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王跃思, 张军科, 王莉莉, 胡波, 唐贵谦, 刘子锐, 孙扬, 吉东生. 京津冀区域大气霾污染研究意义、现状及展望. 地球科学进展, 2014, 29(3): 388-396[Wang Yuesi, Zhang Junke, Wang Lili, Hu Bo, Tang Guiqian, Liu Zirui, Sun Yang, Ji Dongsheng. Researching Significance, Status and Expectation of Haze in Beijing-Tianjin-Hebei Region. 地球科学进展, 2014, 29(3): 388-396]  
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京津冀区域大气霾污染研究意义、现状及展望
王跃思, 张军科, 王莉莉*, 胡波, 唐贵谦, 刘子锐, 孙扬, 吉东生
中国科学院大气物理研究所大气边界层物理与大气化学国家重点实验室, 北京 100029
王莉莉(1982-),女,河南鹿邑人,助理研究员,主要从事大气环境、污染气象方面研究.E-mail:wll@mail.iap.ac.cn

王跃思(1961-),男,北京人,研究员,主要从事大气化学与大气环境方面研究.E-mail:wys@mail.iap.ac.cn

修回日期:2014-01-02
基金:中国科学院战略性先导科技专项“大气灰霾溯源”(编号:XDB05020000); 国家自然科学基金重点项目“京津冀城市群大气霾污染形成机制及调控原理研究”(编号:41230642)资助;
摘要

频发的霾污染是目前京津冀最严重的环境问题。如何协调区域经济合理快速发展与防止大气环境恶化,已经成为公众关注的焦点,也是各级政府亟待解决的问题之一。对国内外典型大气污染事件的产生及治理历程进行了简要回顾;结合我国当前霾污染问题产生的特殊性,分析了京津冀区域霾污染研究对经济和社会发展、气候和环境变化、人体健康和区域和谐发展的现实意义;阐述了京津冀霾污染现象频发的主要客观要素和内在原因,并分析了当前研究工作中的不足。最后,在全球气候变化的大背景下,推测了京津冀及东亚地区未来大气污染的发展趋势。

关键词: 霾污染; PM2.5; 大气环境
中图分类号:P426.4 文献标志码:A 文章编号:1001-8166(2014)03-0388-396
Researching Significance, Status and Expectation of Haze in Beijing-Tianjin-Hebei Region
Wang Yuesi, Zhang Junke, Wang Lili, Hu Bo, Tang Guiqian, Liu Zirui, Sun Yang, Ji Dongsheng
State Key Laboratory of Atmospheric Boundry Layer Physics and Atmospheric Chemistry, Institute of Atmospheric Physics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100029, China
Fund:
Abstract

Haze has become a major environmental problem in Beijing-Tianjin-Hebei in China. How to prevent the environmental degradation without reducing the speed of economic development has attracted the attention of the public and most of scholars. A brief summary about the formation and the control process of atmospheric pollution in some developed countries is reviewed and the particularity of the atmospheric pollution problems in China is pointed out. The importance of regional haze research to the economic and social development, climate and environmental change, human health and the regional harmonious development is reviewed. The frequent haze in Beijing-Tianjin-Hebei is mainly determined by sources and the meteorological elements. Some questions for further research of haze pollution in Beijing-Tianjin-Hebei are proposed. Finally, the atmospheric pollution trends in Beijing-Tianjin-Hebei and East Asia is summarized from the perspective of global climate change.

Keyword: Haze; PM2.5; Atmospheric environment.

近年来,我国空气质量整体加速恶化趋势明显,极端大气污染事件频繁发生,京津冀、珠三角、长三角、关中地区等城市经济带尤为显著,最典型且影响最大的地区为京津冀区域,近期根据环保部发布的数月全国重点区域和74个城市空气质量状况月报显示,京津冀地区空气质量最差,平均达标天数比例为27.4%,低于全国32.7个百分点,全国污染最严重的10个城市中,京津冀地区占8个(http://www.cnemc.cn)。最主要的原因是京津冀区域集聚了大量的水泥、钢铁、炼油石化等高污染产业和遍布各地的无组织零散高危害产业,它们产生的大气污染物排放量非常巨大,而当地地形和气候系统又不利于污染扩散。在2013年1月,我国中东部地区发生了罕见的连续高强度的霾污染天气,造成大量航班延误、高速公路封闭、呼吸道疾病患者涌向医院急诊室。本次霾污染事件范围涉及10省市自治区,受害人口达8亿以上,其中污染最严重的是京津冀区。据统计,整个1月(1月1~31日),共计22天PM2.5超过新修订的《环境空气质量标准》中24 h平均浓度限值二级标准(75 μg/m3),27天超过一级标准(35 μg/m3),只有4天晴好天气,此次霾污染事件的详细分析结果参见文献[1]。在随后的几个月内,京津冀区域仍反复出现了数次严重的霾污染事件。霾污染事件的频繁发生为我国环境危机拉响了警报,解决经济发展与大气环境污染之间的矛盾势在必行。

