地质风化和人类活动可导致微量有毒金属在沉积物中富集;前者被定义为地质源或自然源(Geogenic sources), 后者被定义为人为源(Anthropogenic sources)[ 1]。如何区分沉积物中微量金属的自然含量与人为输入含量, 进而评价微量金属污染程度一直是元素环境地球化学领域的难题。多数研究采用全球尺度或区域尺度地壳、土壤、沉积物等背景含量均值、中间值、上限等作为参照评价沉积物微量金属污染[ 2]。但是该方法与元素地球化学理论存在分歧;即沉积物中元素的自然含量受母岩、风化过程、环境条件、及沉积物机械与矿物组成等影响, 存在着高度的空间变异[ 1, 3~ 5]。为此, 环境地学领域研究人员开始探索区域沉积物元素地球化学基线, 并将其应用于区域沉积物污染评价[ 6~ 9]。目前尽管学术界对元素地球化学基线概念的理解存在一定的分歧, 但是对其内涵基本形成了共识, 即沉积物元素地球化学基线是指区域沉积物元素自然含量的变化, 并常以目标元素含量与参考元素(保守示踪元素)含量之间回归模型方式表达[ 8, 10]。沉积物地球化学基线重要意义在于为识别沉积物微量金属来源、评价其污染、研究沉积物及水体质量长期演变提供参照、理论基础和技术支撑。
林春野承担的国家自然科学基金面上项目“水体沉积物微量金属区域地球化学基线研究——以辽河流域为例(项目批准号:40971058)”, 以辽河流域水体沉积物为研究对象, 采集了河流与河口表层沉积物、悬浮颗粒物、沉积物剖面样品, 测定了样品基本理化特性、主量元素、微量元素、稀土元素等含量、形态;结合元素地球化学基础理论和数理统计方法, 筛选了基线模型的参考元素, 形成了流域尺度水体沉积物元素地球化学基线的研究方法;在此基础上率先建立了我国流域尺度水体沉积物若干元素地球化学基线, 实现了项目预期的研究目标——“探讨沉积物微量金属含量实测值的校正方法和建立沉积物微量金属地球化学基线”。
经过3年的研究, 该项目顺利结题并取得如下具体成果:
(1) 筛选了沉积物元素基线模型中的参考元素(保守示踪元素), 发现研究流域沉积物中Fe, Al, Sc是比较普适性的参考元素, 其中Sc基本来源于自然源, 其浓度与大多数微量元素处于同一数量级, 且与大多数微量元素自然含量显著相关, 是比较理想的微量元素基线模型中的参考元素[ 11, 12]。
(2) 形成了流域尺度水体沉积物元素地球化学基线的研究方法[ 12, 13]。通过采用元素地球化学富集比例、元素含量频率分布曲线、累积频率分布曲线、回归模型置信区间等手段, 分步剔除地球化学及污染导致的异常值, 获取未受人类活动影响或影响轻微的样本, 最后通过线性拟合建立元素地球化学基线。
(3) 建立了辽河流域河口沉积物和河流沉积物微量元素区域地球化学基线[ 11~ 14];首次建立了河口沉积物Sb的地球化学基线[ 11]和流域尺度河流沉积物P的地球化学基线[ 14];揭示了河口沉积物与河流沉积、表层沉积物与柱状沉积物、不同颗粒沉积物微量元素地球化学基线异同及其原因。
(4) 基于元素地球化学基线理念, 对辽河流域水体及相关水体沉积物微量元素污染进行了定量评价[ 15, 16]。
受该项目资助, 到目前为止申请者及研究团队在 Journal of Environmental Management, Journal of Asian Earth Sciences, Chemie der Erde, E nvironmental Earth Sciences, Geochemical Journal, Journal of Hazardous Materials等本领域重要期刊发表SCI论文15篇, 其中13篇为第一标注。匿名审稿人对发表在 Journal of Environmental Management的论文[ 14]给予了高度评价:“这是一项优秀的研究工作, 研究形成的区域尺度沉积物磷地球化学基线的建立方法具有简便性和可用性, 对科学家和管理者具有广泛的应用价值和高度的科学意义(原文:This work is elegant in its simplicity and usefulness. The demonstrated approach for estimating P contamination should have broad applications and high value to scientists and regulators)”。项目申请人先后在第十九届世界土壤学大会(2010年)、Goldschmidt 2011年学术年会、2011年锑国际学术会议等做口头报告或展板, 提交2011年锑国际学术会议的论文被选为优秀论文发表在Chemie der Erde期刊上。在该项目的支持下, 培养了博士生1名、硕士生2名。该项目所取得的成果, 不仅在国内外的水体沉积物元素地球化学基线研究领域产生了广泛影响, 而且为我国流域尺度沉积物元素地球化学背景和基准的建立等应用领域提供了方法学支撑。在此研究基础上, 开展全国不同流域水体沉积物化学元素环境基线体系的系列研究, 可为建立不同区域地球化学背景提供依据和支撑。
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