引用本文
简阔, 傅雪海, 王可新, 张玉贵. 中国长焰煤物性特征及其煤层气资源潜力. 地球科学进展, 2014, 29(9): 1065-1074[Jian Kuo, Fu Xuehai, Wang Kexin, Zhang Yugui. Physical Characteristics and CBM Resources Potential of Long Flame Coal in China. Advances in Earth Science, 2014, 29(9): 1065-1074]  
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中国长焰煤物性特征及其煤层气资源潜力
简阔2, 傅雪海1,2,3, 王可新1,2, 张玉贵4
1.中国矿业大学 资源与地球科学学院,江苏 徐州 221008
2.中国矿业大学 煤层气资源与成藏过程教育部重点实验室,江苏 徐州 221008
3.新疆大学地质与矿业工程学院,新疆维吾尔自治区 乌鲁木齐 830047
4.河南理工大学 安全科学与工程学院,河南 焦作 454000

作者简介:简阔(1986-),男,河南信阳人,博士研究生,主要从事煤层气地质与瓦斯地质研究.E-mail:haikuo11@163.com

修回日期:2014-08-09
基金:国家自然科学基金项目“新疆低煤级储层煤层气成藏模式研究”(编号:41362009); 新疆维吾尔族自治区引进高层次人才及“天山学者”启动基金项目(编号:11100213)资助;
摘要

为了评价我国长焰煤储层煤层气开发前景,对全国范围内的34个长焰煤煤样(测试18个/收集16个),进行了煤岩组分、平衡水分、工业分析和物性特征分析,以及等温吸附实验和煤表面能计算。结果表明:长焰煤的平衡水分、干燥无灰基挥发分、空气干燥基水分随煤化程度的增加而减少,孔隙率随煤化程度增大而增大,且孔容分布不均,以大孔最多,约占40%,孔比表面积以过渡孔和微孔占绝对优势,二者约占97%;长焰煤的朗缪尔体积随惰质组含量的增加而趋于增大,随镜质组含量的增加呈减少趋势,且煤表面能ΔγL和朗缪尔体积均随煤化程度的增加而增大,随温度的升高而减小,煤表面能对甲烷吸附控制作用明显。估算全国2 000 m以浅长焰煤煤层气资源量为4.3万亿m3,长焰煤孔隙率高,孔径结构分布连续,且连通性较好,其煤层气资源具有开发潜力。当前我国低煤级煤层气尚未取得规模性商业开发的突破,本文为低煤级煤层气开发提供了长焰煤储层的基础研究,指明了其物性特征及优势,梳理了不同区域的长焰煤煤层气资源,对低煤级中长焰煤煤层气开发具有一定指导意义。

关键词: 长焰煤煤层气; 孔径分布; 等温吸附; 煤表面能
中图分类号:P618.13 文献标志码:A 文章编号:1001-8166(2014)09-1065-10
Physical Characteristics and CBM Resources Potential of Long Flame Coal in China
Jian Kuo1,2, Fu Xuehai1,2,3, Wang Kexin1,2, Zhang Yugui4
1． School of Resources and Geoscience, China University of Mining and Technology , Xuzhou,Jiangsu 221008,China
2． Key Laboratory of Coalbed Methane Resources and Reservoir Formation Process ,Ministry of Education , China University of Mining and Technology, Xuzhou, Jiangsu 221008, China
3． School of Geology and Mining Engineering, Xinjiang University, Xinjiang Uygur Autonomous Regions, Urumqi 830047, China
4． School of Safety Science and Engineering, Henan Polytechnic University, Jiaozuo, Henan 454000, China
Abstract