1 雾、霾的定义及相互关系

霾是大量极细微的干尘粒等均匀地浮游在空中,使水平能见度小于10 km的空气普遍混浊的现象;组成霾的粒子极小,不能用肉眼分辨。霾与晴空区之间不能像雾一样形成明显的边界[ 2, 3]。中国气象局地面观测规范霾的判据是能见度小于10 km,且相对湿度小于80%;而相对湿度在80%~95%时则需要依据大气成分进行甄别。观测规范中按照能见度把霾细分为:轻微霾,5 km≤能见度<10 km;轻度霾,3 km≤能见度<5 km;中度霾, 2 km≤能见度<3 km;严重霾,能见度<2 km。雾和霾的表观差别是水汽含量的多寡[ 4~ 7],由于雾和霾存在相互转化,雾和霾的严格区分标准仍没有形成,已有研究结果给出界定雾的相对湿度(Relative Humidity,RH)判据存在较大差异(RH:70%~90%),因此难以精确对霾和雾进行界定。国内气象部门也开展了雾、霾的划分标准研究,针对不同区域建立了相应的划分标准,但迄今还没有形成公认的雾、霾天气划分标准。根据世界气象组织(WMO)(2005年)对霾和雾天气过程的定义,大气水平能见度<1 km时定义为雾;1 km<能见度<5 km,RH>95%时定义为轻雾,能见度<5 km时定义为霾。但这一定义并不完全符合我国现状,特别随着中国城市群区域不断发展,人为排放和光化学过程产生的细粒子PM2.5和超细粒子PM1.0污染日趋严重,以这些高浓度的粒子为凝结核,相对少量的水汽就有可能使颗粒物发生碰并、潮解,吸湿性增长,导致大气能见度急剧下降而出现大气水平能见度<1 km的情况。以北京为例,由于特殊的地形和气候条件,在秋冬季节形成区域性霾污染天的机率较大[ 8~ 10]。城市区域近地层出现逆温时,一次排放的颗粒物和气态污染物通过均相/非均相化学反应生成的二次细粒子累积在近地面难以扩散,从而易形成霾污染现象[ 11, 12]。当前,已经有很多学者对两者的关系进行了深入分析。朱彤等[ 13]认为大气中水汽的存在会进一步使颗粒物表面存在的非均相反应复杂化,还可能影响气—液—固共存的反应机理。除了化学反应,还存在气—液、气—固的传质等物理过程,这增加了非均相反应动力学和机理研究的难度。在比较了干态和湿态(多种相对湿度)下NO2与矿物(CaCO3、高岭石、蒙脱石)颗粒物的非均相反应后,发现NO2在干态颗粒物表面反应很慢,对大气化学的影响可能不大,而在水的存在下,NO2在吸湿性很弱的矿物颗粒表面反应明显加快,反应产物(硝酸盐)导致吸湿性增强,表明该体系构成的三元反应存在明显的协同效应。大气相对湿度及其昼夜变化对气溶胶的吸湿性和消光性质也具有重要的影响。 由于大气中RH的昼夜变化明显,夜间RH 较高,有利于颗粒物的潮解;而白天RH 虽然较低,但由于风化湿度一般低于其潮解湿度,因此RH 仍可能因高于颗粒物的风化点,使其不风化而保持其较高的水含量和消光能力。因此,在RH 并不是很高的情况下,仍然容易发生霾污染。在高RH 的天气条件下,很多大气非均相反应加快,产物有利于颗粒物的吸水和潮解,对霾污染的形成更具有显著的促进作用。因此,致污染粒子与雾同时存在会形成一个正反馈机制,会不断促进一次排放的气态污染物向二次气溶胶转换。 Ge等[ 14]的研究发现雾过程会极大促进大气中二次气溶胶(硫酸盐、硝酸盐、铵盐和氧化性有机物)的产生,同时该过程中气溶胶粒径增加,约达到500 nm;雾的存在还会使有机气溶胶的氧化性增强。Sun等[ 15]对北京地区2012年的冬季观测结果分析发现,气溶胶不同组分对RH存在不同程度的依赖性,其中硫酸盐对RH的依赖性最显著,随着RH的升高,其贡献比例快速增加,而硝酸盐的变化则相对缓慢。在有机组分中,燃煤排放的组分随着RH的升高最明显。据估计,雾过程对北京冬季硫酸盐形成的影响可以达到70%,而对硝酸盐的影响则小于30%。

