方法的缺点是金刚石中必须存在至少2种达到平衡的矿物相并且能够获得它们的成分数据, 这就是一个可遇而不可求的难题。此外, 包裹体矿物对是否接触也是一个需要考虑的问题：一方面, 未接触的包裹体矿物可能是在不同阶段、不同温压条件下被金刚石捕获, 从而导致错误的结果; 另一方面, 相接触的包裹体矿物对有可能在被金刚石捕获之后又重新达到了平衡, 所获得的结果也不能代表其被捕获时的温压[52, 53]。因此, 在使用这种方法时要谨慎判断包裹体矿物的状态, 并结合其他数据综合分析。Nimis [54]介绍了石榴石橄榄岩中的单斜辉石温压计, 利用幔源铬透辉石Cr压力计（假定与石榴石达到平衡）和铬透辉石中的顽火辉石温度计（假定与斜方辉石达到平衡）获得源区的温压条件。2002年, 该作者利用这种方法计算了100多粒金刚石的形成温压, 认为这种方法可行[52]。

4.3.2 利用金刚石中氮杂质的浓度和聚合状态计算温压

氮是大多数金刚石（Ⅰ a型）中存在的主要杂质, 在金刚石中可以孤氮或聚合氮的形式存在, 其中最重要的3种聚合形式为：A中心（双原子氮）、B中心（4个氮原子和1个空位）和N3中心（3个氮原子和1个空位）, 其次为片晶氮。根据实验结果推测, 在天然金刚石生长初始, 氮元素应该是以孤氮形式进入晶格, 随着时间的推移, 先由单个氮聚和为A中心, 进而又聚和成B中心和片晶氮, 而N3中心是在由A中心向B中心转变的过程中产生。金刚石中氮元素的聚合状态取决于氮元素的初始丰度、上地幔的温度和金刚石在地幔中的存留时间[55]。Evans等[56]通过实验研究了合成金刚石中氮的转变过程, 推导出金刚石中不同的氮聚合状态(A中心或B中心)的丰度值是聚合温度、地幔存留时间和氮丰度值的函数。氮丰度值或不同聚合状态的氮丰度值可由红外光谱测得基本数据后, 根据Davies[57]、Clark等[58]、Allen等[59]以及Woods [60] 提出的公式计算得到; 若能从其他地质信息中获得金刚石在地幔中的存留时间, 则可计算出其中氮的聚合温度, 该温度可近似地代表钻石的结晶温度[61]。Evans等[55]指出, 由于公式中的聚合速率常数不够精确, 因此这种方法获得的温度数据的准确性也有待提高; 此外, 这一方法只能在一定温度范围（1 050~1 300 ℃）内使用, 超出这一范围的计算结果具有很大的不合理性。

4.3.3 利用金刚石中包裹体的内部压力及包裹体矿物对金刚石产生的应力来计算金刚石源区压力

Sorby等[62]早在1869年就指出, 金刚石中的许多包裹体周围都存在双折射光晕, 说明包裹体对金刚石产生了应力, 同时金刚石对包裹体产生了压力。这是由于在被携带上升到地表的过程中, 金刚石与其中的包裹体具有不同的膨胀系数, 从而发生了不同程度的膨胀所致。因此可以利用金刚石中包裹体的内部压力来计算金刚石源区压力。

首次尝试这一方法的是Rosenfeld等[63], 他们建立了计算公式并设计了实验来验证; Cohen等[64]使用相似的公式确定了金刚石中镁铝榴石的源区压力; Harris等[65]利用X射线确定了石榴石包裹体的内部压力并计算了源区压力; Izraeli等[66]利用拉曼光谱测量了金刚石中橄榄石包裹体的856 cm-1拉曼峰的漂移值并据此计算了包裹体的内部压力, 推导出在一定温度下（源区温度可以根据金刚石的N含量和N聚合状态得出）金刚石源区压力和包裹体内部压力的线性关系方程式, 是一种比较简便的方法。陈征等[61]利用这一方法计算了辽瓦房店金刚石的源区压力, 验证了这种方法的可行性。Howell等[67]采用Metripol系统[68]定量分析了1粒含石榴石包裹体金刚石和1粒含柯石英包裹体金刚石的双折射值, 据此计算了包裹体的残留压力, 并推导出源区压力。通过与包裹体拉曼点测分析和寄主金刚石2D拉曼扫描两种方法分别获得的源区压力值以及金刚石源区的其他研究结果相对比, 认为利用金刚石中石榴石包裹体获得的压力值比较可信, 并指出Metripol系统是比拉曼光谱更快捷、更准确地获得包裹体内部压力和金刚石受到应力的方法。