In order to evaluate the development prospects of coalbed methane (CBM) of Long flame coal reservoirs, we analyzed the coal maceral, equilibrium moisture content, industry analysis and physical characteristics of 34 long flame coal samples (testing 18/collecting 16) nationwide. Moreover, Isothermal adsorption experiments and the calculation of coal surface energy were carried out. The results show that: equilibrium moisture, dry ash-free volatile and air-dried basis moisture of long flame coal decrease with increasing degree of coalification, but porosity increases with increasing degree of coalification. And the pore volume is unevenly distributed, the macropore accounts for most of the total volume (about 40%), the specific surface area of transition pore and micro pore has an absolute advantage (about 97%). Langmuir volume shows an increasing trend with increasing inertinite content, and shows an decreasing trend with increasing vitrinite content. Besides , both ΔγL and Langmuir volume increases with the increase of degree of coalification, and decreases with increasing temperature, so it is obvious that coal surface energy controls the action of methane adsorption. Nationwide, The CBM resources of long flame coal within the 2000m were estimated at 4.3×1012 m3.The porosity of long flame coal is larger, pore connectivity is better, and pore size distribution is continuous. Thus, the CBM resources of long flame coal has the development potential. At present, the low rank CBM development in our country has not yet achieved a breakthrough in the scale of commercial development. In this paper, we provided a basis for the study of long flame coal reservoir for low rank CBM development, pointed out its physical characteristics and advantages, and combed CBM resources of long flame coal located in different regions, which has certain guiding significance for CBM development of long flame coal in the low rank coal.

Keyword: The coalbed methane of Long flame coal; Pore size distribution; Isothermal adsorption; Coal surface energy

长焰煤是指镜质组最大反射率 Ro,max介于0.5%~0.65%的高挥发分低煤阶烟煤。我国长焰煤、不粘煤和弱粘煤煤炭资源量为28 535.85亿t[ 1],占全国煤炭资源总量的51.23%,其中长焰煤主要分布于我国新疆、陕西、内蒙古等西北和华北的早—中侏罗世含煤地层中[ 2, 3]。近年我国在山西保德、陕西铜川、焦坪等地的长焰煤储层煤层气开发过程中取得了突破,新疆准噶尔盆地的阜康矿区也显示出良好前景。吐哈盆地、准噶尔盆地、鄂尔多斯及伊犁煤田等地长焰煤储层煤层气资源丰富,但储层物性及资源潜力还不明朗。基于此,作者对采自我国主要长焰煤产地的18个煤样进行了系统的工业分析、煤岩鉴定、孔隙度测定、压汞及等温吸附实验,结合收集16个煤样的测试成果,通过探讨长焰煤煤岩组分、孔径结构、煤表面能及其与甲烷吸附之间相互关系,以期为我国长焰煤储层煤层气开发提供信息。

1 煤层气资源及开发实践

我国长焰煤煤炭资源量丰富,总体分布趋势是西北、华北和东北含煤区长焰煤赋存量较多,而华南和滇藏赋煤区的长焰煤相对较少。估算西北新疆赋煤区、华北赋煤区以及东北赋煤区2 000 m以浅长焰煤资源量分别为2 395.64亿t、3 595.22亿t和596.98亿t[ 1, 4],新疆的准北、准南、准东、吐哈、伊犁、巴里坤—三塘湖、中天山和塔里木含煤区中,2 000 m以浅的长焰煤储层煤层气资源总量为37 613.69亿m 3[ 4]。鄂尔多斯保德区块为1.36亿m 3[ 5],桌子山—贺兰山赋煤带为234.35亿m 3[ 1, 3],内蒙海拉尔盆地为4 449亿m 3[ 6],二连盆地为679.96亿m3,全国2 000 m以浅煤层气总量估算为4.3万亿m3(表1)。同时不同地区长焰煤储层含气量变化幅度较大,表1显示总体西北新疆赋煤区煤储层气含量略高于华北赋煤区,推其原因,华北地区鄂尔多斯盆地侏罗系实测煤层气含量为1.29~6.34 m3/t,海拉尔和二连盆地分别为1.20~3.57 m3/t和1.21~4.45 m3/t[ 6],而新疆赋煤区侏罗系地层的西山窑组和八道湾组是主要的生气源岩层,西山窑组煤层含气量介于9~11m3/t之间,八道湾组煤层含气量介于8~12m3/t之间[ 7],这与煤层气保存条件有关,新疆准噶尔、塔里木、吐哈、伊犁等盆地均被近东西走向的逆冲断层所夹持,北侧的褶皱带由北向南逆掩,南侧的褶皱带则由南向北逆掩,新疆绝大部分盆地,自晚侏罗世以来都已转化为挤压型盆地,比起侏罗系沉积后经历燕山和喜山期运动,构造破坏程度相对较低的华北地区更有利于煤层气的保存。鉴于上述,气含量较高、保存条件较好的新疆地区长焰煤储层煤层气资源较华北区域更丰富,开发潜力广阔。