目前京津冀区域频繁出现的低能见度过程往往是雾霾同时存在并相互作用所致,一般被归结为霾。

2 国内外大气霾污染研究历程简要回顾

发达国家在其经济发展的初、中级阶段,都发生过不同程度的环境污染伤人事件。如1930年比利时马斯河谷烟雾事件、20世纪40~50年代美国洛杉矶光化学烟雾事件、1952年伦敦烟雾事件、20世纪50~60年代欧洲和北美的酸雨和1956年日本水俣病(汞中毒)事件等,公众身心健康都受到了极大的伤害。

1952年伦敦烟雾事件直接原因是燃煤排放大量粉尘和二氧化硫污染物,分别达到了4.5 mg/m3和5.4%;间接原因是逆温造成污染物在大气中积累并发生了化学反应,使污染进一步加剧。煤粉尘中Fe2O3可以催化SO2生成SO3,进而生成硫酸(H2SO4)雾滴。这些硫酸雾滴吸入呼吸系统后会产生强烈的刺激作用,使体弱者发病甚至死亡。在大雾持续的5天时间里,丧生者达5 000多人,在大雾过去之后的2个月内有8 000多人相继死亡。1952年12月美国洛杉矶的一次光化学烟雾事件中,65岁以上的老人死亡400多人;1955年9月的另一次光化学污染事件中,短短2天之内,65岁以上的老人又死亡400余人。主要原因是洛杉矶在40年代就拥有250万辆汽车,每天大约消耗1 100 t汽油,排出超过1 000 t的碳氢化合物(CH),超过300 t的氮氧化合物(NOx),超过700 t的一氧化碳;客观条件是三面环山的口袋型地形、强烈的光照和反气旋造成的逆温。与伦敦污染有所不同,洛杉矶大气典型污染物是臭氧,最高时可达1 530 μg/m3,还有大量的含氮有机化合物(PAN等),暴露人群出现眼睛痛、头痛和呼吸困难等症状。直到20世纪70年代,洛杉矶市还被称为“美国的烟雾城”。

伦敦烟雾事件之后,英国人开始反思空气污染造成的苦果,并催生了1956年世界上第一部空气污染防治法案《清洁空气法》的出台,规定在伦敦城内的电厂都必须关闭,只能在大伦敦区重建,并要求工业企业建造高大的烟囱,加强疏散大气污染物(对海岛国家有效,现在也停用了,高耸入云的烟囱变成了旅游景点);城市居民改造传统炉灶,减少煤炭用量,并逐步实现居民生活天然气化;冬季采取集中供暖。当20世纪80年代后,交通污染取代燃煤工业污染成为伦敦空气质量的首要威胁时,政府又出台了一系列措施来抑制交通污染,包括优先发展公共交通网络、抑制私车发展、大力减少政府用车、征收交通堵塞费、建立自行车高速公路、增加城市绿化等有效措施。洛杉矶光化学污染事件是美国环境管理的转折点,其不仅催生了著名的《清洁空气法》,也起到了环境管理的先头示范作用。在洛杉矶,环境管理措施的核心包括:①设立空气质量管理区,加大区域环境管理部门的自主权,以期环境政策能够以最有效的方式落实;②设立排放许可证制度,严格控制排放源;③为交通污染源(从内燃机、汽油到排放)设立了严格环境标准;④开放环境交易市场,将市场化手段引入环境减排中;⑤投入很强的科研及管理力量,开发通用有效的污染控制技术。