4.4 推算金刚石的年龄

由于金刚石不含放射性元素, 因此无法直接获得放射性年龄数据。目前可以用来获取金刚石年龄的方法主要有以下2种：

4.4.1 通过金刚石中氮元素的聚合状态来估算金刚石的结晶年龄

如上文所述, 金刚石在地幔留存的过程中, 杂质氮元素会在晶格中移动, 逐渐形成复杂的集合体。金刚石中不同类型的氮集合体（主要是A中心和B中心）的相对比例可以用来估算金刚石在地幔中的留存时间, 从而获知金刚石的结晶时间[55, 69]。

这种方法的主要问题之一是氮的聚合状态会受到周围环境的较大影响, 几十度的温度变化就会导致聚合速度发生显著的变化。为了能获得尽可能准确的结晶年龄, 需要对金刚石所处地幔环境的温度有所限制。但是, 能符合约束条件的情况极少存在, 因此这种方法获得的年龄具有很大的不确定性[70]。

4.4.2 通过测定金刚石中同生包裹体的年龄来确定金刚石的结晶年龄

金刚石中有些矿物包裹体含有放射性同位素, 因此可以用来进行放射性同位素测年。不同的包裹体用不同的测定方法: 硫化物包裹体可以用Pb-Pb、U-Pb[71~73]和Re-Os法[7, 74]; 石榴石和单斜辉石包裹体可以用Sm-Nd法[75~77]和Ar-Ar法[78, 79, 80]。因为硫化物是金刚石中数量最多的包裹体, 因此Re-Os法是目前使用最广泛[70]、也是最准确的方法[7, 81]。

通常认为包裹体矿物的放射性年龄代表了寄主金刚石的结晶年龄[82], 但是也有一些人对此表示质疑, 认为包裹体矿物在金刚石形成之前就已经存在很多年了[83, 84]。这种观点主要是因为在一些研究中, 由包裹体矿物获得的年龄远大于用寄主金刚石中氮的聚合状态推算出的年龄[85~89]。尽管缺少确凿的证据证明包裹体的年龄可以等同于寄主金刚石的年龄, 包裹体测年还是提供了有关金刚石起源和地幔演化的宝贵信息。

用包裹体获得的年龄数据跨度很大, 最老的可以到太古代（2 500~3 800Ma）, 最年轻的基本与寄主金伯利岩喷发的年代相当[70]。另外, 最老的年龄往往出现在P型包裹体, 说明P型源区在地球历史早期形成; 而E型包裹体的年龄则相对年轻, 主要集中在古元古代到中元古代（1 500~2 500Ma）[2, 82], 说明榴辉岩是岩石圈地幔的后期注入物, 也支持了E型金刚石是由俯冲形成的观点。

经过大量的金刚石定年工作, 人们发现同一个金伯利岩岩筒中往往含有多个世代的金刚石[76, 90], 并且大多数金刚石的年龄大于或远大于其寄主岩( 金伯利岩和钾镁煌斑岩) 年龄, 结合金刚石同生包裹体与金伯利岩的地球化学证据, 足以证明绝大多数金刚石是金伯利岩岩浆上升过程中捕获的地幔捕掳晶, 而并非结晶于金伯利岩岩浆[91, 92]。但纤维状、包壳状的金刚石除外, 它们的形成被认为可能与岩浆喷发过程有关[93, 94]。