Table 1 CBM resources of long flame coal within the 2 000m 表1 2 000 m以浅长焰煤煤层气资源量

我国长焰煤储层煤层气试井区块中,鄂尔多斯保德区块主采煤层的长焰煤资源量为7 642万t,气含量介于0~7.33 m3/t,平均为1.78m3/t,储层饱和吸附量平均为22.99 m3/t[ 5]。东北伊兰区块长焰煤储层深700 m左右,煤厚16 m,气含量介于8~10 m3/t之间,累计钻井24口,单井日产气最高达4 000 m3,其中3口井日产气1 500~2 100 m3,已稳产1年。辽宁铁法矿区600 m以浅以长焰煤为主,长焰煤煤层气预测资源量为51.48亿m3,含气量平均在7.24~8.85 m3/t之间,最小为2.29 m3/t,最大为26.28 m3/t,储层饱和吸附量平均为13.90 m3/t,其中DT3井获得高产煤层气流,稳定阶段日产气3 500~8 000 m3,最高为13 555 m3/d,连续排采14个月,产量持续上升[ 9, 10]。陕西铜川焦坪矿区长焰煤煤层气资源量为15.36亿m3,气含量介于2.93~6.88 m3/t之间,储层饱和吸附量为介于5.81~17.88 m3/t之间,其中JPC-01井日产气最高达1 512.3 m3,并首创我国在侏罗纪长焰煤储层中连续104天日产气超过1 000 m3的记录[ 11]。Galimov[ 12]研究表明,腐殖型有机质在低成熟( Ro=0.5%~0.7%相当于长焰煤阶段)情况下能够足以产生超大型气田的甲烷量。徐永昌等[ 13]给出了该阶段的解释,认为富含Ⅲ型干酪根的腐殖型源岩含氢键和芳香结构多,脂肪链短而少,在该演化阶段,含氧键即可优先断裂(脱羧基等),故生成的烃类气较早,可能会形成一个生气高峰。综上可见,长焰煤储层煤层气资源显示出广阔的开发前景。

2 煤岩与煤质特征

本文对34个长焰煤煤样(测试18个/收集16个)进行了煤岩组分、平衡水分、工业分析及物性特征分析,结果表明:镜质组(含半镜质组)介于6.34%~94.65%之间,平均为61.25%;惰质组介于0.50%~87.51%之间,平均为31.09%;壳质组介于0.60%~18.27%之间,平均为6.85%(表2);干燥无灰基的挥发分( Vdaf)随煤化程度的增加而减小(图1a),空气干燥基水分( Mad)含量介于1.1%~10.9%之间,总体亦随煤化程度的增加而呈现减小的趋势(图1b),且水分低于褐煤,全水分(与平衡水分Me相当)介于5%~15%之间,大部分样品的灰分( Ad)低于10%(表2)。

图1 Ro,max与 Mad, Vdaf的关系Fig.1 The relation between Ro,maxand Mad, Vdaf

表2 长焰煤煤岩工业分析、平衡水分(Me)及孔隙度测试结果 Table 2 Long flame coal rock identification, industry analysis, equilibrium moisture content(Me) and porosity test results
3 长焰煤物性特征
3.1 孔隙率、孔径分布特征

煤的孔隙率、孔径分布及孔隙形态是重要的物性特征,是研究煤层气赋存状态,气、水介质与煤基质块间物理化学作用,以及煤层气吸附、解吸、扩散和渗流的基础。煤中的大孔和中孔有利于煤层气的运移,而过渡孔和微孔则与甲烷的吸附有关。本次实验采用比重瓶法测试长焰煤真密度和视密度,计算出长焰煤的孔隙率介于0.79%~20.29%之间,平均为7.09%(表2),且随着煤化程度的增高,总体上长焰煤的孔隙率有增大的趋势(图2)。对于煤的孔径结构一般采用汞侵入法和低温氮吸附法研究,依据苏联学者B.B.Χoдoт[ 19]对煤孔径结构的划分,大孔孔径大于1 000 nm,中孔介于100~1 000 nm,过渡孔介于10~100 nm和微孔介于7.2~10 nm,本次采用汞侵入法可测出煤中7.2 nm以上的孔隙,满足实验要求。