发达国家解决空气污染共同的进程为:监测研究确定污染源,进而立法并坚决执行;在实践中优化策略,同时结合科研和管理力量,区域联防联控和多种污染物协同控制;出来一个污染,治理一个污染,不留后遗症。洛杉矶经过近40年的治理,人口增长了3倍、机动车增长了4倍多,但该地区发布健康警告的天数却从1977年的184天下降到了2004年的4天。环境污染治理并非一日之功,不能急功近利,需要优先进行科学研究,制定整体治理规划和分步实施的时间表,有计划地源头控制,建立独立的监管机制和政策法规,违者必究。经过20~30年的治理,才有可能最终使空气质量全面达标。

发达国家治理污染历程中,非常重视科学研究的作用。为了控制大气霾污染的发生,美国于20世纪70~80年就开展了大气致霾细粒子的危害研究,并于20世纪90年代,由政府部门先后斥资几十亿美元,出台了一系列大气细粒子(PM2.5)的相关研究计划,1997年出台《清洁空气》法规定PM2.5年均阈值为15 μg/m3,24 h平均阈值为65 μg/m3。 2006年又发布了新标准,将PM2.5的24 h标准由65 μg/m3下调到35 μg/m3;欧洲自然环境好,极少出现霾污染,但对空气质量要求更高,规定PM2.5浓度的年均阈值为25 μg/m3;世界卫生组织(World Health Organization,WHO)主要参考欧美相关研究结果,将过渡期大气细粒子控制指导值分为3个阶段,日均最高指导值分别为75,50和37.5 μg/m3,相应的年均指导值为35,25和15 μg/m3,最后更加严格的空气质量准则值则为25 μg/m3 (日均值)和10 μg/m3 (年均值)。所有这些标准的背后,都有极其大量的科学研究成果支撑。

2012年2月29日,我国新修订的《环境空气质量标准》增加了细颗粒物(PM2.5)和臭氧8 h浓度限值监测指标,并计划在2016年开始执行的PM2.5浓度日均和年均限值(二级)分别为75和35 μg/m3。虽然这已经是全球最宽松的PM2.5控制标准,但在短短4年内全面达标,也几乎不可能。主要因为:①缺乏相关的科学研究信息支撑。新的空气质量标准增强了PM2.5的阈值标准,但新标准发布之前,相关部门甚至对我国整体霾污染分布情况,各地区霾污染形成主要原因,以及各地区霾污染引发物质的主要来源都没有深入了解;同时公众严重缺乏对霾污染危害的认识,即使在出现重霾污染时期,绝大多数人仍然没有采取自我保护措施,甚至有大量人群在户外进行锻炼。②政府部门对环境问题认识不足。长期以来我国的发展重心始终倾向于经济发展,由此引发了工厂数量剧增、城市机动车数量快速升高,而在众多经济指标提高的同时,对于污染企业和油品质量等可能引发环境问题的重要环节缺乏充分的认识与监管,从而使得大量的污染物直接排放进入大气,加重了我国霾污染问题。 而在近年频发的重霾污染面前,政府部门显得准备不足,应变能力也非常有限,从而出现了霾污染清除只能依靠自然力的尴尬局面。美国在1999年联邦政府正式对大气PM2.5全面展开监测之前,就已经对其浓度标准、健康效应和与大气能见度关系等问题开展了十多年的科学研究,而在1999—2008年,又对各种自动化监测仪器的研制和适用性进行了10年的测试,建立了较完善的监测技术体系。而我国主要是一些研究所、高校利用国外技术进行监测分析研究,没有从技术到标准等开展系统完善的研究。另一方面,我国所处气候带与欧美差别很大,特别是北方,干旱少雨,天然植被覆盖率低,自然起沙形成的霾(dust haze)就有可能超标;而南方生物质燃料仍然普遍使用,所排放的碳质气溶胶消光性很强。我国也正处在工业化、城市化发展中后期,土地利用变化剧烈,以燃煤为主的巨大能源消耗格局不会有太大改变,加之南北方气候差异、东西部经济活动水平不均衡等,使大气污染排放源信息难以掌握,大气污染(光)化学反应过程和污染物相互传输状况扑朔迷离;另外,我国极其缺乏PM2.5细粒子污染浓度、成分及其变化对我国不同人群健康影响关系的定量研究数据。