5 克拉通岩石圈地幔金刚石及其矿物包裹体的成因

岩石圈地幔中金刚石及包裹体的研究获得了较多成果, 结合前人对金伯利岩中地幔捕掳体、捕掳晶的综合研究, Stachel[2]建立的克拉通金刚石矿床的地幔成因标准模型（图1）较好地解释了克拉通岩石圈地幔中P型和E型金刚石及其中包裹体的成因：深入地幔的巨厚克拉通岩石圈大多形成于太古代。这样的地幔根主要由橄榄岩组成, 相当于原始上地幔中的橄榄岩, 它们更加亏损Al, Ca和Fe, 由于化学成分上更轻, 因此能够浮在软流圈地幔之上。相对于对流性的软流圈, 热量在克拉通岩石圈中是通过传导来传播的; 另外, 由于克拉通地幔根缺少K, Th, U之类产生热量的元素, 克拉通岩石圈根部就比同等深度的对流性地幔要冷得多。世界上已发现的克拉通橄榄岩捕掳体的深度最大不超过250 km, 据此可推测克拉通岩石圈最深部的温度区间可能为1 350~1 400 ℃, 这个温度上限只有当克拉通岩石圈底部有温度高于正常地幔的地幔柱存在时才可能被超过。这样, 在克拉通岩石圈内, 由于地温较低, 金刚石— 石墨的相转换界限就相应升高, 从而产生了一块金刚石的稳定区域。克拉通岩石圈地幔主要由橄榄岩组成, 含有少量的榴辉岩, 金刚石在结晶过程中捕获了周围的矿物, 即我们所见到的橄榄岩型或榴辉岩型的包裹体。

图1 克拉通金刚石矿床的地幔成因标准模型[2]Fig. 1 Standard model for the mantle origin of cratonic diamond deposits[2]

6 我国金刚石中包裹体的研究现状及展望

我国并不是一个金刚石资源丰富的国家, 金刚石主要产于华北克拉通和扬子克拉通, 而具有经济价值的金刚石原生矿床只产自位于华北克拉通的辽宁瓦房店和山东蒙阴2个地区。众所周知, 华北克拉通是目前世界上唯一得到确证的具有巨厚太古宙岩石圈地幔且遭受强烈破坏的地区, 华北克拉通破坏已成为继青藏高原隆升和大别– 苏鲁大陆深俯冲问题之后, 我国又一在国际地学界引起广泛关注的重大科学问题[95, 96]。因此, 对这两个地区的金刚石及其中的矿物包裹体进行研究, 可以为研究华北克拉通之下的古老岩石圈地幔特征及动力学过程提供重要信息, 从而为揭示华北克拉通的岩石圈减薄机制提供更多的依据和线索。

对于华北克拉通金刚石中包裹体的研究工作主要取得以下进展：

张安棣等[97]研究了山东、辽宁两矿山中约10 000颗粒径1~2 mm的金刚石, 获得了多种包裹体矿物的主量元素数据, 利用激光拉曼探针获得1个透长石谱图, 并首次在国际范围内利用拉曼探针获得金刚石中铬镁铝榴石包裹体的微结构待征。王振德等[98]对辽宁金刚石中的多种矿物包裹体的主量元素进行了分析, 认为辽宁和山东金刚石中的包裹体以P型为主, 兼有E型。苗青[99]、王五一[22]在辽宁复县发现了P型和E型包裹体共生于1粒金刚石中, 认为华北克拉通下地幔柱的活动是造成两种类型包裹体共存于一颗金刚石晶体中的最可能的原因。亓利剑等[100]利用电子探针和拉曼光谱对辽宁复县14粒金刚石中的包裹体进行了原位测试分析, 认为辽宁金刚石中矿物包裹体属于典型的橄榄岩型, 部分金刚石的不平衡结晶作用过程具不连续性和多阶段性; 金伯利岩岩浆在侵位过程中, 其侵入速率曾发生过周期性变化, 并发生再结晶而形成金刚石。殷莉等[101]收集了山东、辽宁两地已发表的金刚石中数十个包裹体矿物的主量元素成分数据及少量微量元素成分数据, 认为华北地台至少在古生代金伯利岩侵位时具高度亏损玄武质的难熔克拉通岩石圈地幔特征; 计算得出华北地台金刚石形成于1 083~1 194 ℃、5.3~6.1 GPa的地质环境下; 认为软流圈物质对古老岩石圈地幔的侵蚀作用能较好地解释华北岩石圈减薄。陆琦等[102]在中国辽宁金刚石中获得高硅钙铁榴石, 计算该包裹体形成的压力为14 Gpa, 估算形成深度达400 km。根据成分判断其物质来源具壳源性质, 由此推断的大陆壳俯冲深度要超过400 km。陆太进等[40]和陈华等[38]分别对辽宁和山东两地金刚石的N元素和C同位素组成进行了测试分析, 认为在金刚石生长过程中地幔流体碳和氮元素之间存在复杂的交换, 地球化学环境可能相对开放[38, 40]。