长焰煤的压汞实验测试结果表明,总比孔容介于0.043~0.17 cm3/g之间,平均为0.074 cm3/g,其中大孔、中孔、过渡孔、微孔平均分别占40.57%,16.66%,28.00%,14.79%(表3);总比表面积介于5.86~13.40 m2/g之间,平均为9.73 m2/g,其中大孔、中孔、过渡孔、微孔平均分别占0.80%,2.04%,51.02%,46.15%(表4)。由此可见,长焰煤孔容以大孔最多,中孔及过渡孔次之,孔比表面积以过渡孔和微孔占绝对优势,二者占97.17%。同时,煤的孔径分布与煤化程度关系密切,傅雪海[ 20]研究认为,在煤化作用早期阶段( Ro,max<0.65%),煤中芳环层细小,随机分布,其中大分子基本结构单元侧链不断脱落生成油气,煤中孔隙扩容和孔比表面积不断增大,孔隙发育,煤对甲烷的吸附性增强。由图3~4可以看出,长焰煤阶段,随煤化程度的增大,大孔、中孔对孔隙体积的贡献随之越大,但对孔比表面积的贡献甚微,基本保持不变,且 Ro,max≥0.56%时,长焰煤孔容略有增大趋势。

表3 长焰煤孔容特征 Table 3 The characteristics of Long flame coal pore volume
表4 长焰煤比表面积特征 Table 4 The characteristics of Long flame coal surface area

图2 Ro,max与孔隙率 φ的关系Fig.2 The relation between Ro,maxand φ

长焰煤的孔隙形态,可根据压汞曲线“孔隙滞后环”对孔隙的连通性及其基本形态进行初步评价,开放孔具有压汞滞后环,半封闭孔则由于退汞压力与进汞压力相等而不具“滞后环”,由本次的压汞实验表明,长焰煤阶段,进汞、退汞压力差较大,滞后环宽大,退汞曲线微上凸,开孔较多,孔隙的连通性较好,有利于煤层气的扩散、渗流。

3.2 吸附特征

3.2.1 平衡水分、显微组分及温度对甲烷吸附的影响

煤孔径结构对甲烷的吸附作用,国内外研究结果基本一致,认为微孔是甲烷吸附的主要空间[ 21~ 24],纳米级的微孔比表面积大,大量甲烷分子可以强有力地吸附于孔隙表面上[ 25]。至于平衡水分和显微组分对煤甲烷吸附的影响,不同煤级会呈现不同的特征。平衡水(Me)包括大孔、中孔中的自由水,过渡孔、微孔中的毛细水及强结合、弱结合束缚水,平衡水分含量随煤化程度的增加先降低后又有所增加[ 16, 26]。本次测试30 ℃时长焰煤平衡水分介于5.67%~11.85%之间,平均为8.57%(表2),长焰煤的朗缪尔体积( VL,daf)随平衡水分含量增加呈现减少的趋势(图5),与前人研究基本一致,但数据均较为离散,作者认为这主要是由于长焰煤阶段过渡孔和微孔比表面积较大,且含羧基和羟基等极性官能团多,能够吸附较多的水,减少了甲烷吸附的有效面积,同时阻塞了甲烷分子进入微孔隙通道的缘故。

图3 Ro,max与比孔容的关系Fig.3 The relation between Ro,maxand specific pore volume

从岩石学的角度出发,煤是由有机显微组分和矿物质组成的,高矿物含量不利于煤层气的赋存,使煤的原位吸附能力、含气量降低。而显微组分不仅影响煤层气的生成,也影响其赋存和含量。前人研究表明,镜质组和惰质组的吸附能力高于壳质组[ 26~ 28]。苏现波等[ 16]认为,镜质组含量高的煤,吸附能力强;惰质组也具有很强的吸附能力,但大多数煤的惰质组含量较低,难以对煤的吸附能力构成显著性影响,一旦惰质组含量达到一定值时,其对煤吸附能力的影响将上升至控制地位。钟玲文等[ 29]研究显示,惰质组与煤吸附