2012年我国相关部门参照WHO第一阶段指导值,制订了PM2.5浓度日均和年均限值,但如何使其达标和进一步修订完善标准,亟需在我国不同区域开展霾污染形成机制的全面、长期和系统的科学研究。

3 京津冀区域大气霾污染研究的意义
3.1 霾污染研究是城市、区域经济和社会发展过程的迫切需要

任何一个国家的城市或区域经济和社会发展过程中都会遇到与自然环境变化如何协调的问题。我国城市大气污染长期以来的特点是高SO2和高总悬浮颗粒物(TSP)浓度,这是由于以煤为主的能源结构造成的。改革开放30年来,随着经济的腾飞,城市化进程不断加快,高速发展的城市群交通和汽车产业又造成了严重的机动车排放污染。目前京津冀城市群大气污染已经演变成以高浓度细粒子(全年)和高浓度臭氧污染(夏秋季节)为特征的典型“双高”污染区,表观为能见度普遍下降,重霾锁城事件频繁发生。大气霾污染问题已成为京津冀区域经济和社会快速发展的桎梏,解决经济发展和大气环境变化之间的矛盾已势在必行。

3.2 霾污染研究是气候变化研究的迫切需要

组成霾的细粒子通过直接吸收和散射太阳辐射影响地球辐射收支平衡,使大气增温(黑炭)或是降温(硫酸盐等),从而直接影响气候变化;也可作为凝结核改变云的微物理特征,影响云的聚散和降水,进而间接影响气候。欧美已经率先开展了城市污染排放对全球气候变化的研究,并指责其大气污染在很大程度上受到我国污染物跨洲输送的影响,造成我国环境外交压力。深入了解京津冀气溶胶吸收和散射特性,细粒子成分的分布特征及其混合状态,气溶胶吸湿增长特性是进一步研究气溶胶对华北区域霾污染形成的关键要素之一,对于研究气溶胶的区域/全球气候效应也具有重要意义。国内外多项结合气候变化的空气质量预测研究结果表明,在“常规情景”排放条件下,今后15~35年中国东部和印度北部人口稠密区域,空气将显著恶化,虽然欧美空气污染也有所增加,但其污染程度远小于亚洲[ 16]。全球气候变化和区域污染相互关系研究,是我国制定空气质量长期达标规划需要考虑的客观要素,应引起足够重视,并开展有计划地长期跟踪研究。

3.3 霾污染研究是环境变化研究的迫切需要

2000年以来,北京和上海地区霾天数比例一直在50%左右徘徊,而珠三角地区年度霾天数也超过了1/3[ 7]。根据清华大学郝吉明2007年的调研报告,我国目前约有86个城市、将近5亿人生活受到霾污染现象的影响。环保部近期报告,我国有2/3的大中城市PM10和PM2.5不达标。严重的霾天气过程,特别是霾和雾的混合体能够严重影响大气能见度,造成地面和空中交通中断;霾还可以通过影响太阳辐射而造成粮食减产,通过干湿沉降输送到地表环境,影响陆地和水体生态系统健康。有研究表明,每年由于环境污染造成的经济损失占GDP的3%~8%;光化学氧化剂和霾的影响,使中国70%的稻/麦主产区至少减产5%~30%[ 17]。京津冀区域2008—2010年大气酸沉降(包括降水、降尘和气体干沉降)年度总量为4.2~11.6 keq/(hm2·a)、酸性物质(硫/S、氮/N)、重金属(HMs)和多环芳烃(PAHs)等污染物的沉降量和污染程度是同纬度发达国家的几倍甚至几十倍[ 18]。这些污染物的原始来源需要详尽识别,演化运移过程需要仔细追踪,对区域水体、土壤和植被的协同作用更需要准确的定量评估。