此外, 还有多名学者报导了这两个产地金刚石中的一些少见的包裹体：苗青等[37]和王振德等[98]在辽宁包壳金刚石中报导了复杂成分包体组合, 其中包括石英、长石、氧化物、硫化物、碳酸盐、硫酸盐、硅铝质玻璃及球体等, 具有明显的壳源物质特征, 认为金刚石可形成于温度、压力较低的地壳环境, 金伯利岩不仅是金刚石的载体, 也可以是金刚石的源岩[37]。陈丰等[103~107]报导了山东金刚石中的高钾高氯包体、辽宁、山东金刚石中的高铜高氯包体, 以及山东金刚石中的闪锌矿包体, 探讨了地幔性质和地幔交代作用。郑建平等[108]在辽宁金刚石中首次发现了流体包裹体。赵磊等[109]报导了辽宁和山东金刚石中的自然银和含银铁— 金合金包裹体, 推测它们与流体关系密切, 是深部流体的重要组成部分, 也是地幔流体的原始组成。刘观亮等[110]在辽宁、山东、湖南的金刚石中发现了罕见的岩浆熔融包裹体。推测包裹体(球体和基体)是经熔离作用的岩浆熔体在温度下降、氧逸度很低和淬火作用条件下形成的。金刚石的结晶可能与火山喷发作用有关。刘惠芳[111]在辽宁一粒金刚石中新发现了具六方对称外形的镍黄铁矿和钾盐包裹体, 认为指示了地幔中局部存在富钾、富氯和高铁镍硫的液相(或熔体)。施倪承等[112]报导了在辽宁、山东、湖南三地金刚石中发现的铁纹石、镍黄铁矿、高硅钙铝榴石、刚玉、钙铁榴石、铁橄榄石、顽火辉石、钛铁矿、碳钛矿、陨硫铁矿、古北矿、铬尖晶石、高铬刚玉等。刘惠芳等[113]报导了辽宁金刚石中镍黄铁矿的一种新结构相— — 菱面体相, 认为该镍黄铁矿在地幔超高压环境中形成。

尽管这些工作对华北克拉通岩石圈地幔性质做了有价值的探讨, 但是与世界上其他产地金刚石的相关研究相比, 华北克拉通金刚石, 尤其是山东蒙阴金刚石及其中包裹体的研究程度仍然较低, 高质量的数据和研究论文依然很少。绝大多数研究者都采用“ 机械破碎法” 或“ 燃烧法” 获得包裹体, 原位研究很少, 而这已是国外研究的趋势; 对包裹体的测试多集中于主量元素, 微量元素、稀土元素、同位素数据很少; 能够利用所得数据进行深入分析的不多。令人振奋的是, 2009年辽宁地勘部门在瓦房店又发现了一座金刚石新矿床, 预计储量在21万克拉左右, 属于大型金刚石矿床, 且纯度超过南非的金刚石矿床, 这必将能为我国的科学研究工作提供丰富的样品。此外, 随着我国现代测试技术的不断发展, 能够为金刚石的同位素测定以及包裹体的原位研究提供条件, 相信我国在此方面的研究能获得更多的成绩。

The authors have declared that no competing interests exist.

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