图4 Ro,max与孔比表面积的关系Fig.4 The relation between Ro,maxand Pore specific surface area

图5 VL与 Me的关系( T=30 ℃)Fig.5 The relation between VL and Me ( T=30 ℃)

量的关系较为复杂,粗粒体、微粒体和惰屑体等含量高的煤,吸附量较低;胞腔未被填充的丝质体和半丝质体的吸附能力高于镜质组。而长焰煤显微组分与煤吸附量的关系反映了上述结论。通过12个煤样在平衡水30 ℃下的等温吸附实验结果表明(表5),吸附曲线呈朗缪尔方程形式(图6),低压时(<1.5 MPa)吸附量随压力增大呈线性增长,后随压力增大吸附量增加缓慢,逐渐趋于定值,实测朗缪尔体积( VL,daf)介于8.14~20.74 cm3/g之间,平均为13.65 cm3/g,长焰煤不同显微组分对甲烷的吸附趋势差异较大。

实际上,长焰煤惰质组对煤吸附量已经构成显著影响,随着惰质组含量的增大,朗缪尔体积总体上呈现增大趋势,且随着镜质组含量的增高呈现减少的趋势(图7)。这可能与镜质组和惰质组中显微煤岩亚组分内表面的物理化学活性差异有关,以及与惰质组中未充填的丝质体、半丝质体含量有关,这些组分在长焰煤中含量高,是煤体中孔隙的主要贡献者,有利于吸附,因此该结果(图7)的主要原因可能是这2种组分的交替增减所致的最终反映。此外,稳定组/壳质组对朗格缪尔常数也有一定的影响,准噶尔、铁法盆地煤中稳定组/壳质组含量普遍小于5%,而吐哈盆地则达到10%左右,含较多的沥青质体和壳屑体,沥青质体充填了部分煤内孔隙,从而减少了煤吸附甲烷的有效面积,使煤的吸附能力下降。另一方面,为了研究温度对长焰煤甲烷吸附的影响,选取新疆老君庙矿煤样( Ro,max=0.62%),分别在30℃,50℃,70℃和90℃下进行等温吸附实验,测得各温度下的朗缪尔体积( VL)和压力( PL)(表6),由实验结果可见,温度对朗缪尔常数影响较大, VL随温度的升高呈减小的趋势,而 PL呈明显增高的趋势, PL值与煤表面能或表面势阱有关,它反映了吸附质分子与固体表面作用的强弱[ 30], PL值越小,煤表面势阱越深,煤吸附甲烷的能力越强,反之则越弱。基于此,随温度升高,长焰煤对甲烷的吸附能力逐渐变弱,这与煤表面能随温度的变化密不可分,其实质是煤表面能控制了煤吸附甲烷的过程。

图6 长焰煤等温吸附曲线( T=30 ℃)Fig.6 Isothermal adsorption curve of long flame coal ( T=30 ℃)

图7 长焰煤显微组分与 VL的关系( T=30 ℃)Fig.7 The relation between Long flame coal macerals and VL( T=30 ℃)

3.2.2 煤表面能对甲烷吸附的控制作用

由煤大分子结构研究表明[ 31~ 35],煤是由周边连接多种原子集团的缩合芳香体系通过各种桥键连接而成,由于碳原子是煤大分子的骨架,因此可以把煤看成碳原子构成的有机固体,煤体相内的碳原子处于力的平衡状态,当煤孔隙表面形成时,煤表面的碳原子至少有一侧是空的,因此受力不平衡,表面碳原子受到了合力方向向内的吸引力,故有向煤体内部运动的趋势,基于此,煤表面碳原子获得一种额外的能量,即煤表面能。由能量最低原理可知,系统的能量越低越稳定,所以煤表面在平衡过程中总是力图吸收周围其它物质以降低其表面自由能,当孔隙中存在气体时就会被吸附,使煤表面受力较快达到平衡状态。由此可见,煤表面能的差异控制了煤吸附气体能力的差异,煤表面能是煤具有吸附性差异的根本原因。