3.4 霾污染研究是人体健康研究的迫切需要

霾粒子能够富集大气中各种毒害污染物,相关研究表明,近年来城市人群呼吸道、心血管和肺癌发病率和死亡率上升就与城市霾天增多直接相关,尤其对免疫系统功能较弱人群(特别是老人和儿童)的心、肺部功能危害最大。根据联合国环境署《全球环境展望4》的报道,在我国11个最大的城市中,燃煤产生的烟尘和细颗粒物每年使5万多人早逝,40万人感染上慢性支气管炎,细粒子污染具有长期性、隐蔽性和滞后性,一旦发生重大污染事件,将会导致灾难性的后果。根据吴兑[ 19]的研究结果,考虑到7年滞后期,广州市肺癌死亡率和气溶胶浓度(消光系数)的相关系数高达97%。一项最新研究显示,居住在淮河以北的5亿中国人由于室外空气污染将总共丧失25亿年的预期寿命,即中国北方人的预期寿命平均比南方人少5.5年,原因是北方普遍使用煤炭取暖导致空气污染,对人体心肺功能造成破坏性影响[ 20]。对此,我国环保部并不认可,认为“目前还没有充分证据,国际上就该数值的算法存在较大争议,且需要长期观察。”但大气污染对人健康存在严重不良影响是不争事实。霾污染对人类健康一旦产生影响,可能会持续几代。大气环境健康风险不断增加已成为影响提高人们生活质量的重要因素之一,但目前我国对二者的相关性研究尚处于起步阶段。

3.5 霾污染研究是区域和谐发展的迫切需要

京津冀地区是我国政治文化中心,也是经济发展重地。土地紧缺且利用方式复杂多样,人口稠密,地形独特,环境容量有限。区域经济社会的良性发展,需要人和自然环境达成和谐统一,但频发的霾污染事件已成为该区域经济社会进一步发展的重大障碍;与此同时,公众环保意识不断提高,居民对优良呼吸空气的渴求得不到满足就会对政府部门有所诉求,2011年底以来,北京公众针对京津冀地区连续重霾锁城事件质疑环保部门观测数据准确性事件的连续发酵,导致政府部门的极大被动。其中一个最主要的原因就是对京津冀城市群区域大气霾污染形成机制缺乏科学研究,难以给公众一个科学合理的解释,也无法告诉公众如何解决这一迫在眉睫的污染问题。显然,霾污染问题的研究,已经成为社会和谐发展的迫切需求。

从区域霾污染形成的物理过程和化学机制入手,分析成霾细粒子的化学组成及其时空分布与区域气象流场变化之间的关系,对认知京津冀大气污染排放源时空格局、输送演化和沉降清除研究具有重要科学意义,对该地区国民经济发展、社会稳定、特别是工业和产业化布局具有重大现实意义,不但对从源头控制京津冀区域大气霾污染具有指导性意义,同时对我国其他城市群区域大气污染联合防控研究具有重要的借鉴意义。因此,在我国城市群不断发展的今天,开展京津冀城市群大气霾污染形成机制及调控原理研究具有重要的科学意义和迫切的现实需求。

4 京津冀区域霾污染成因初探

我国近年来过快的城市化进程是城市霾大气污染的直接诱因。大城市高楼林立,地表粗糙度增加,城市冠层抬升,热岛效应显著,局地环流增强,扩散能力减弱。大气边界层结构日趋复杂,跨界输送、相互污染越来越严重;大、中、小城市并驾齐驱发展,缺乏城市群区域整体规划,使城市之间的缓冲带越变越窄,大气污染物容量急剧下降,造就了城市时常淹没于霾之中的视觉冲击。近年来各级政府一直致力于节能减排工作,但我国目前仍是耗能大国,能源消耗仍然有增无减,是全球大气污染物排放最严重的国家之一。根据中国科学院大气物理研究所的监测结果,后奥运会时期夏季京津冀区域大气本底背景PM2.5浓度反弹增加,2009年到2011年分别为44,58和53 μg/m3。北京大气SO2浓度得到有效控制,并在非采暖季保持一个较低水平,但细粒子PM2.5中硫酸盐浓度仍占最高份额,并在近3年来再次出现上升趋势,从2009年的24.0 μg/m3,上升到2011年的30 μg/m3;硝酸盐和铵盐在PM2.5中的浓度分别由2009年的7.2和9.3 μg/m3上升到9.5和10.8 μg/m3;大气中挥发性有机物(VOCs)居高不下[ 21],直接导致二次有机气溶胶(SOA)上升趋势明显,有机成分(OC)已跃居为细粒子中两大组成成分之一。北京大气PM1.0中,OC含量占50%,而其中SOA含量为23%[ 22, 23]。气象条件和大气边界层结构的变化虽然是霾污染形成的外因,但在排放源相对稳定的情况下,外因往往是决定性因素。但一次污染物排放量过大仍是京津冀区域大气严重霾污染的本质内因,在外因不可控的前提下,内因是治理大气霾污染的关键因素。

4.1 内因——源的不确定性与未知源

北京地区近3年硫酸盐的升高与SO2大气浓度的变化不对应,一个可能的原因是大气氧化性增强,硫氧化率(SOR)增大,证据是京津冀区域本底大气夏秋季节O3从2009年的123 μg/m3上升到了2011年的150 μg/m3,但这也仅是夏季,难以解释硫酸盐全年普遍升高;另一个原因是外来输入量增加,但与周边区域环保部门报告的大气SO2浓度持续下降不符,除非存在“丢失”源或是观测统计数据误差。如北京地区机动车尾气排放已经实行国V标准,但我国提供的燃油中S含量仍然高达350 mg/L,而不是欧洲的10 mg/L,而我国官方污染源排放源清单中,这项燃油的S排放量为“0”。除了“S”排放源存在不确定性和“丢失”源外,NOx,NH3和VOCs排放源确认工作则存在更多的问题,亟待研究解决。

除了燃煤和汽车尾汽两大重要污染物来源[ 24, 25]外,生物质燃烧、建筑扬尘、农业及养殖业,特别是与城市人口密度增加相联系的无组织面源到底排放了哪些污染物质?排放量是多少?相互作用是否增加了区域霾污染的强度?等一系列污染源问题一直困扰着科学家和决策者。但有一点可以肯定,那就是导致霾污染细粒子的化学组成更加趋于多元化和复杂化,一颗小小的PM2.5粒子,化学元素组成接近百种,而分子组成更达万种以上。如若不对这些化学物种进行详细的甄别,对其浓度变化不进行长期观测研究,对区域霾形成的机理就不会有一个清楚的认识,也就无从谈起对其进行有效的预防和控制。

4.2 外因——天气过程、气候变化、气象条件与大气边界层结构

华北区域近年霾污染造成的低能见度天气发生有增加趋势,特别是在秋冬季节重霾污染天气过程发生频次明显增加,同时还表现为持续时间更长、污染程度更高。如2011年秋冬季节北京不断发生重霾锁城的严重污染事件,其中10月底至11月初最严重的一次持续了将近一周时间,而PM2.5一度飙升到350 μg/m3。我国华北地区近40 年来降水短缺、干旱化日趋严重,剧烈的人类活动可能对东亚和全球的气候变化起到十分关键的作用[ 26, 27],气候变化给环境变化带来的不利反馈之一,就是区域大气霾污染现象频次与强度的增加。Zhao等[ 28]研究发现,近40年来华北地区的降水有显著减少的年代际变化趋势,且降水的减少与气溶胶的高浓度有很好的相关性。认为华北地区气溶胶的增加,尤其是光吸收性气溶胶(soot)增加造成大气加热从而导致大气稳定度的变化可能是华北地区近40年降水减少的一个重要原因,而内混型吸收性气溶胶更会提升这些吸收性气溶胶的大气加热能力。近年来对北京城区大气边界层结构变化的研究表明,地表粗糙度已由20世纪90年代的0.6 m,上升到21世纪的1.5 m[ 29, 30];发生严重、中度、轻微霾污染和无污染时的大气边界层高度分别为200,500,1 000 m以下和2 000 m以上[ 31, 32]。本课题组基于连续6年的北京PM2.5观测结果利用气团轨迹分区研究发现,周边对北京地区细粒子的贡献逐渐上升(46%~60%),而南及西南地区对北京地区细粒子的输入高达57%~63%,但无法辨别造成高输入污染的原始来源。

5 京津冀区域霾污染研究的不足
5.1 观测站点类型单一,缺乏区域整体布局

观测研究站点集中在大城市的较多,而大城市—农村过渡带—区域大气背景联网观测研究欠缺;大多数观测实验仅局限于城市地面颗粒物质量浓度或化学成分观测,缺乏区域整体布局和垂直梯度物理量与化学量的同步观测,难以从污染源分布、大气物理/化学过程和大气边界层结构相互作用的角度,全面认知区域霾污染形成的机制。同时还存在观测仪器标准方法不统一、时间系列不完整和数据质量控制不严格等缺点。