当煤吸附甲烷气体时,会发生吸附膨胀,引起煤表面张力(或煤表面能)的降低[ 36],而表面吉布斯自由能也可以看作是垂直作用在单位长度界面上的力即表面张力[ 37],所以根据吉布斯公式可以计算出煤表面张力的变化,结合煤的Langmuir方程和实验数据(平衡压力 P和吸附量 Q)可以计算出煤表面能降低值△ γ[ 38, 39](J/m2):

式中: 为表面能降低值,表示干净的煤表面(未吸附状态)自由能与吸附气体之后煤表面能的差值,单位为J/m2; S为比表面积,单位为m2/g; Q0为甲烷气体摩尔体积,单位为22.4 L/mol; a为单层饱和吸附量,单位为cm3/g;b为吸附平衡常数,单位为1/Mpa; T为绝对温度,单位为K;R为气体常数,8.3144 J/mol·K。由 a= VL;b=1/ PL( VL, PL分别为朗缪尔体积和压力),上述表面能公式可表达为:

众所周知,朗缪尔压力( PL)代表吸附量达到朗缪尔体积一半时所对应的平衡气体压力,因此,对于不同煤化程度的煤,计算其吸附量为零到吸附量达到朗缪尔体积一半时所对应煤表面能降低值,可以作为衡量煤吸附甲烷能力的重要标准,作者把此表面能用符号 ΔγL表达,单位为J/m2。经计算得30 ℃时长焰煤 ΔγL介于0.051~0.1854 J/m2,平均为0.1051 J/m2(表5),总体煤表面能较低,固气能力弱。同时为了研究不同温度下的煤表面能对甲烷吸附的影响,采集准噶尔盆地东部煤矿老君庙矿的煤样,让煤样在30 ℃,50 ℃,70 ℃和90℃下分别进行等温吸附实验,结果见表6所示,实测不同温度下的朗缪尔体积介于18.69~28.34 cm3/g,平均为23.43 cm3/g, ΔγL介于0.2144~0.2714 J/m2,平均为0.2441 J/m2。

Table 5 Isothermal adsorption data and coal surface energy calculation results at 30 ℃ 表5 30 ℃时等温吸附数据及煤表面能计算结果
表6 不同温度下等温吸附数据及朗缪尔煤表面能计算结果 Table 6 Isothermal adsorption data and coal surface energy calculation results at different temperature

由表5,6表明,煤表面能在随煤化程度的增大和温度增高时,对甲烷吸附控制作用呈现了一定的规律性。由于不同煤化程度的煤,其表面能有所差异,因此固气能力也会不同。温度保持不变的情况下,随着煤变质程度的增大,总体上煤表面能和朗缪尔体积均趋于增大(图8);另一方面,随着温度逐渐升高,煤表面能和朗缪尔体积均有趋于减小的趋势(图9)。

图8 Ro,max与 VL, ΔγL的关系( T=30 ℃)Fig.8 The relation between Ro,maxand VL, ΔγL( T=30 ℃)

图9 温度与 VL, ΔγL的关系Fig.9 The relation temperature between and VL, ΔγL

4 结论

长焰煤煤岩的镜质组、惰质组和稳定组含量依次递减,干燥无灰基的挥发分、水分及平衡水分随煤化程度的增加而减少。长焰煤的孔隙率随煤化程度的增大而增加,且孔容分布不均,以大孔最多,约占40%,孔比表面积以过渡孔和微孔占绝对优势,二者约占97%。

实测长焰煤朗缪尔体积平均为13.65 cm3/g,并随平衡水分含量增加而随之减小,且长焰煤不同显微组分对甲烷的吸附呈现不同的趋势,惰质组已明显影响长焰煤的吸附能力,随惰质组含量的增大,朗缪尔体积总体上增大趋势明显,而镜质组含量增大,朗缪尔体积呈现减小趋势。温度保持不变,随长焰煤煤化程度的增加,煤表面能和朗缪尔体积均趋于增大;亦随着温度的升高,两者趋于减小,长焰煤煤表面能对甲烷吸附控制作用明显。本文估算全国2 000 m以浅长焰煤煤层气资源量为4.3万亿m3,且煤中孔隙开孔较多,连通性较好,有利于煤层气的扩散、渗流,具备开发潜力。

The authors have declared that no competing interests exist.

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