5.2 细粒子化学成分解析不完全,研究内容缺乏联系

目前细粒子的解析给出了燃煤、生物质燃烧、沙尘和汽车尾气的各自贡献,但对它们之间的协同关系研究不足;且主要针对PM10或PM2.5的化学组成解析,缺乏多粒径段(比如9级)粒子的化学组成详细解析;二次组成分析主要集中在无机粒子组成,而对占细粒子30%~40%的有机气溶胶(OA)、特别是二次有机气溶胶(SOA)具体化学成分缺乏详细的分析和甄别。

5.3 缺乏对污染源清单的有效校核及其对“丢失”源的追踪

以前对排放源清单的研究大多集中于某个省(市),由于省(市)对排放源的测定和核算标准不一致,导致省(市)之间可比性较差;排污申报机制中瞒报、漏报和少报的现象十分严重,造成点源排放量严重低估;污染物的排放因子研究少,且大多采用国外的研究结果,大大低估了我国污染物排放量。更严重的是,越来越多的证据表明,三元催化技术的引入造成机动车排放NH3量剧增[ 33],也就迫切地需要对诸如此类 “丢失”的源进行重新认识和评估。

5.4 天气状况、大气边界层结构对区域霾污染形成的作用研究不足

大尺度天气形势对区域霾污染形成的影响缺乏区域同步实测资料证实,同时叠加在大尺度环境中的城市尺度产生霾污染的大气边界层动力和热力学成因缺乏定量认知,尤其随着京津冀区域城市化的迅速发展,由于城市规模不同以及城乡差异导致这一区域大气边界层真实状况认知不清;同时,不同季节各种典型天气状况对应的边界层结构和城市化对区域霾污染形成的机理研究缺乏。如本课题组成员根据气团轨迹结合致霾粒子相互输送的统计研究表明,北京偏南方向致霾细粒子输入占50%~60%,但缺乏进一步的溯源研究证实,是否细粒子的前体物源于北京地区的一次排放?

5.5 缺乏霾污染成因与调控方向的关系研究

目前的研究工作提出的建议多,但追踪评估反馈少,对大气污染防控措施的制定和实施效果的评价研究更少。如果进一步降低区域大气可吸入颗粒物污染,需要注意同时降低局地矿物尘(扬尘和沙尘)和细粒子;如果要降低年度霾污染天数,更需要降低大气中的水溶性无机盐和碳质气溶胶。最主要的是硫酸盐、硝酸盐、铵盐和二次有机气溶胶及其前体物SO2,NOx,NH3和VOCs,但缺乏致霾粒子化学成分与排放源成分谱和源分布及强度的对应关系研究,造成调控原理不清楚,调控方向不明确,使决策者难以将科学研究结果应用于调控措施的制定。目前我国区域大气霾污染研究必须克服零散观测多、系统分析少,定性研究多、定量研究少,措施建议多、付诸实施少等缺点,需要加强系统性、多层面、长时间尺度联网观测和动态源解析,加强科学研究对区域严重霾污染天的预测预警研究,并要面对现实,实事求是地长远规划,制定出源头控制的分步实施计划和具体操作方案,强调科学研究对霾污染防治工作的量化指导。真正做到:长远规划,分步实施,源头减排,长治久安。

6 结语

京津冀区域性霾污染形成首要原因是区域产业结构失衡,电力、钢铁、建筑材料和交通运输的旺盛需求,造成燃煤和燃油污染物的排放大大超过了区域大气负荷,加之不利于污染物扩散的气象条件和地理位置、燃煤和燃油污染物之间的非线性叠加,特别是污染物脱除执行力弱、监管不到位和严重的偷排偷放,使得区域污染日趋严重。解决问题的关键是科学研究和调控政策的紧密结合,认知污染现状,明确污染成分,阐明形成机制,确定污染来源。长远规划,分步实施,源头治理,监管到位,防止反弹。“口号式、运动式”的短期行为无法有效治理PM2.5的升高和霾污染现象的产生,京津冀区域联防联控势在必行,经过20~30年的不懈努力,才有可能从根本上整体解决区域环境污染问题,并保持社会经济的可持续发展。

The authors have declared that no competing interests exist.

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